“前沿进展”栏目，旨在介绍科研人员在光学领域发表的具有重要学术、应用价值的论文，促进研究成果的传播。部分论文将推荐参与“中国光学十大进展”评选。
01 导读
近日，北京航空航天大学（简称“北航”）电子信息工程学院吴晓君课题组与中国科学院上海光学精密机械研究所（简称“上海光机所”）田野、宋立伟课题组合作，在张江实验室支持下，通过铌酸锂倾斜波前技术，实现了单脉冲能量13.9 mJ、转化效率1.2%、峰值场强7.5 MV/cm的国际领先超强太赫兹辐射，多项指标为该方法国际报道最高值。
相关成果以“Generation of 13.9-mJ Terahertz Radiation from Lithium Niobate Materials”为题，于2023年3月18日发表在Advanced Materials上。
2023 | 前沿进展太赫兹科学是当前世界科学前沿研究热点，太赫兹技术在航空航天、通信雷达、国家安全、材料科学、生物医疗等领域具有重要的应用价值。然而，当传统的电子学和光学技术想要进入太赫兹频段，却受限于材料的响应速度、器件的加工难度以及系统集成技术等方面的科学难题与技术挑战。阻碍太赫兹科学技术与应用的关键在于如何获得高效率辐射源、高灵敏探测器以及各种多功能化集成器件与系统。其中，太赫兹强源的缺乏成了关键中的关键。
强场太赫兹脉冲光源一般指频率位于0.1~10 THz，峰值电场超过MV/cm，峰值磁场达到特斯拉量级的皮秒或亚皮秒电磁脉冲，在非平衡量子物态调控、小型化全光电子加速、强电磁场生物医学效应等方面拥有重要的应用价值，在集成电路、量子信息、生物医疗等领域也具有重要的应用前景，是当今世界科技大国科技前沿竞争的战略制高点。然而，产生太赫兹辐射的方法很多，但是要做强却很难。飞秒激光泵浦铌酸锂晶体是获得高效率、高光束质量、高稳定性的“三高”太赫兹强源的最佳途径之一。由于受限于飞秒激光作用，铌酸锂材料产生太赫兹过程中的多要素匹配及其相互制衡的影响，要想采用铌酸锂高效率产生太赫兹辐射需为其量身定制脉宽适宜、光谱非对称、能量优选的高能飞秒激光器。可是，这样的激光器造价高、体积庞大、对其它相关应用兼容性较差。若采用现有的超强超短飞秒激光器，尤其是钛宝石激光器，其脉冲宽度通常在百飞秒以下，来实现上述“三高”铌酸锂太赫兹强源，需要克服三大难题：（1）折射率差导致的相位失配；（2）脉冲短导致的本征效率低；（3）泵浦能量高引起的非线性效应等。针对铌酸锂材料在光学频段与太赫兹频段巨大的折射率差导致的相位失配问题，北航团队深入研究了倾斜波前理论，揭示了超强超短钛宝石飞秒激光泵浦铌酸锂产生太赫兹辐射的效率饱和机制。
北航团队与上海光机所合作，采用其稳定的新一代超强超短激光综合实验装置，通过倾斜波前技术，解决了由于折射率差引起的相位不匹配难题，极大地提高了泵浦激光脉冲在晶体内部传输过程中产生太赫兹辐射的有效作用距离，在晶体室温情况下，即获得了单脉冲能量1.1 mJ太赫兹能量输出，这是室温铌酸锂太赫兹强源的国际最高值。相关实验装置如图1所示。图1 基于上海光机所新一代超强超短激光综合实验装置的铌酸锂太赫兹强源光路示意图超短脉冲激光注入到铌酸锂晶体内部产生太赫兹辐射的过程中，由于脉冲很短，对应的光整流本征效率很低。为克服这一难题，需在钛宝石飞秒激光脉冲上通过加啁啾的方式来拉长泵浦激光脉冲，而不是通过传统“剪切”光谱的方法损失大量泵浦能量。通过以上方法，可以进一步提升晶体内部产生太赫兹辐射的有效作用距离，降低高峰值功率引起的材料破坏。即便如此，在超强超短超高能量泵浦下，依然观察到太赫兹辐射能量的饱和现象，对应的太赫兹辐射效率也呈现出下降趋势。这意味着注入晶体的泵浦能量越高，产生太赫兹辐射的能量却减小，对太赫兹辐射的线性提升极其不利。相关结果如图2所示。图2 晶体室温时观察到太赫兹辐射输出能量饱和且效率下降为了获得线性提升的太赫兹能量输出，提出了协同补偿线性化新机制，即协同调控泵浦激光脉宽、光谱分布非对称化、泵浦光斑形状、晶体拼接与冷却等多要素，将以上每个要素在倾斜波前理论的指导下综合优化。在液氮温度下，获得了单脉冲能量13.9 mJ的超强太赫兹输出，将激光到太赫兹波的能量转化效率从2021年的0.7%提升到1.2%，如图3。通过协同补偿线性化机制的成功运用，在1.2 J能量的泵浦下，太赫兹辐射能量仍未饱和，为后续产生亚焦耳量级的极端太赫兹脉冲奠定了理论和实验基础。图3 低温条件下获得单脉冲能量13.9 mJ太赫兹单脉冲能量输出图4总结了从1971年通过铌酸锂材料产生的世界上第一个太赫兹辐射脉冲开始，到2023年这半个世纪以来，铌酸锂太赫兹辐射源的发展历程。从前期的辐射实现到2002年倾斜波前的提出，再经历了二十年的快速发展均未能突破1 mJ的瓶颈。直到2021年，北航与中国科学院物理研究所合作突破的1.4 mJ世界纪录，再到近日与上海光机所合作实现的13.9 mJ铌酸锂太赫兹新的世界纪录。图4 铌酸锂太赫兹强源单脉冲能量半个世纪的提升历程该工作基于上海光机所新一代超强超短激光综合实验装置，通过铌酸锂倾斜波前技术，克服了超强超短激光泵浦铌酸锂晶体产生太赫兹辐射的难题与挑战，实现了13.9 mJ超强太赫兹脉冲能量的新纪录，为铌酸锂晶体产生亚焦耳量级的极端太赫兹辐射奠定了基础，推动了极端太赫兹科学技术和应用的发展。
该工作由来自北京航空航天大学、中科院上海光机所、张江实验室、中国科学院物理所、上海科技大学等单位的联合团队共同完成，并得到了相关单位的大力支持。
论文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202208947
以下视频为该论文的支撑材料及该工作的英文简介，敬请观看。
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编辑 | 方紫璇
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