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安大胡海波教授、港城大Derek Ho教授AFM:微型氧化还原电容器 - 走出传统微型超级电容器能量/功率密度平衡的困境
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近日,安徽大学胡海波教授与香港城大Derek Ho教授合作在Advanced Functional Materials上发表了题为 “Micro-Redoxcapacitor: A Hybrid Architecture Out of the Notorious Energy-Power Density Dilemma” 的研究论文。本论文提出了一种新型的器件架构,称为微型氧化还原电容器(MRC),通过在MXene层间耦合银纳米线(AgNWs)为阴极与锌阳极配对,以及采用聚丙烯酰胺/ZnCl2+NH4Cl水凝胶电解质, 从而实现了在MRC器件中集合了基于离子插层的赝电容和固-固相转换氧化还原反应的双重储荷机制,最终达到了在不降低面积功率密度(0.17 mW cm-2)的前提下,有效提升了面能量密度(227 μWh cm-2)和输出稳定性(~1 V放电平台)。这为在MXene层间引入氧化还原电对,同时作为层间支架和相转换材料,进而充分利用MXene宝贵的层间空间,实现超高面积能量密度和输出稳定性的微型储能器件提供一个革命性的策略。该项研究得到了国家自然科学基金、安徽省优秀青年科学基金、安徽省百人计划和香港城市大学基金等项目的支持。
图1. 微型氧化还原电容器的设计方案与传统微型超级电容器储能机制对比
本文要点
要点一:为了科学有效地利用2D MXene纳米片之间的层间空间,本文采用层间耦合工程,在细菌纤维素(BC)生物分散剂的帮助下,在MXene片层之间均匀耦合了1D 银纳米线(AgNWs)。 AgNWs&BC纳米间隔物可以减轻 MXene片的密堆叠,有效拓宽层间距以促进载荷子插层,特别是对于具有大离子半径的阴阳离子。此外,层间均匀耦合的具有金属导电性的AgNWs可以增强 MXene纳米片之间的垂直电子传输,有助于提高电荷存储容量。 最重要的是,插入的AgNWs还可以作为氯离子受体,在充电过程中,捕获氯离子转变为氯化银,从而进一步提高 MXene/AgNWs&BC复合薄膜电极的电荷存储能力。
图2. 微型氧化还原电容器的制备流程图及MXene/AgNWs&BC复合薄膜电极的制备与表征 要点二:基于MXene/AgNWs&BC薄膜阴极所构建的微型氧化还原电容器, 在CV曲线上出现一对明显的氧化还原峰(~1.2/0.9) V及在对应的GCD充放电曲线中观察到 ~1.1/1.0 V的充放电电压平台,直接证明插入的1D AgNWs可以充当相转换材料,以捕获/释放层间插入的氯离子,实现Ag/AgCl之间的可逆固-固氧化还原转换,从而在单个储能系统中集成插层电容式和氧化还原电池式双重存荷机制的集成,这可以同时实现MRC器件面积能量密度和输出稳定性的同时提升。
图3. 微型氧化还原电容器的电化学性能测试与表征 要点三:基于原位拉曼光谱和原位XRD表征进一步深入揭示了提出的微型氧化还原电容器中建立的离子插层-固固相转换双重电荷储存机制:原位拉曼光谱中对应于MXene表面=O官能团的726 cm-1峰, 在MRC器件充放电过程中,呈现出可逆的偏移消失/恢复,表明伴随着Cl- 插层/脱出的赝电容储荷过程。同时,在原位XRD谱图中归属于Ag和AgCl特征峰的交替出现,证明了伴随着Cl- 插层/脱出过程中Ag/AgCl氧化还原电对的同步固固转换。
图4. 微型氧化还原电容器电荷储存机制的表征 要点四:进一步从反应动力学的角度探究微型氧化还原电容器的电荷存储机制,包括低速扫描下扩散效应占主导和高速扫描下电容贡献占主导。最后,我们基于先前报道的液态金属桥岛可拉伸结构进一步设计制备了可拉伸MRC阵列(MRCA),表明了MRCA器件出色的集成能力与卓越的机械性能,其在可穿戴/可植入微电子器件方面具有很大的应用前景。
图5. 微型氧化还原电容器的串并联和在可穿戴领域的应用展示
作者简介及招聘博士后
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胡海波教授课题组近期招聘全职博士后
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原文链接
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202111805
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