2篇Science。2篇Nature、1篇Cell，2019开局之年中国科学技术大学成果丰硕

Original 胖胖同学 iNature 2023-01-10

iNature

2019年4月10号，中国科学技术大学薛永泉/张冰研究团队等人在Nature上在线发表了题为A magnetar-powered X-ray transient as the aftermath of a binary neutron-star merger的文章。

于此同时，iNature还发现：2019年1月31日，中国科学技术大学路军岭教授、韦世强教授、杨金龙教授等课题组在Nature发表了题为“Atomically dispersed iron hydroxide anchored on Pt for preferential oxidation of CO in H2”的文章，利用原子层沉积技术（ALD），首次设计出一种新型Fe1(OH)x-Pt单位点界面催化剂结构，并在低温高效去除氢气中微量CO制备高纯氢气方面取得突破性进展；2019年3月29日，中国科学技术大学傅尧和尚睿研究团队在Science发表Photocatalytic decarboxylative alkylations mediated by triphenylphosphine and sodium iodide的文章。该团队首次提出了基于可见光激发的分子间电荷转移用于光氧化还原催化的新概念，发现了一种简单易得、高效环保的非金属阴离子复合物光催化体系，成功实现了温和条件的脱羧偶联反应，突破了传统反应需要贵金属光催化剂或有机染料的限制；2019年1月18日，中国科学技术大学潘建伟，赵博等人在在Science上发表了题为“Observation of magnetically tunable Feshbach resonances inultracold²³Na⁴⁰K+⁴⁰K collisions”的研究论文，该研究表明在超低温下观察到的原子 - 分子Feshbach共振以极高的分辨率探测三体势能面有助于提高对超冷碰撞的理解；中国科学技术大学薛天，鲍进及马萨诸塞大学医学院韩纲共同通讯在Cell 在线发表题为“Mammalian Near-Infrared Image Vision through Injectable and Self-Powered Retinal Nanoantennae”的研究论文，该研究开发了可注射眼球注射光感受器的上转换纳米粒子（pbUCNPs）。这些纳米颗粒锚定在视网膜光感受器上作为微型NIR光传感器，以产生具有可忽略的副作用的NIR光图像视觉。

1Science:中国科大在可见光催化脱羧偶联反应领域取得重要突破

结合上述理论计算研究，该研究团队成功实现了催化脂肪羧酸衍生物脱羧反应，生成的烷基自由基中间体可以和多种底物结合，实现温和条件下的Minisic反应和Heck反应。通过该催化体系，多种天然、非天然氨基酸可以与烯醇硅醚发生反应，并且放大到克级规模时仍可保持较高的催化效率，为β-氨基酮类化合物的制备提供一种有效途径。更有价值的是，该催化体系与商业化的手性磷酸协同催化时，氨基酸可以与氮杂环反应，实现氮杂环C2位不对称α-氨基烷基化反应，为含氮杂环类药物分子的不对称修饰提供了一种有效手段。此外，天然产物和合成化学品中广泛存在的烷基胺类衍生物还可以发生脱氨Heck反应。。

光诱导非金属阴离子复合物催化的脱羧脱胺偶联反应

这种新型非金属阴离子复合物光催化体系大大降低了催化剂成本，可应用于多种重要的功能分子的合成，解决了过渡金属在功能化合物和药物合成中残留等问题，为生物质羧酸分子转化、手性药物合成和多肽修饰提供了新的手段，具有重要的合成化学价值和良好的工业应用前景。

原文链接：

http://science.sciencemag.org/content/363/6434/1429

2Nature：2019年首发，中国科大在高效去除氢气中微量CO研究方面取得突破性进展

该工作中，路军岭课题组充分利用ALD技术中的表面自限制反应以及二茂铁金属源在贵金属表面解离吸附和分子间空间位阻效应的特性，成功地在SiO₂负载的Pt金属纳米颗粒表面上，原子级精准地构筑出单位点Fe1(OH)x物种，进而促成了丰富且具有超高活性和高稳定性的Fe₁(OH)x-Pt单位点界面催化活性中心的形成。

图1.Fe₁(OH)x-Pt单位点界面新型催化剂结构模型示意图。这里蓝色、黄色、红色、白色小球分别代表铂、铁、氧和氢原子。

在PROX反应中，研究人员利用该新型催化剂首次在~-75 °C至110 °C的超宽温度区间，成功实现了100%选择性地CO完全去除（图2a,b），极大突破了现有PROX催化剂工作温度相对较高且区间窄的两大局限性，为氢燃料电池在寒冷条件下频繁冷启动和连续运行期间避免CO中毒，提供了一种全方位的有效保护手段，从而为未来氢燃料电池汽车的推广扫清了一重大障碍。更难能可贵的是，该催化剂在模拟真实环境，即CO₂和水汽都存在的情况下，仍可表现出极佳的稳定性（图2c），且比质量催化活性（5.21 mol_COh^-1gPt^-1）是传统Pt/Fe₂O₃催化剂的30倍（图2d）。

图2.利用ALD方法制备出来的1cFe-Pt/SiO₂、2cFe-Pt/SiO₂、3cFe-Pt/SiO₂单位点界面催化剂和常规Pt/SiO₂、Pt/Fe₂O₃催化剂在PROX反应中的催化性能对比。（a）CO转化率；（b）CO选择性；反应条件：1% CO、0.5% O2和48% H₂，平衡气为氦气，空速为36,000 ml g⁻¹ h⁻¹，压力为 0.1 MPa。（c）1cFe-Pt/SiO₂催化剂的长时间稳定性测试。反应条件：1% CO、0.5% O₂、48% H₂、20% CO₂和3% H₂O，平衡气为氦气，空速为36,000 ml g⁻¹h⁻¹; 压力为 0.1 Mpa，反应温度为353 K。（d）催化剂比质量活性的对比。

韦世强教授课题组利用原位X射线吸收谱（XAFS）从实验上探测到Fe1(OH)x物种在PROX反应气氛中的结构是Fe₁(OH)₃，Fe原子与Pt纳米颗粒表面Pt原子形成Fe-Pt的金属键，而无明显的Fe-Fe键，并且惊奇地发现该物种具有超高还原特性，在室温就实现氢气还原生成Fe₁(OH)2，揭示了其高催化活性的内在原因。王兵教授课题组利用扫描隧道电子显微镜（STM）研究了FeOx ALD在Pt单晶表面的生长行为，观察到了亚纳米尺寸FeOx物种的形成，从而直接证明了在Pt表面上形成单分散Fe物种的可能性。与此同时，近常压X-射线光电子能谱（NAP-XPS）实验也进一步证实PROX反应气氛下，与Fe成键的氧物种是羟基物种。

杨金龙教授课题组理论计算确定了Fe₁(OH)₃在Pt表面上的空间构型，证实Pt颗粒表面上形成的Fe₁(OH)x-Pt单位点界面是其催化活性中心，并揭示了其催化反应机理：吸附的CO首先进攻其中一个OH，形成COOH表面中间物种；此后，O₂在该界面处以极低的势垒活化；形成的原子O随后进攻COOH，最终生成CO₂。

众所周知，金属—氧化物界面在众多催化反应中起着至关重要的作用。该工作为人们设计高活性金属催化剂提供了一新思路。

该项研究得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、国家基础科学中心项目、中组部“青年千人”计划、瑞典瑞典研究协会和克努特和爱丽丝布·瓦伦堡基金会的支持，并由衷地感谢北京同步辐射、上海同步辐射、合肥国家同步辐射中心以及瑞典Max-lab等国家实验室为该项研究提供的宝贵机时。

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-018-0869-5

3Cell：中国科学技术大学薛天，鲍进及马萨诸塞大学医学院韩纲使人看得更远

视觉是人类必不可少的感官方式。我们的视觉系统可以探测到400到700 nm之间的光，即所谓的可见光。在哺乳动物感光细胞中，由视蛋白及其共价连接的视网膜组成的光吸收色素被称为固有光子检测器。然而，检测较长波长的光，例如近红外（NIR）光，虽然是理想的能力，但对哺乳动物来说是一项艰巨的挑战。这是因为利用较低能量的光子检测较长波长的光需要视蛋白（例如，人类红锥视蛋白）具有低得多的能量障碍。因此，这导致难以忍受的高热噪声，因此使NIR视觉色素不实用。这种物理限制意味着没有哺乳动物感光器可以有效地检测超过700nm的NIR光，并且哺乳动物不能看到NIR光并将NIR图像投射到大脑。

pUMP的特征

为此，纳米粒子与生物系统的成功整合加速了基础科学发现及其向生物医学应用的转化。在这里，研究人员报告了一种可注射，自供电，内置近红外光纳米天线，可以将哺乳动物的可见光谱扩展到近红外范围。这些视网膜光感受器结合上转换纳米颗粒（pbUCNP）充当微型能量转导器，其可以将体内哺乳动物的不可见NIR光转换成短波长可见发射。

pbUCNPs的生物相容性

通过视觉皮层中的体内视网膜电图（ERG）和视觉诱发电位（VEP）记录，研究人员显示注射pbUCNP的小鼠的视网膜和视皮层均被NIR光激活。通过动物行为测试，研究人员进一步证明注射pbUCNP的小鼠获得了NIR光感和独特的环境日光兼容的NIR光图像视觉。因此，内置的NIR nanoantennae可以使哺乳动物的视觉光谱有效地延伸到NIR领域而没有明显的副作用。令人兴奋的是，研究人员发现注射pbUCNP的动物同时感知NIR和可见光模式。

文章总结

因此，这些新型光感受器结合NIR光纳米天线提供可注射的，自供电的，生物相容的和NIR可见光兼容的解决方案，以将哺乳动物视觉光谱扩展到NIR范围。这一概念验证研究应指导未来的研究，以扩展人类和非人类视觉，而无需任何外部设备或遗传操作。赋予具有近红外视觉能力的哺乳动物也可以为重要的民用和军用应用铺平道路。

参考信息：

https://www.cell.com/cell/fulltext/S0092-8674(19)30101-1#

4Science：中国科学技术大学潘建伟/赵博：超低温下观察到的原子 - 分子Feshbach共振以极高的分辨率探测三体势能面有助于提高对超冷碰撞的理解

2019年1月18日，中国科学技术大学潘建伟院士，赵博等人在在Science上发表了题为“Observation of magnetically tunable Feshbach resonances inultracold²³Na⁴⁰K+⁴⁰K collisions”的文章。该研究表明，在超低温下观察到的原子 - 分子Feshbach共振以极高的分辨率探测三体势能面有助于提高对超冷碰撞的理解。

涉及重分子的超冷碰撞中的共振难以在理论上模拟并且已证明具有挑战性。研究人员在该文章中阐述了在振动基态中钾-40（40K）原子和钠-23-钾-40（²³Na⁴⁰K）分子之间的超冷碰撞中的磁性可调Feshbach共振的观察。研究人员观察了原子和分子在其基态的各种超精细水平，并检测了作为磁场函数的分子损失。通过观察损失的增强来识别原子 - 分子Feshbach共振，研究人员在43到120高斯的磁场范围内观察到11个共振。在超低温下观察到的原子 - 分子Feshbach共振以极高的分辨率探测三体势能面有助于提高对超冷碰撞的理解。

原文链接：

http://science.sciencemag.org/content/363/6424/261

5Nature：中国科学技术大学薛永泉/张冰团队等：双中子星合并后磁力驱动的X射线瞬态

众所周知，中子星的合并与短波γ射线爆发有关。如果中子星状态方程足够僵硬（即随着密度增加压力急剧增加），至少有一些这样的合并会留下一个超大质量甚至稳定的中子星，它会在强磁场下快速旋转。这种磁星特征可能以X射线平台的形式被观察到，其跟随一半观察到的短γ射线爆发。然而，预计由二元中子星合并驱动的一些X射线瞬变可能与短的γ射线爆发无关。最近发现快速X射线瞬变（CDF-S XT1）与微弱的宿主星系有关，其红移未知。它的X射线和星系 - 星系特性允许几种可能的解释，包括离轴看到的短γ射线爆发，高红移时的低亮度γ射线爆发，或涉及中等质量黑洞的潮汐破坏事件和白矮星。

在这里，我研究人员报告了第二个X射线瞬态CDF-S XT2，它与红移z = 0.738处的星系有关。测量的光线曲线与由毫秒磁力驱动的X射线瞬态完全一致。更有趣的是，CDF-S XT2位于其恒星形成的主星系的外围，与星系中心有一定的偏移，因为短波γ射线的爆发。当校正到局部值时，类似X射线瞬变的估计事件率密度与二元中子星合并的事件率密度一致，其从引力波事件GW170817的检测中推断而出。

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-019-1079-5

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