宁波大学张京教授/诸跃进教授团队CEJ：构建底界面异质结改善FaPbI3钙钛矿太阳能电池的的相稳定性及器件性能

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近日，宁波大学物理科学与技术学院张京教授＆诸跃进教授团队研究采用分别与FA⁺和I^-离子半径相近的四甲基铵离子（TMA⁺）和六氟磷酸离子（PF₆^-）在钙钛矿的底界面，构建了复合物 (TMA)_xFA_1-xPb(PF₆)xI_3-x和钙钛矿FAPbI₃的坚固异质结，通过自发的离子交换。形成异质结后的器件相比于未处理过的器件在以下几个方面都有比较喜人的表现：一、TMAPF₆处理后的钙钛矿薄膜结晶有了明显的改善，减少了晶界面积。二、由于PF₆^-所具有的强电负性，易与I^-形成强氢键，而更短，更强的氢键作用和TMA⁺的尺寸效应，都进一步稳固了PbI6八面体。第一性原理理论计算和相关实验表征结果都证实，TMAPF₆对FAPbI₃的相稳定性有着积极的贡献。三、TMAPF₆处理后，传输层和吸光层之间的能级更为匹配，各个层之间的功函数得到了进一步的匹配，能量损失减少。四、形成异质结后的钙钛矿太阳能电池效率提升至21.43%，并且无论是在空气环境中稳定性和持续光照的MPP追踪测试，相比于控制器件都有明显的提升。相关研究成果在《Chemical Engineering Journal》期刊上发表，题为“Robust Heterojunction to Strengthen the Performances of FAPbI₃ Perovskite Solar Cells”。（doi：10.1016/j.cej.2021.134311）宁波大学物理科学与技术学院硕士研究生章泽群为论文第一作者。此研究得到国家自然科学基金等资助支持。 
图1.自发底部离子交换方法的架构，a；截面中元素分布的 EDX 线性扫描，b；ITO衬底上处理过后的钙钛矿薄膜的ToF-SIMS深度分布，c; PbI₃^-、F^- 和 InO^- 分布的3D示意图，d；分别由0、50、100和150mM TMAPF₆处理后的钙钛矿薄膜的XRD图谱，e；XRD图中的 (001) 衍射峰放大图，f；XRD图验证夹层的存在，相关衍射峰对应于PbI₂(*)，和(TMA)_xFA_1-xPb(PF₆)xI_3-x(#)g。
 
图2. SnO₂和SnO₂-TMAPF₆中O1s的XPS光谱 (a) F1s的XPS光谱 (b); SnO₂和钙钛矿之间的界面示意图，c；FAPbI₃溶液和FAPbI₃+TMAPF₆混合溶液的¹H NMR谱，d；TMAPF6溶液和FAPbI₃+TMAPF₆混合溶液的¹⁹F NMR谱, e; 纯 TMAPF₆、对照和处理膜的 FTIR 光谱，f。
 
图3. XRD图关于PbI₂衍射峰强度相对于钙钛矿(001)衍射峰强度在控制和处理膜中随时间的演变，a；暴露于>90% RH 的两种薄膜在600nm处的归一化吸光度随时间变化，b；DFT计算中氢键长度示意图：FAPbI₃ (c)、FAPbI₃-PF₆ (d)和FAPbI₃-TMAPF₆ (e)；分解能，f；缺陷空位形成能：V_FA和V_I，(g)；V_PF6和V_TMA (h)。
 
图4.对照和处理膜的紫外-可见吸收和 PL 光谱，a；控制和处理器件在暗态下的 I-V 曲线，器件结构：FTO/SnO₂/PVK/PCBM/Ag，b；CS-SKPM电位图（1.3 μm*1 μm），c；电位线扫描统计分布图，d；未加工能级示意图，e；处理后的能级示意图，f。
 
图5. J-V 曲线和详细参数表，a；控制装置和处理装置的IPCE光谱，b；器件在暗态偏压为 0.9 V时的Nyquist图，d；器件的TPV测试结果示意图，d；器件在 25ºC、~30% RH下的稳定性测试，e；器件在一个太阳模拟光下持续光照的的稳定性，f；器件在模拟光（1个太阳，25℃和N₂）下的MPP跟踪，g。 论文信息Zequn Zhang, Zhi Fang, Tonghui Guo, Rui Zhao, Zhiqiang Deng, Jing Zhang, Minghui Shang, Xiaohui Liu, Jian Liu, Like Huang, Ziyang Hu, Yuejin Zhu, Liyuan Han. Robust heterojunction to strengthen the performances of FAPbI₃ perovskite solar cells. Chemical Engineering Journal, 432,2022,134311,

原文链接

https://doi.org/10.1016/j.cej.2021.134311

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