能源周报：Science、Nat. Nano、AM、AEM等大合集！

温馨提示：本推文包含21篇文献，预计阅读时间约20min，大家挑感兴趣的关注。p.s.文末会附有过去三周周报链接。

阳离子或卤化物与FAPbI₃的混合物可导致钙钛矿太阳能电池（PSC）的高效率，但也会导致蓝移吸收和由挥发性甲基铵（MA）的损失和相分离引起的长期稳定性问题。研究者们使用MA硫氰酸（MASCN）或FASCN蒸汽处理的沉积方法，以黄色δ-FAPbI₃转换到期望的纯α-钙钛矿膜相。NMR量化了MA并入骨架的过程。分子动力学模拟表明，在热力学相变温度以下，SCN^-阴离子促进α-FAPbI₃的形成和稳定。我们使用这些低缺陷密度α-FAPbI₃ 薄膜制造的PSC具有> 23％的功率转换效率，长期的运行和热稳定性，以及低（330毫伏）的开路电压损耗和低（0.75伏）的电致发光电压。

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https://doi.org/10.1126/science.abb8985

2. Science：应变松弛对α-甲眯碘化铅钙钛矿太阳能电池性能的影响

采用多阳离子稳定的氟化铵碘化铅(FAPbI₃)制备了高效卤化铅钙钛矿太阳能电池(PSCs)。合金阳离子极大地影响带隙、载流子动力学和稳定性，以及产生不必要的载流子陷阱的晶格应变。研究者们在FAPbI₃的FA位点替换了铯(Cs)和甲二胺(MDA)阳离子，发现0.03 mol分数的MDA和Cs阳离子降低了晶格应变，增加了载流子寿命，降低了Urbach能级和缺陷浓度。性能最好的PSC在100毫瓦每平方厘米AM 1.5G照明下的功率转换效率>25%(24.4%认证效率)。未封装的设备在85℃黑暗环境下1300小时后，保持了初始效率的>80%。

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https://doi.org/10.1126/science.abc4417

3. Adv. Energy Mater.：完全固溶处理的纯α相甲眯碘化钙钛矿型钙钛矿太阳能电池，可在环境条件下大规模生产

制造商业上可行的钙钛矿太阳能电池仍然需要开发适当的低温和可扩展沉积工艺。尽管α相FAPbI₃具有比MAPbI₃高的热稳定性和更广泛的吸收性，但仍没有通过可分级印刷方法获得纯α相FAPbI₃钙钛矿膜的报道。此外，在环境条件下，α相自发转变为非钙钛矿δ相对实际应用提出了严峻的挑战。研究者们报道了一种可扩展的，完全基于解决方案的印刷方法，用于制造纯α相FAPbI₃钙钛矿型太阳能电池。通过添加N-甲基吡咯烷酮和甲基氯化铵到基于二甲基甲酰胺的前体溶液，以控制结晶，并在真空或气流协助薄膜干燥，纯α-FAPbI₃是通过刮涂获得的相位。将得到的α-FAPbI₃膜是高度稳定的，即使在200天不包封保持它在环境气氛之后形成也没有δ-FAPbI3相。此外，采用真空辅助方法处理的全溶液处理PSC的PCE为16.1％，通过气流辅助方法处理的PCE为17.8％。用印刷的碳电极代替银可提供稳定的PCE（对于真空辅助方法，最高可达15％，对于气流辅助方法，可达16.4％），这是FAPbI₃的最高性能迄今为止的太阳能电池。与MAPbI₃相比，完全印刷的FAPbI₃钙钛矿器件在潮湿环境中表现出出色的热稳定性，这使其成为可扩展生产和商业化的有希望的候选者。

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https://doi.org/10.1002/aenm.202001869 

4. Adv. Energy Mater.：MAPI‐基钙钛矿太阳能电池的电子结构:通过比较经典和倒置的器件堆栈的光电发射光谱确定详细的带图

高功率转换效率（PCE）钙钛矿太阳能电池（PSC）依赖于钙钛矿吸收体与相邻电荷提取层之间能带的最佳对准。但是，由于大多数高性能的材料和设备都是通过基于溶液的技术制备的，因此沉积几纳米厚的膜非常困难，因此难以对表面和界面特性进行详细的分析。为了识别相应的光敏界面，研究者们在黑暗环境中以及在开路条件下的光照下，对经典和倒置结构中基于甲基铵碘化铅（MAPI）的PSC的器件堆栈进行光电子能谱测量。分析表明，真空沉积的MAPI钙钛矿吸收层为n型，与沉积在n型SnO₂或p型NiOx上的电荷传输层的结构无关。发现对于两种架构，大多数光电压都是在n-MAPI / p-HEL（空穴提取层）结处形成的，这突出表明了该接口对于进一步提高光电压以及PCE的重要性。最后，给出了黑暗和光照情况下完整装置的实验得出的能带图。

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https://doi.org/10.1002/aenm.202002129

5. ACS Energy Lett.：卤化锡铅钙钛矿太阳能电池的表面活化腐蚀

混合锡铅卤化钙钛矿型太阳能电池具有优秀的功率转换效率，但长期稳定性仍然是一个挑战。本文中，研究者们研究了60:40锡铅钙钛矿的稳定性，以更好地了解在环境和惰性气氛中热处理后器件性能的下降。Operando X射线衍射显示出钙钛矿吸收剂具有稳定的整体结构，这导致了以下假设：表面化学起着降解机理的作用。X射线光电子能谱揭示了先前报道的Sn⁴⁺演化伴随着热退火后的两个新观察结果：(i)表面I₂损失之前I^{3 -}中间体的形成，(ii)在惰性和环境条件下锡和铅的表面位点(Sn^δ<2+和Pb^δ<2+)不协调的证据。这两种物质表明表面上的活化腐蚀（即氧化和还原）过程是可能的降解化学途径，预计在工作电压和光偏压下会加速降解。

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https://doi.org/10.1021/acsenergylett.0c01445

6. Adv. Mater.:实现高倍率钠离子电池的少层碘化物

具有良好特性的二维元素材料被认为是2D家族中有影响力的一部分。碘是一种典型的单元素分子晶体，具有广阔的应用前景。要实现二维碘，不仅需要分离弱的层间范德华相互作用，而且还需要保留分子内弱的卤素键，因此，2D碘至今仍未开发。在此，通过液相剥落策略成功地制备了厚度约为1.0 nm、横向尺寸达数百纳米的原子薄碘纳米片（称为“碘烯”）。超薄碘烯作为可充电钠离子电池的阴极时，由于其独特的二维超薄结构和显著增强的假电容特性，超薄碘烯在10 A g^-1的高速率下具有109.5 mA h g^-1的高比容量。第一性原理计算结果表明，由于尺寸效应，钠离子在低层碘化物中的扩散由原来的水平方向向垂直方向扩散，其势垒为0.07 eV。碘烯的成功制备和深入的结构研究为发展新型碘基科学技术奠定了基础。

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https://doi.org/10.1002/adma.202004835

7. Adv. Energy Mater.: 在高压水溶性石墨锌金属双离子电池中使用天然石墨

安全性和成本是大规模储能的关键指标。由于当前锂离子电池技术中使用了非水电解质和过渡金属氧化物，因此安全性、成本和环境问题是一个值得关注的重要问题。石墨具有工作电位高、成本低、安全性高等优点，是一种很有前途的双离子电池负极材料。然而，由于电化学稳定窗口很窄（1.23 V），寻找合适的水电解质是一个挑战。本文介绍了一种石墨-锌-金属水溶液双离子电池，其电压约为2.3–2.5 V，在水性锌电池中具有非常高的电压，在200次循环后容量保持率大于80%，并且在200 mA g^-1的充放电电流下可提供≈110 mAh g^-1。当充放电电流为5000 mAh g^-1，可获得接近60 mAh g^-1的电流。使用高浓度无锂双盐水电解质，使天然石墨成为可逆阴极。

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https://doi.org/10.1002/aenm.202001256

8. Adv. Energy Mater.: 硫化铜在锂固态电池中的宏观置换反应

硫化铜（CuS）由于其固有的混合导电性、延展性和理论比容量高达560 mAh g^-1，而成为一种极具吸引力的电池电极材料。在这里，CuS被研究为锂固态电池的阴极材料，其面积负载为8.9 mg cm^-2，理论上相当于4.9 mAh cm^-2。锂电池的重量比为（Li-Li₃PS₄[CuS(70 wt%) + Li₃PS₄ (30 wt%)]，不使用导电添加剂。CuS与锂发生置换反应，导致放电产物Cu和Li₂S之间的宏观相分离。特别是，Cu形成了一个微米大小、结晶良好的颗粒网络，在电极中渗透，并肉眼可见。0.1C下的初始比放电容量为498mAh g(CuS)^-1，即其理论值的84%。初始库仑效率（ICE）达到95%，高于相同电池化学条件下的标准碳酸盐基液体电解质（≈70%）。100次循环后，比容量达到310 mAh g(CuS)^-1。在电流组成下，电池以7 W kg^-1的功率密度提供58.2 Wh kg^-1，这比其他过渡金属硫化物阴极优越。

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https://doi.org/10.1002/aenm.202002394

9. Adv. Energy Mater.: 高电压高能量密度的全水混合电解质可充电电池

与非水电池相比，水性可充电电池（ARB）在安全性、环保性和成本方面具有优势。然而，水的电化学稳定窗口很窄，这就限制了ARB的输出电压和能量密度。本文报道了一种在碱性溶液中含有锌阳极，在中性溶液中含有LiMn2O4阴极的水混合电解质体系。将分离的电极电解液与锂离子导电膜结合，有效地拓宽了电位窗口，使水混合电解液可充电电池（AHERB）的电压高于2.3 V。该电池系统在1.69C下提供208 Wh kg^-1的稳定能量密度（基于活性材料的总重量），平均输出电压高达2.31 V，循环超过1000次，平均库仑效率>98%。

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https://doi.org/10.1002/aenm.202001583

10. Adv. Energy Mater.:设计硫阴极金属氧化物基导电网络，使之成为高效、长寿命的锂硫电池

合理设计硫阴极结构，抑制锂硫电池的穿梭行为，加快多硫化物的转化动力学，对锂硫电池的实际应用具有重要意义。本研究开发了一种独特的具有三维有序大孔（3DOM）结构和碳纳米管（CNTs）嵌入的连续缺氧氧化铌（Nb₂O_5−x）骨架，作为高性能硫固定剂和多硫化物转化的催化促进剂。3DOM体系结构提供了一个坚固的多孔和开放的框架，有利于电解质渗透以实现快速的离子/质量传递，以及用于大规模主客体交互的界面暴露。更重要的是，碳纳米管被设计成嵌入Nb₂O_5−x骨架中的“天线”，这不仅有助于形成高导电框架，而且通过增强硫固定化和反应催化来加剧缺氧。得益于这些先进的特性，基于S‐Nb₂O_5−x/CNTs阴极的Li–S电池实现了优异的循环性，500次循环后的高容量保持率为847 mAh g^-1，并且在5℃下具有741mAh g^-1的显著速率能力，在6 mg cm⁻²的高硫负载下，也可以实现6.07 mAh cm^-2的高面积容量，这表明在开发实用锂硫电池方面具有巨大的潜力。

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https://doi.org/10.1002/aenm.202002076

11. Adv. Energy Mater.:高性能锂离子电池阳极用可回收碘化物法合成的扭结硅纳米线微团簇

硅作为锂离子电池的高容量负极材料显示出巨大的潜力。纳米硅结构可将充放电过程中的破裂影响降至最低。然而，纳米硅的合成通常需要复杂的工艺和较高的制造成本。此外，这些复杂的程序通常具有不良的二次粒子形成，这是实现高抽头密度的要求。在这里，开发了一种成本效益高的合成方法，可以产生近乎理想的纳米结构硅二次粒子团簇。成本效益是由碘气体和低品位硅微粒在操作中生成碘化硅的结果。碘化硅分解成晶体硅和碘气体，使碘气体得以循环利用，允许碘在以下循环中几乎完全再利用。通过可循环碘化物分解反应合成的硅的最佳纳米结构和微观结构可在1000次循环中保持83.6%的容量。良好的性能是由于在循环过程中保持了良好的形态，使得固体电解质界面能够再利用。

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https://doi.org/10.1002/aenm.202002108

12. Adv. Energy Mater.:全固态锂金属/NMC622电池用高压稳定聚氧乙烯酯阴极涂料

固体聚合物电解质（SPE）与锂金属具有良好的相容性、高柔韧性和安全性，是下一代固态电池最有前途的固体电解质之一。为了在能量密度上与目前使用的传统锂离子电池竞争，SPE必须与LiNi_xMn_yCo_zO₂（x+y+z=1，0.5<x<1）（NMC）的高能量密度阴极集成。然而，单SPEs氧化还原窗口窄，NMC分解SPEs界面，限制了其应用。为了克服这些挑战，提出了一种利用聚合物-阴极/阳极液组成的双聚合物电解质和阴极涂层的策略：低压稳定的聚醚作为分离器，稳定与锂金属的界面，而高电压稳定的聚氧乙烯酯起到了阴极保护作用，NMC颗粒被TiO2预包覆。这种电池模型不仅拓宽了电解液体系的电压窗口，而且保护了阴极中的聚氧乙烯酯不发生界面分解。采用这种策略，全固态锂金属/锂离子电池的循环稳定性显著提高。同时，在锂金属阳极和铜收集电极上都观察到了沉积锂的大体积膨胀，这是全固态电池研究中值得关注的问题。

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https://doi.org/10.1002/aenm.202002416

13. Adv. Energ. Mater.:仿生电极微皮限域Mn²⁺用于水系电池

在水性可充电锌锰电池（ZMBs）中，一些不可逆的副反应，如Mn²⁺的溶解，常常导致容量在循环过程中衰减。这些副反应对电池的容量和循环性能起着至关重要的作用。本文报道了一种由胶原水解液组成的仿生电极微皮（EMS）将不可逆副反应转化为可逆反应。EMS通过范德华力、氢键和/或离子相互作用有效地吸附和限制了Mn²⁺离子，使MnO₂/Mn²⁺反应在充放电过程中可逆。这种Mn²⁺溶解反应具有超高的理论容量（617 mAh g^‐1），在低扫描速率下贡献了大量的容量，约占总比容量的44%。基于这些基本发现，组装后的带EMS的ZMB在20 mA g^-1时的放电容量达到了415mAh g^-1，克服了Zn²⁺插层机理的理论容量（308 mAh g^-1）限制。更重要的是，在3000次循环后，所有α、β和γMnO₂阴极上的EMS表现出类似的高容量，超过了理论上的锌插层容量和容量保持能力增强。

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https://doi.org/10.1002/aenm.202002578

14. Adv. Funct. Mater.：离子选择性电催化导电聚合物电极改善氧化还原液流电池性能

研究了聚3，4-乙基二氧噻吩(PEDOT)导电聚合物电极的电催化性能，特别是对苯二酚对氧化还原交换的选择性。利用模型有机氧化还原醌类化合物，对离子选择性电催化的新现象进行了概念化展示。通过比较儿茶酚和铁的氧化还原转化，使用两种离子交换特性不同的PEDOT电极研究和评估了离子选择性电催化的效果。合理的是，特定氧化还原对的选择和导电聚合物电极的离子选择性会影响水系有机氧化还原液流电池的活化损失。通过精心选择和设计导电聚合物电极，可在耐酸电极上获得高转换效率。据了解，这是第一个包括导电聚合物电极的全有机氧化还原液流电池。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202007009

15. Adv. Funct. Mater.：氟苯，一种用于实用锂金属电池的低密度，经济，双功能的烃类助溶剂

高浓度电解质可以显着提高锂金属负极的稳定性，但由于其密度，粘度和成本的限制，应用常常受到阻碍。在这里，氟苯（FB）是一种低密度，低粘度的烃类物质，被证明是一种双功能助溶剂，可以制备新型的氟苯稀释高浓缩电解质（FB-DHCE）。首先，氟苯的加入通过增强DME和Li ⁺周围的FSI-的相互作用来抑制锂金属上的二甲氧基乙烷（DME）分解。其次，基于其电化学还原反应，氟苯有效地提高了固态电解质相中氟化锂的含量。 FB‐DHCE独特的溶剂化和界面化学特性使锂的无枝晶沉积具有高库仑效率（高达99.3％），并延长了循环寿命（在1 mA cm^-2下超过500个循环）。 FB‐DHCE的性能在实际条件下的全电池中得到了进一步证明，包括环境温度至低温（–20°C），高面积容量（7.6 mAh cm^-2），高电流密度（3 mA cm^-2），不需要过量的锂（20 µmLi）和稀释的电解质（3 g Ah^-1）。将氟苯用作助溶剂不仅为稳定锂金属负极开辟了一条新途径，而且可以大大促进锂金属电池的发展。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202005991

16. Adv. Funct. Mater.：具有高电化学稳定性和界面调节的分级复合固体电解质促进超稳定锂电池的研究

固态电解质已经引起了人们对锂电池再生的极大关注，但在室温下离子电导率较低，界面接触差和严重极化方面也受到了限制。本文通过一种简便的方法制备了一种分层的复合固体电解质，结合了“隔膜中的聚合物”基质和“石榴石-界面”层。基于商业化的聚偏二氟乙烯的隔膜被用作聚合物基离子导体的主体，同时抑制了聚合物基体的极化现象并提高了与正极的高压兼容性。附着在两边的致密石榴石（Li_6.4La₃Zr_1.4Ta_0.6O₁₂）层抑制锂枝晶的过度生长并调节界面电化学。在25°C时，电解质表现出2.73×10⁻⁴ S cm^-1的高离子电导率和4.77 V的良好电化学窗口。得益于这种精致的电解质，对称的锂金属电池可在0.5 mAcm^-2的电压下超过4800 h实现稳定的锂电镀/剥离，无枝晶生成和短路。固态电池可在环境温度下提供出色的容量输出，并具有出色的循环稳定性（500个循环后保留95.2％的容量，在1 C下1000个循环后保留79.0％的容量）。电解质的这种分层结构设计可能会为固态金属电池领域的未来发展显示出巨大的潜力。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202006381

17. Adv. Mater. ：从氮掺杂分级碳制备可穿戴固体锂离子电容器

智能和可穿戴电子产品引起了对柔性便携式电源的大量需求，但是要实现可扩展生产具有高电化学性能和显着灵活性的可穿戴电池/超级电容器仍然是一个巨大的挑战。在这里，开发了一种可扩展的方法来制备可穿戴式固态锂离子电容器（LIC），该电容器具有从材料到器件架构的协同工程技术，具有卓越的性能。由独特的自蔓延高温合成（SHS）技术合成由一维碳纳米纤维与二维碳纳米片焊接而成的掺杂氮的分层碳（HC）。随后，受折纸启发，在此基础上，采用兼容且可扩展的印后技术，设计了基于上述材料的波浪形固态锂离子电容器冲孔单元。有限元分析（FEA）证实了冲孔的弯曲应力可以有效地抵消，这得益于波浪结构。可穿戴固态锂离子电容器冲孔电池具有高能量密度，长循环稳定性和出色的柔韧性。这项研究表明可穿戴式储能系统可扩展制造的巨大前景。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202005531

18. Adv. Energy Mater.：具有高集成度，面积能量和功率密度的基于交织纳米线的片状非对称微超级电容器

人们期望具有易于制造的工序，高集成度设计和卓越性能的片状微型超级电容器（MSC）作为微电子的储能器件。因此，提出了一种新颖的方法来制造不对称微超级电容器（AMSC），该方法采用了聚（3,4-乙二氧噻吩）涂层的氧氮化钛（P-TiON）和氮化钒（VN）NW的交织纳米线（NW）交联网络作为正极和负极。具有高质量负载的交织纳米线提供足够的电化学反应面积和快速的电子/离子传输路径，从而提供出众的能量和功率密度。使用LiCl /聚乙烯醇电解质，组装后的P-TiON // VN AMSC可以实现0至1.8 V的宽电压范围，具有极佳的面电容，出色的功率密度和良好的循环性能。此外，无基板电极具有出色的可集成性，并且在单块印刷电路板上的系统（包括两个串联的AMSC和一个LED）显示出极好的实用性。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202001873

19. Adv. Energy Mater.：基于碳纳米洋葱状/石墨烯混合结构的超高速超级电容器，用于紧凑型交流滤波器

传统滤波电容器的体积能量密度（Ev）低，这不利于它们集成到小型电子设备中，并阻碍了它们对交流电（AC）的高频响应能力。在此，据报道，基于碳纳米洋葱状（CNO）-石墨烯混合结构的超级电容器同时具有高Ev和超高倍率能力，可用于交流滤波。通过预先形成的单分散纳米晶体通过化学气相沉积法在蚀刻的镍箔上合成杂化结构。超级电容器器件在水系和有机电解质中均表现出与高达5000 V s^-1的电压扫描速率无关的电容特性，这是迄今为止所报道的滤波电容器中的最高记录。它还在120 Hz时表现出14.9 F V² cm^-3的高Ev，并在0.25 mA cm^-2的电流密度下表现出28.8 mWh cm^-3的高Ev。此外，超级电容器能够将高频下具有不同波形的交流电过滤成直流电。混合结构有望在紧凑型过滤单元中得到应用。CNO的高度正表面曲率，CNO颗粒的分层互连以及CNO和石墨烯之间的共价界面键可实现超快的离子传输性能。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202002132

20. Adv. Energ. Mater.：利用动态抑制概念实现氮配位的铜原子含量的可控的合成，作为超级锂离子电容器的可逆活性位点

碳支撑的单原子金属（SAM）在能源研究中引起了极大的兴趣。但是，控制碳中单原子金属的含量仍然是巨大的挑战。在这项工作中，提出了一种动态抑制策略，以静电纺丝的方式利用聚丙烯腈（PAN）和硝酸铜作为前体，实现碳纳米纤维（CNFs）中负载的铜原子的含量可控合成。有趣的是，聚丙烯腈衍生碳基体中的氮锚定位点会动态增加，以抑制铜原子的聚集。因此，可以通过调节硝酸铜 / 聚丙烯腈的比例来线性控制铜原子含量，尽管掺杂铜的表面积只有10 m² g^-1，但仍可实现8.57wt％的高质量含量碳纳米纤维。原子铜通过氮稳定形成Cu-N₃配位。更有趣的是，氮配位的铜原子不仅可以改善碳纳米纤维中锂离子的扩散动力学，而且还可以作为可逆的锂存储位。因此，掺杂铜的碳纳米纤维在锂离子电池中显示出极好的速率和循环性能。此外，由掺杂铜的碳纳米纤维组装成负极材料的锂离子电容器可提供高能量密度（183.2 Wh kg^-1）和高功率密度（11.0kW kg^-1）。这一概念为单原子金属的设计开辟了独特的视野，使其面向储能的新应用。

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https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202002644

21.Nat. Nanotechnol.: 在光活性半导体量子点中的核自旋量子寄存器

外延生长量子点(量子点)一直被认定为有前途的电荷量子光自旋量子比特提供一个高效的接口和先进半导体纳米加工技术。然而，电荷自旋相干性受到与原子自旋的纳米级系综相互作用的限制，这在应变自组装点中尤其成问题。在这里，研究者们使用无应变砷化镓/砷化镓量子点，展示了一个完全功能的二量子位量子寄存器，使用砷四极自旋的纳米级集成作为其硬件。定制的射频脉冲允许量子状态存储长达20毫秒，并用于可靠性超过97%的少微秒的单量子位和两量子位控制门。结合长相干性和高保真度控制与光学初始化和读出，我们实现了基准量子计算，如Grover的搜索和Deutsch-Jozsa算法。我们的结果确定了量子点核作为一个潜在的量子信息资源，它可以补充电荷自旋和光粒子在未来的量子点电路。

文章链接：

https://doi.org/10.1038/s41565-020-0769-3

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