中国科学院深圳先进院毛国斌述评：环保、可降解的有机神经形态视觉传感器 | Cell Press 青促会评述
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物质科学
Physical science
作为世界领先的全科学领域学术出版社，细胞出版社特与“中国科学院青年创新促进会”合作开设“青促会述评”专栏，以期增进学术互动，促进国际交流。
2024年第四期（总第162期）专栏文章，由来自中国科学院深圳先进技术研究院合成生物学研究所副研究员 毛国斌，就 Matter中的论文发表述评。
随着电子技术的进步，人们的生活质量得到了显著提高，但大量电子废物对生态环境和人类健康造成了巨大的负面影响。为了应对日益严重的“电子污染”问题，可降解电子设备应运而生，成为了一种清洁、无污染的新途径，被视为未来可持续发展的理想选择。有机神经形态视觉传感器(ONeuVSs)作为新型电子设备，以有机薄膜晶体管(OTFTs)为基础，革命性地模仿了生物体的视觉系统，集传感、记忆和计算功能于一体，有望突破冯·诺伊曼计算机的瓶颈。由于这类电子设备寿命较短，研究其可降解性变得至关重要。目前，可降解OTFTs备受关注，涉及可降解电极、半导体、电介质和基质等方面。然而，已报道的可降解设备在光电性能方面仍存在不足，严重限制了它们的实际应用。基于介质的界面工程为改善设备性能提供了有效途径，但目前大多数可降解介电材料是天然聚合物材料，存在资源有限和性能不佳的问题。同时，为确保电介质层具有较高的击穿强度，必须添加交联剂以形成致密结构，这可能导致设备降解效率降低。因此，如何在可降解性和高光电设备性能之间取得平衡是当前面临的重要挑战。
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聚碳酸酯是一种极具潜力的可降解二氧化碳衍生聚合物材料，可通过二氧化碳与环氧化物的共聚，有效利用温室气体，实现碳中和。根据二氧化碳基聚碳酸酯的生命周期评估显示，将20 wt.%的二氧化碳引入聚醚碳酸酯中，可使温室气体排放量减少11%-19%，同时化石资源消耗量也可降低13%-16%。
天津大学胡文平研究团队在本研究中设计并合成了以聚（环己烯碳酸酯）（PCHC）作为介电层的一种新型可降解聚合物介电材料，用于构建集传感、存储和处理于一体的可降解ONeuVS设备。所开发的设备实现了高迁移率和优异的光学性能，包括光敏性、光致发光性和探测率。此外，根据PCHC带或不带烷基链的有机半导体（OSC）之间的分子筛选特性，制备了可降解的突触晶体管和开关设备。具体的研究过程包括：首先，通过在不同分子量的PCHC介电层上制备C10-DNTT有机薄膜晶体管，进行了结构、电学性能表征，包括XRD图分析、原子力显微镜图像采集，以及迁移率和OTFT稳定性的测试。以分子量为12.1 kDa的PCHC制备的C10-DNTT有机薄膜晶体管具有较高的结晶度和有序性，表现出高迁移率（2.74 cm2·V-1·s-1）和优异的电流开/关比（超过109），并且在多次连续重复开关操作下表现出优异的稳定性，显示出PCHC基介电材料对提高有机场效应晶体管性能的重要作用（图1）。随后，研究人员制作了基于PCHC的可降解光电晶体管及突触晶体管，以构建神经形态视觉传感器，并研究了该设备在不同光照条件下的光电突触前电流（EPSC）行为，包括配对脉冲促进（PPF）指数、光密度函数的变化，以及使用人工突触阵列执行图像识别任务。实验结果表明了该设备能够实现高效的神经形态计算功能，如学习和遗忘过程，以及高准确率的静态图像识别，显示了该传感器在模拟复杂生物神经系统行为方面的潜力（图2）。此外，研究人员深入探讨了有机半导体与PCHC界面的相互作用机制，对基于不同OSC（BTBTT6、DNTT、C6-DPA、DPA）的光电突触和光学开关设备进行了照射波长和光电性能的研究，实验发现通过调节有机半导体带有烷基链或无烷基链，可以实现高性能的光学突触和开关功能设备（图3）。最后，通过制备可降解设备阵列并研究其在不同条件下的降解过程，证实了所开发的PCHC材料和设备的可降解性，进一步加强了该有机神经形态视觉传感器在实际应用中的可持续性（图4）。本研究成功地将可降解材料与高性能光电器件相结合，不仅在材料科学和电子工程领域取得了重要进展，也为未来的可持续电子技术提供了新的思路和方向。上述工作已发表在Cell Press细胞出版社旗下旗舰刊 Matter 上。
▲图1 基于C10-DNTT的可降解光电晶体管的表征。
(A) OTFT阵列示意图。
(B) 基于PCHC的聚合物电介质（Mn = 12.1 kDa）在不同频率下的电容。
(C) ITO、ITO/C10-DNTT和ITO/PCHC（Mn = 9.7 kDa、12.1 kDa和26.3 kDa）/C10-DNTT的XRD图。
(D-F) C10-DNTT生长在PCHC基电介质上的原子力显微镜（AFM）图像，其分子量分别为12.1 kDa、9.7 kDa和26.3 kDa。刻度线代表2 μm。
(G) 64个OTFTs的迁移率分布图。
(H) 本工作与已报道的可降解OTFTs的迁移率比较。
(I) ITO/PCHC(Mn = 12.1 kDa)/C10-DNTT/Au结构的OTFT在空气中8个月后的稳定性。
(J) 不同光照强度下的P值。
▲图2 基于C10-DNTT的可降解光电突触晶体管的表征。
(A) 人类视觉系统示意图。
(B) PPF指数与光脉冲间隔的函数关系，光强为2.04 mW cm-2，波长为450 nm，照明时间为0.5秒。
(C-E) EPSC与光密度（450 nm，光照时间为ton = 1 s）时的函数关系，EPSC随光刺激时间（450 nm，2.04 mW·cm-2）以及不同数量的光脉冲（450 nm，2.04 mW·cm-2，ton=3 s，无照明时间toff=3 s）下的EPSC变化。
(F) 以字母“L”表示的人工突触阵列的学习和遗忘过程（脉冲刺激数量为50）。
(G) 以字母“L”表示的人工突触阵列的学习和遗忘过程（脉冲刺激数量为100）。
(H) 单隐藏层前馈神经网络示意图。
(I) 识别图片中手写“8”的准确率。
(J) 40次训练周期后的混淆矩阵。
▲图3 PCHC与OSC之间的界面分子筛选。
(A) 基于BTBTT6的突触设备，照射波长为365 nm。
(B) 基于DNTT的光学开关设备，照射波长为450 nm。
(C) 基于C6-DPA的突触设备，照射波长为430 nm。
(D) 基于DPA的光学开关设备，照射波长为430 nm。
(E) 基于C10-DNTT和DNTT设备的工作机制示意图。
▲图4 可降解设备阵列的研究。
(A) 设备降解过程示意图。
(B) PCHC在碱性溶液中不同时间下的降解过程。
(C) 实际设备在NaOH溶液（pH值为8，20℃）中的降解过程。
(D) PCHC材料在碱性溶液中分解的化学过程。
(E) PCHC在碱性溶液中的详细降解过程。
论文摘要
可降解电子设备对解决日益严重的“电子污染”环境问题具有重要意义。然而，光电性能不佳严重限制了它们的应用。在这里，我们通过一步法合成了一种新型的可降解聚合物介电材料，用于构建有机神经形态视觉传感器（ONeuVSs）。我们获得了2.74 cm2·V-1·s-1的高迁移率和超过109的电流开/关比。此外，我们还实现了优秀的光电性能，最大光敏度为8.7 × 108，最大探测率为9.42 × 1016 Jones，这在可降解电子设备中属于最佳水平。ONeuVS阵列不仅可以进行静态图像识别，准确率高达92.7%，还具有高通滤波器特性。更有趣的是，通过调节有机半导体带有烷基链或无烷基链，可以实现高性能的光学突触和开关功能设备。本研究为开发具有传感、储存和处理功能于一体的低成本、环保型可降解ONeuVS提供了见解。
Transient electronic devices can help eliminate the growing environmental problem of “electronic pollution.” However, their applications are severely limited by poor optoelectronic performance. Here, a new degradable polymeric dielectric material is synthesized by a one-step method for organic neuromorphic vision sensors (ONeuVSs). A high mobility of 2.74 cm2·V-1·s-1 and current on/off ratio greater than 109 were obtained. Moreover, we achieved excellent optical figures of merit with a maximum photosensitivity of 8.7 × 108 and maximum detectivity of 9.42 × 1016 Jones, which are the best values among transient electronic devices. The ONeuVS array could perform static image recognition with an accuracy of 92.7% and high-pass filtering behavior. More interestingly, both high-performance optical synapses and switching functional devices could be realized by modulating the organic semiconductors with or without alkyl chains. This study provides insights for developing a low-cost and environmentally friendly approach for constructing degradable ONeuVSs with sensing, memory, and processing in one device.
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评述人简介
毛国斌
中国科学院深圳先进技术研究院合成生物学研究所副研究员
毛国斌，中国科学院深圳先进技术研究院合成生物学研究所副研究员，硕士生导师。主要研究方向为荧光纳米传感与合成生物学传感。2014年于华中农业大学获应用化学学士学位，2019年于武汉大学获得分析化学博士学位，2019年-2021年在中国科学院深圳先进技术研究院开展博士后研究。以第一（共同第一）/共同通讯作者在J. Am. Chem. Soc., Sci. China-Life Sci., ACS Appl. Mater. Interfaces, Nano Res., Anal. Chem., ACS Sensors等期刊发表论文26篇。在相关领域申请了发明专利13项，授权6项。主持国家自然科学基金青年项目、中国博士后基金面上项目、广东省基础与应用基础区域联合基金等项目4项。
Mao Guobin, an Associate Researcher and Master's Supervisor at the Institute of Synthetic Biology, Shenzhen Institute of Advanced Technology, Chinese Academy of Sciences. His primary research focuses on fluorescence nanosensors and synthetic biology sensing. He obtained his Bachelor's degree in Applied Chemistry from Huazhong Agricultural University in 2014 and his Ph.D. in Analytical Chemistry from Wuhan University in 2019. From 2019 to 2021, he conducted postdoctoral research at the Shenzhen Institute of Advanced Technology, Chinese Academy of Sciences. As the first (co-first) or corresponding author, he has published 26 papers in journals such as J. Am. Chem. Soc., Sci. China-Life Sci., ACS Appl. Mater. Interfaces, Nano Res., Anal. Chem., and ACS Sensors. He has applied for 13 invention patents in the relevant field, with 6 patents granted. Mao has led four projects including the National Natural Science Foundation of China for Young Scientists, the China Postdoctoral Science Foundation General Project, and the Guangdong Basic and Applied Basic Regional Joint Fund.
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原文刊载于CellPress细胞出版社旗下期刊 Matter 上，
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中国科学院青年创新促进会（Youth Innovation Promotion Association，Chinese Academy of Sciences）于2011年6月成立，是中科院对青年科技人才进行综合培养的创新举措，旨在通过有效组织和支持，团结、凝聚全院的青年科技工作者，拓宽学术视野，促进相互交流和学科交叉，提升科研活动组织能力，培养造就新一代学术技术带头人。
Youth Innovation Promotion Association (YIPA) was founded in 2011 by the Chinese Academy of Science (CAS). It aims to provide support for excellent young scientists by promoting their academic vision and interdisciplinary research. YIPA has currently more than 4000 members from 109 institutions and across multiple disciplines, including Life Sciences, Earth Science, Chemistry& Material, Mathematics & Physics, and Engineering. They are organized in 6 discipline branches and 13 local branches.
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