浙大许震/庞凯《ACS Nano》：双曲面石墨烯框架突破复合材料导电导热功能增强效率极限

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提高导电导热功能增强效率是聚合物复合功能材料的一个中心问题，即最少的添加量达到最高的功能特性。已有的导电导热增强体系包括点状粒子、线状纳米线/管、片状纳米片等。目前，这些填充体系的功能增强效率已经达到极限。如何突破这一极限是聚合物功能复合材料发展的重要挑战问题之一。

为此，浙江大学许震研究员、庞凯博士在《ACS Nano》期刊上发表了题为“Hyperbolic Graphene Framework with Optimum Efficiency for Conductive Composites”的文章（DOI: 10.1021/acsnano.2c05414）。论文提出设计石墨烯网络的双曲面结构，突破了单一填充粒子填充的功能增强效率极限，达到了最少的填充量起到最高的聚合物复合材料（PGCs）的导电导热性能。体积添加量仅为1.6%时，复合材料热导率达到31.6 W/(mK)，电导率达到13911 S/m。石墨烯双曲面在二维组装材料领域引入了曲率设计新概念，所制备的高效功能增强复合材料在电磁屏蔽、传感、热管理等领域展示出广泛的应用前景。

论文的第一作者为浙江大学高分子系博士后刘晓婷，其中，浙江大学高分子系及高分子新物质创制国际研究中心博士后庞凯为共同一作和通讯作者。该论文得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金、浙江大学百人计划、博士后基金等相关经费的资助。

文章的主要内容如下：

（1）引入了曲率设计的概念，解决了二维石墨烯平面结构与三维复合材料空间之间的不兼容，实现了片层之间面-面接触，增大了片层间接触面积，为电子和声子的传输提供了高效路径。

（2）实现了石墨烯在三维空间最大化连接，打破了目前聚合物复合材料导电导热增强效率极限，显著提高了聚合物复合材料的导电导热性能，当填料体积添加量仅为1.6%时，热导率达到31.6 W/(mK)，电导率达到13911 S/m。

（3）双曲面石墨烯硅胶复合材料兼具极佳的导电导热性能与良好的机械柔性，在电磁屏蔽、传感及热管理展现出优异的性能；同时制备工艺简单易行，可实现材料的大规模制备与应用。

图1 0D、1D、2D和3D纳米材料填充聚合物复合材料示意图。(a)聚合物纳米复合材料连续传导路径示意图，(b) 复合材料传导性能与填料份数间关系示意图。(c) 不同聚合物纳米复合材料的导热增强系数，主要分为混合体系和填充体系。

图2 双曲面石墨烯气凝胶（HGAs）的制备与表征。(a) 溶塑发泡过程制备石墨烯气凝胶的示意图。(b) HGAs的三维Nano-CT解析及结构示意图。(c) HGAs三维Nano-CT的x-y方向切片。(d) HGAs三维Nano-CT的y-z方向切片。(e) 单个双曲面胞元三维Nano-CT解析及示意图。(f) HGAs三维Nano-CT的大尺度截面分析。(g) 2800℃热处理后HGAs TEM和(h) HR-TEM图，插图为石墨烯电子衍射。(i) 利用三维Nano-CT计算不同密度的双曲面结构和多面体结构在一定空间(100×100×100 μm³)内的接触面积。(j和k) 电导率和热导率的文献对比。

图3基于双曲面石墨烯气凝胶的聚合物纳米复合材料。(a) 聚合物回填双曲面石墨烯气凝胶制备复合材料示意图。(b) 大尺寸柔性PGC展示。(c) PGC横切面和断面SEM形貌。(d) PGC与现有聚合物复合材料的电导率和热导率对比。

图4 PGCs的机械性能和电磁屏蔽性能。(a) 1000次循环试验下PGCs的机械拉伸、(b) 弯曲和(c) 压缩性能。(d) 频率范围为2 ~ 18 GHz的PGCs在1 mm厚度下的电磁屏蔽性能。(e) PGCs与MXenes、CNTs、AgNWs所制备聚合物复合材料的电磁屏蔽性能对比。

图5 柔性PGCs热管理。(a) PGCs散热和传热示意图。(b) 利用PDMS和PGC作为LED灯散热材料工作的红外图像和(c) 温度分布曲线。(d) 利用PDMS和PGC作为LED灯热界面材料工作的红外图像和(e)温度分布曲线。

原文链接

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c05414

作者简介

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浙江大学高分子系许震研究员所在的纳米高分子高超课题组，主要从事石墨烯化学与组装等方面的研究。团队目前建有石墨烯组装 (A. Lab)、石墨烯复合材料 (C. Lab)、新能源材料 (E. Lab) 3个实验室。近年来，在Science, Nat. Commun., Adv. Mater., Acc. Chem. Res.等期刊发表论文230余篇，文章共被他引16000余次；获得中国发明专利授权百余项、国际专利6项。

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