华南理工大学夏启斌研究员课题组《ACS AMI》：坚固的镍基金属-有机框架用于甲烷的捕获及纯化

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甲烷（CH₄）由于其丰富的储量、高燃烧热值和低CO₂排放，被认为是煤和汽油等燃料的清洁能源替代品，其占全球能源消耗比例逐年增加。然而，由于天然气中存在少量杂质乙烷（C₂H₆）以及煤层气中CH₄浓度较低等问题，限制了其作为燃料的使用。因此，甲烷的捕获及纯化是一个非常关键的工业过程。但是，由于这些气体分子的几何尺寸和沸点相似，因此它们的分离是一项极具挑战性的任务。
近日，华南理工大学化学与化工学院夏启斌研究员课题组在ACS Applied Materials & Interfaces上发表了题为“Robust Nickel-Based Metal−Organic Framework for Highly Efficient Methane Purification and Capture”的文章。本文通过选择高pKa值的吡唑类配体合成了具有高稳定性的镍基金属有机框架材料（MOF），Ni-BPZ。Ni-BPZ能同时高效分离C₂H₆/CH₄和CH₄/N₂混合物，实现甲烷的捕获及纯化（图1）。其一维菱形孔道与C₂H₆分子很好地匹配，形成强的吸附作用力，使其在298 K, 1bar下C₂H₆/CH₄分离选择性超过50，同时在0.1 bar时C₂H₆吸附量也高达2.46 mmol/g，解决了吸附量与选择性之间的trade-off效应。对于CH₄捕获体系，Ni-BPZ的CH₄动态生产率超过1 mmol/g，高于多数已报道的吸附材料。这些结果证明了具有均匀一维孔道的MOF在热力学分离上具有优势，为设计克服重要化学分离挑战的高性能MOF吸附剂提供线索。 
图1. Ni-BPZ用于CH₄捕获及纯化 
图2. Ni-BPZ在298 K, (a) 1 bar; (b) 0.1 bar下的C₂H₆和CH₄吸附等温线; (c) C₂H₆/CH₄选择性; (d) Ni-BPZ对C₂H₆/CH₄的吸附分离性能与文献报道的吸附剂的对比。 
图3. (a) Ni-BPZ在298 K, 1 bar下的CH₄和N₂吸附等温线; (b) Ni-BPZ对CH₄/N₂的吸附分离性能与文献报道的吸附剂的对比。 
图4. 模拟混合气体系(a) C₂H₆:CH₄ = 50:50; (b) CH₄:N₂ = 50:50在Ni-BPZ中的吸附密度分布图。 
图5. 模拟单分子结合位点示意图。 
图6. Ni-BPZ稳定性测试结果(a) XRD; (b) CH₄吸附等温线。
论文第一作者为华南理工大学化学与化工学院博士生涂是，通讯作者为华南理工大学化学与化工学院吴颖博士后和夏启斌研究员，该研究国家自然科学基金的资助支持。

作者简介

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夏启斌，研究员，博士生导师。主要从事新型环境功能材料应用基础研究，先后主持国家自然科学基金项目 5 项，广东省自然 科学基金项目 1 项，广东省科技计划项目 2 项，广州市民生科技项目 1 项和企业委托项目数十项， 并作为主要成员参与多项国家自然科学基金重点项目和广东省科技计划重点项目研究。近年来，在 AIChE J, Chem Eng Sci, Appl Catal B Environ 等国际化学化工与环境领域权威刊物上发表 SCI 论文 100 余篇，其中 ESI 高被引论文 7 篇。申请或授权国家发明专利 30 余件。曾获 2014 年广东省自然 科学一等奖, 2013 年度中国电力科技进步三等奖，2020 年南方电网科技进步一等奖。曾评为 2015，2017 年度和 2019 年度中国化工学会会刊优秀审稿人。

原文链接

https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.1c23249

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