兰亚乾教授、陈宜法教授 Angew：光、热和电集成COF电催化 - 光热辅助电催化CO2还原耦合甲醇氧化

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能源短缺和环境污染是当前人类面临的两大主要挑战。CO₂电还原（CO₂RR）是一种将CO₂转化为可利用的高价值能源产品的绿色技术路径，在解决上述问题方面具有很大的应用前景。但阳极析氧反应（OER）动力学缓慢不仅消耗大量能量（约占总输入能量的90%），而且阳极产物经济价值低，还会在很大程度上限制阴极CO₂RR的产物转化，导致整个系统的高能耗、低选择性和低能量转换效率。相比之下，用热力学更有利的甲醇氧化（MOR）取代OER与CO₂还原耦合可以降低整个电解反应系统的电耗量。此外，将光能和热能引入电催化反应体系中可以影响光敏电催化剂的电子性能，从而改变CO₂还原和甲醇氧化的活性和选择性。近期，兰亚乾教授课题组在《Angew. Chem. Int. Ed.》期刊上发表了题为“Light, Heat and Electricity Integrated Energy Conversion System: Photothermal-assisted Co-electrolysis of CO₂ and Methanol”的文章（DOI：10.1002/anie.202212162）。该论文设计合成了一种双功能COF催化剂（Ni-2CBpy²⁺-COF），并成功地将其应用于高效光热辅助的电催化CO₂还原耦合甲醇氧化反应。实验结果表明，Ni-2CBpy²⁺-COF作为双功能催化剂用于高效光热辅助的电催化CO₂还原耦合甲醇氧化反应。在1.9 V的槽电压下，阴极CO和阳极HCOOH的FE可达到~100%，同时节省了~31.5%的电耗量。具有类紫精性质的2CBpy²⁺单元可以作为电子转移媒介加速催化剂与中间物之间的电荷转移，并产生较强的光热效应（ΔT = 49.1°C），从而增强整个反应的动力学以提高产物的选择性。图1. 光热辅助的电催化CO₂还原耦合甲醇氧化反应示意图。图2. Ni-2CBpy²⁺-COF的表征图。图3. Ni-2CBpy²⁺-COF的光热辅助的电催化CO₂还原耦合甲醇氧化反应性能图。图4. 理论计算图。该论文的第一作者为华南师范大学化学学院博士后王艺蓉，共同第一作者为南京师范大学化学与材料科学学院硕士生丁慧敏，通讯作者为兰亚乾教授和陈宜法教授。

作者简介

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兰亚乾教授课题组自2012年底成立以来，主要以团簇化学和配位化学为研究导向，设计合成结构新颖且稳定的晶态材料用于光、电、化学能等相关清洁能源领域的转化与应用。研究内容涉及多酸（POMs）、金属有机团簇（MOCs）、金属有机框架（MOFs）以及共价有机骨架材料（COFs）的合成与应用。目前，课题组已在光电催化领域包括水裂解反应，CO₂还原、氧还原反应（ORR）以及质子导电和固态电解质材料方面等取得一系列重要进展。相关研究在PNAS、Nat. Commun.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Matter、Chem、Chem. Soc. Rev.等国际知名期刊上发表论文200余篇。团队目前有导师6名，博士后15名，博士14名，硕士30名。课题组网站：http://www.yqlangroup.com

原文链接

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202212162

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