苏州大学冯莱课题组《Chem. Eng. J.》：基于双向界面修复策略优化CsPbI2Br倒置钙钛矿太阳能电池

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无机钙钛矿材料(ABX₃；A = Cs；B = Pb；X = Br, I)的热稳定性要显著优于有机无机杂化钙钛矿材料，因此更适于实际应用。然而，在倒置结构的无机钙钛矿太阳能电池中，溶液法制备的无机钙钛矿薄膜晶界处和低温下制备的电子传输层中往往存在大量缺陷，这不仅会导致钙钛矿薄膜的相转变以及沿晶界的显著离子迁移，还会在电池工作过程中成为电荷复合中心，有损电池的性能和稳定性。

近期，苏州大学能源学院冯莱教授团队在《 Chemical Engineering Journal 》上发表了题为Double-Side Healing at CsPbI₂Br/ZnO Interface by Bipyrimidine Hydroiodide Enables Inverted Solar Cells with Enhanced Efficiency and Stability的论文。本论文基于ITO/NiO_x/CsPbI₂Br/ZnO@C₆₀/Ag的倒置结构电池，采用宽带隙的2,2'-联嘧啶碘盐(BP-HI)修饰CsPbI₂Br/ZnO界面。表征结果表明BP-HI可以扩散至钙钛矿薄膜的晶界中，从而有效钝化了薄膜晶界处的缺陷、改善了钙钛矿薄膜的内建电场、抑制了沿晶界的离子迁移、从而改善了钙钛矿晶粒的导电性。此外，通过界面修饰，BP-HI同时扩散至ZnO层，从而有效钝化了ZnO的氧空位缺陷。因此，经BP-HI修饰的CsPbI₂Br/ZnO界面具有优良的电学接触，经过BP-HI处理的倒置结构全无机钙钛矿太阳能电池的效率最高达到15.36％，稳态功率输出达到15.05％，并在大气环境以及连续光照和最大功率点的条件下表现出优异的工作稳定性。

示意图1.  (a) 2,2'-联嘧啶碘盐(BP-HI)的合成路线示意图；(b) BP-HI修饰CsPbI₂Br/ZnO界面的过程示意图。

图1. (a) CsPbI₂Br和BP-HI (2-10 mg/mL)修饰的CsPbI₂Br薄膜的XRD图谱；(b) CsPbI₂Br和BP-HI (5 mg/mL)修饰的CsPbI₂Br薄膜的(100)晶面间距与掠入角的关系图；(c-e) CsPbI₂Br和BP-HI (2-10 mg/mL)修饰的CsPbI₂Br薄膜的SEM图像(背散射模式)。

图2. CsPbI₂Br和BP-HI (5 mg/mL)修饰的CsPbI₂Br薄膜的XPS图谱: (a) Pb 4f和(b) I 3d谱。ZnO和BP-HI (5 mg/mL)修饰的ZnO薄膜的XPS图谱: (c) O 1s和(d) Zn 2p谱。(e,f) CsPbI₂Br和CsPbI₂Br/ZnO@C₆₀薄膜以及BP-HI (5 mg/mL)修饰薄膜的稳态和瞬态荧光光谱。

图3.  (a,b,c) CsPbI₂Br薄膜和(d,e,f) BP-HI (5 mg/mL)修饰的 CsPbI₂Br薄膜的AFM和c-AFM图像以及局部电流线扫图。 

图4. (a,b) BP-HI修饰的倒置钙钛矿太阳能电池的ToF-SIMS深度分析谱以及相应的三维模型图；(c) BP-HI修饰的倒置钙钛矿太阳能电池的结构示意图以及(d) J-V特性曲线，(e) EQE和(f)稳态功率输出图。

图5. (a)参比器件和BP-HI (5 mg/mL) 修饰器件的Mott–Schottky曲线图；(b)器件各层材料的能级结构图。(c)参比器件和BP-HI (5 mg/mL) 修饰器件的电化学稳态阻抗谱，(d)V_OC对光照强度的依赖曲线和(e)暗态J-V曲线图。

图6. (a)参比器件和BP-HI (5 mg/mL)修饰器件的热稳定性，(b)湿度稳定性以及(c)运行稳定性测试结果。

苏州大学能源学院博士研究生袁权为该论文第一作者，通讯作者为冯莱教授。

原文链接
https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.134760

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