ChemSusChem：非金属磷咔咯电催化剂高效催化析氢反应

华南理工大学刘海洋团队及合作者报道了非金属磷咔咯配合物分子首次用于均相电催化析氢反应（HER），研究了其分别以有机酸与水分子作为质子源时的催化析氢性能，并提出了可能的催化反应路径。

作为能源催化领域重要的研究方向，电解水制氢被认为是一种将电能转化为清洁化学能的理想途径。传统过渡金属催化剂的低丰度与高成本等因素制约了其实际应用。因此，开发储量丰富、环境友好的非金属催化材料成为当前重要课题。

咔咯作为卟啉衍生物，具有高活性的M-N₄结构，咔咯配体比卟啉能够稳定更高价态的中心离子。基于此，华南理工大学刘海洋教授、袁高清教授及香港中文大学（深圳）占轩博士将非金属磷咔咯配合物分子(TPFC)P^V(OH)₂首次用于均相电催化HER，测试了其在有机相中以不同pKa的有机酸作为质子源时的电催化HER活性。同时，以自由配体和金属钴咔咯配合物分子(TPFC)Co^lllPPh₃作为对比，结合动力学计算结果表明，有机酸pKa值越小，(TPFC)P^V(OH)₂催化析氢质子转移速率越快。以三氟乙酸（TFA）作为质子源时，(TPFC)PV(OH)₂在900 mV过电位下，TOF_max可达到31.75 s^-1。通过对电化学结果分析，提出了以咔咯配合物磷中心作为质子结合位点，大环配体作为电子受体的催化反应路径。此外，还测试了(TPFC)P^V(OH)₂在乙腈/水混合相中的电催化HER性能，实验结果表明该非金属磷咔咯配合物在以水分子作为质子源时仍具有良好的催化活性及稳定性。

该研究工作拓宽了主族元素咔咯配合物在电催化领域中的应用，为设计低成本、高活性的新型非金属电催化材料提供了新的思路。

论文信息

Non-metallic Phosphorus Corrole Functioned as an Efficient Electrocatalyst in Hydrogen Evolution Reaction

Gang Yang, Jing-He Cen, Jian Lan, Meng-Yuan Li, Dr. Xuan Zhan, Prof. Dr. Gao-Qing Yuan, Prof. Dr. Hai-Yang Liu

文章的第一作者是华南理工大学的博士生杨刚

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DOI: 10.1002/cssc.202201553

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