“前沿进展”栏目，旨在介绍科研人员在光学领域发表的具有重要学术、应用价值的论文，促进研究成果的传播。部分论文将推荐参与“中国光学十大进展”评选。
01 导读
近日，新加坡国立大学仇成伟教授、电子科技大学张庆副教授、澳大利亚蒙纳士大学欧清东博士及合作者，通过对高对称极性晶体进行纳米图案化，展示了一种全新的极化激元操控手段——结构极化激元（Structured Polaritons），利用结构设计创新性地构建出极端不对称的单向声子极化激元激发与传播。
相关成果以"Unidirectionally excited phonon polaritons in high-symmetry orthorhombic crystals"为题于2022年7月29日发表在 Science Advances 上。2022 | 前沿进展在纳米尺度上操控光子，从而开发高速低耗的光子电路是当下半导体领域和纳米光子学界的强烈追求。其中需要解决的关键问题在于：① 如何在二维平面内有效的束缚光；② 如何在面内对束缚的光进行传播操控。2012年，自Nature杂志首次报导实验观测石墨烯表面等离激元之后，多种二维材料中发现支持高度局域且面内低损耗传播的范德华（vdW）极化激元，在实现从可见光到太赫兹光谱范围的片上光子器件表现出巨大潜力。
目前vdW极化激元的研究不到10年，但由于其极端的亚波长传播特性和超薄尺寸，对其片上传播操控仍是一个挑战和难题。近年来，通过开发新技术、新材料体系并建立vdW极化激元界面操控新机制一直是该领域的研究热点和难点。2021年，新加坡国立大学仇成伟教授及团队前成员张庆博士在 Nature上发表了题为“Interface nano-optics with van der Waals polaritons”的 Review 论文[Nature 597, 187–195 (2021)]，将该领域被统称为“界面极化激元光学”，全面综述了当下最先进的 vdW 极化激元操控手段，包括片上的折射光学、超表面光学、和 moiré 工程等界面光学技术等（如图1所示），并展望了该方向未来丰富的研究路径和应用图景。
图1 基于 vdW材料的界面极化激元光学
这是一个新兴的且充满挑战的前沿研究方向，同时也会带来很多科学上的惊喜，目前仍面临诸多挑战和尚待探索的难题：弱接触间接驱动极化激元：此前已报道的界面极化激元光学研究主要利用背景介质，如金属结构，光子晶体，或衬底，通过较弱的接触去间接驱动 vdW 材料内极化激元传播。然而，通过直接裁剪 vdW 材料，同时利用材料的物理特性去有效地操控极化激元的激发和传播鲜有报道，特别是实现具有极端不对称传播。极化激元的衍射光学尚未系统研究：反射/折射，干涉，衍射是自由空间光学的最基本概念。目前基于单个结构（面内棱镜、透镜）的vdW极化激元折射光学已经得到了初步发展，但针对周期性阵列结构（例如光栅等）的二维 vdW 极化激元衍射光学尚未被系统研究。衍射光学在分光和波前操控等领域具有重要的科学意义和应用前景。很难实现极端不对称的极化激元：近年来在众多vdW极化激元中，天然极性晶体中的低损耗声子极化激元研究尤其火热。研究最早开始于六方晶体h-BN中的面内各项同性声子极化激元（如图2A所示）。紧接着，在正交晶体中发现的面内双曲声子极化激元，如 α-MoO₃和 α-V₂O₅ ，支持长寿命、远距离、类射线的超高约束场传播（如图2B所示）。晶体的物理性质由晶格对称性决定，晶格的对称性越低，极化激元就越不对称。在以上对称性较高的正交晶体中，光子以四束镜像对称光束对称传播。就在前不久，不对称的剪切声子极化激元在低对称的单斜晶体中被报道[Nature 602, 595，2022]，其所具备的倾斜的极化激元波前，打破了镜像对称性，但仍然保留了旋转对称性（如图2C所示）。尽管低对称性晶体可以稍微破坏对称性，但在获得高度不对称的极化激元是相当有限的，更不用说单向极化激元了。
针对以上困难挑战，该团队首次提出结构极化激元（Structured Polaritons），通过对高对称正交晶体α-MoO₃进行图案化，例如一维线性光栅（如图2E，F所示），理论预测并实验证明了周期光栅和面内各向异性之间的相互作用可以打破极化激元光栅衍射中动量匹配的对称性，从而实现声子极化激元的不对称衍射（见图3和图4），甚至可以彻底打破镜像对称性和旋转对称性，反直觉地构建出声子极化激元的单向激发与衍射（图5）。
图2 （A-C）天然极性晶体中的声子极化激元；（D-F）高对称正交晶体中声子极化激元极端不对称（即单向）衍射
在此前报道中，vdW 极化激元的激发主要采用两种范式，点光源（比如单个纳米孔缺陷或金属纳米天线）和边缘（比如晶体的自然边界）。而这两种激发方式并不会改变原有的对称性。同时，研究重点大多集中于极化激元的传播特性指标，比如光场压缩比，传播速度与长度，损耗与寿命，品质因子，离子插层导致的谱带漂移和可逆开关，以及双层转角控制的传播方向等等。在此工作之前，结构极化激元的概念尚未出现。而该工作中，研究人员首次提出利用晶体材料本身结构化操控声子极化激元，即在晶体上刻蚀周期性线性光栅阵列。通过理论建模与仿真，开创性地揭示出高对称α-MoO₃ 晶体中双曲声子极化激元的光栅衍射与激发原理。如图3所示，通过控制光栅取向与晶轴之间的夹角，调节光栅倒格矢与双曲色散曲线之间的交点数和位置，从而任意操纵声子极化激元的衍射通道，从四个方向衍射转变为双向衍射，更进一步借助闪耀光栅的设计最终实现单向衍射。图3 高对称晶体中声子极化激元的光栅衍射与对称破缺原理在散射式近场光学扫描显微成像（s-SNOM）实验中，通常存在两种光场信号：一种是扫描探针激发，并收集由结构边缘反射回来的信号；另一种是结构边缘直接激发，再由探针收集近场信号。根据信号激发与收集机制，它们所对应的波长或波矢存在 2 倍关系。根据前述分析的声子极化激元光栅衍射需要满足一定的动量匹配关系可知，通过设计光栅的几何参数，例如周期，来控制光栅倒格矢与极化激元双曲色散的大小关系，可以选择性衍射扫描探针激发的声子极化激元（图4）和光栅结构激发的声子极化激元（图5）。如此非常规的衍射选择性显著不同于通常的自由空间光栅衍射行为。图4 近场图像显示探针激发的声子极化激元在光栅两侧定向衍射根据此前的报道，单向表面等离激元和单向谷激子激元已经可以通过控制光学自旋-轨道耦合来实现。这却很难直接适用于声子极化激元，归因于与自由空间激发光之间存在较大的动量不匹配。而这个难题在光栅结构的引入之下可以迎刃而解。本质上依然是源于上一点所提到的纳米光栅选择性衍射的特点。如图5所示，理论设计光栅与晶轴方向之间的夹角，使声子极化激元的双曲色散的一支与光栅倒格矢平行，导致光栅衍射只存在前后两个通道（针对圆孔光栅）。通过闪耀光栅的设计，则可进一步操控声子极化激元只衍射到其中一个通道（即单向衍射）。
该团队将高对称晶体中的双曲声子极化激元作为研究载体，然后与结构设计结合，前者是材料层面的独特物理特性，后者是人工结构设计的上层建筑，两者结合带来科学上新的突破。通过探索这些“几何结构界面”在光学领域的效应，有望在纳米尺度上实现许多令人兴奋的物理、新奇的现象和应用，拓展和开发新兴的低维纳米材料片上光电子学平台。纳米尺度极化激元的单向激发是未来片上集成光电子器件的核心技术之一。当前，单向等离激元易受限于较高的光学损耗，室温下单向谷激子激元寿命很短。而单向声子极化激元拥有克服以上缺点的巨大潜力，从而实现片上光信息的低损长程传输。此项研究巧妙地融合了光栅物理与 vdW 材料的各向异性特征，开创性地揭示了声子极化激元的结构工程控制原理，为声子极化激元的可控操纵奠定了重要基础，同时开启了 “结构极化激元”研究的新篇章。研究涉及的光栅衍射和晶体各向异性之间的相互作用为定向、双向和单向激发声子极化激元提供了前所未有的机会。这一概念并不局限于特定的波长范围或特定的极性晶体材料。除了光栅与晶轴夹角之外，其他参数，例如激发光入射角、入射光偏振和光栅几何结构等等，都可以用来进一步操控极化激元的激发与衍射行为。可以预见，极化激元光栅衍射技术将会快速推动界面极化激元光学领域的发展与应用。论文链接：
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.abn9774
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