前沿进展 | 表面等离激元与激子的强耦合

01 导读

近日，中国科学院物理研究所魏红研究员课题组与武汉大学徐红星院士课题组合作，研究了金属纳米线表面等离激元与二维半导体激子的强耦合，利用纳米线支持传输的表面等离激元这一特性，揭示了表面等离激元-激子强耦合体系的荧光谱与散射谱的关系。

该研究成果以“Unified Scattering and Photoluminescence Spectra for Strong Plasmon-Exciton Coupling”为题于2022年4月21日发表在Physical Review Letters上。

2022 | 前沿进展

02 研究背景

当量子发光体与光腔的耦合强度足够大时，两者发生强耦合，形成部分光部分物质的极化激元态。等离激元纳米结构可以将光场限制在纳米尺度空间，具有极小的模式体积，非常有利于增大耦合强度，因而可以在室温下与多种量子发光体发生强耦合，甚至可以实现单激子水平的强耦合。

目前对表面等离激元与激子强耦合体系的实验研究主要是利用散射、反射和透射光谱，强耦合会导致这些光谱的劈裂，反映出各个极化激元态的形成。然而在荧光谱中，主要观测到光谱的展宽或者低能量的极化激元态。这些强耦合体系的荧光谱线特征的起源仍不清楚。相比于散射等光学过程，荧光过程更加复杂，从荧光谱中提取出强耦合信息更加困难。

03 研究创新点

针对上述问题，研究团队设计了银纳米线与单层WSe₂的耦合体系。由于银纳米线支持传输的表面等离激元，可以使激发位置和探测位置在空间上分离，使得区分不同来源的荧光信号成为可能，为分析表面等离激元与激子耦合的基本物理过程及强耦合的光谱特性提供了一个理想的体系。

将激发光照射在银纳米线一端，探测其另一端的散射光。不同于未与单层WSe₂耦合的银纳米线，耦合体系的散射光谱中出现由一个或两个表面等离激元模式与激子耦合引起的拉比劈裂，并且拉比劈裂大小超过表面等离激元与激子的平均损耗，表明强耦合的发生（图1）。

图1（a）银纳米线-单层WSe₂耦合体系的示意图和光学显微镜图像。（b）玻璃基底上单层WSe₂的透射谱和荧光谱。（c）玻璃基底上（I，III）和单层WSe₂上（II，IV）的银纳米线的散射谱。（d）三个极化激元态的能量随低能量等离激元模式的能量E₁的变化关系

利用纳米线表面等离激元的传输提取出通过表面等离激元发射的荧光，结果表明归一化的荧光谱和散射谱具有相同的线型特征，荧光谱上也表现出由表面等离激元-激子强耦合产生的两个极化激元态（图2）。

图2 银纳米线-单层WSe₂耦合体系的荧光谱（a, d），归一化的荧光谱（b, e）及对应的散射谱（c, f）

利用耦合振子模型计算出该耦合体系的散射光谱，结合单层WSe₂的荧光谱，计算得到耦合体系的荧光谱，对计算光谱拟合的结果与实验结果一致（图3a），进一步证实了荧光谱与散射谱之间的联系。对荧光谱中低能量极化激元峰和激子峰强度的分析表明，当表面等离激元与激子共振时两者的强度比值最大（图3b）。

图3（a）实验荧光谱（实心点）及计算荧光谱（空心点）拟合峰的能量随低能量等离激元模式的能量E₁的变化关系。（b）实验荧光谱中低能量极化激元峰与激子峰的强度比值随E₁的变化关系

04 总结与展望

该研究揭示了表面等离激元-激子强耦合体系中荧光发射过程与表面等离激元散射过程的关系，理清了荧光的光谱特征形成的原因，为深入认识表面等离激元-激子耦合体系丰富的光谱现象提供了新方法和新思路。

该研究得到了国家自然科学基金委员会和中国科学院的资助。

论文链接：https://link.aps.org/doi/10.1103/PhysRevLett.128.167402

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编辑 | 方紫璇

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