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能源周报:Science、Nat. Energy、Angew、AM、EES、Joule等大合集!
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碱金属(Li,Na,K)离子电池是便携式和大型固定式储能器的重要组成部分。近年来,有机阳极因其化学成分的多样性和潜在的高容量而受到越来越多的关注。本研究发现环化聚丙烯腈(cPAN)可作为碱金属离子电池的优良阳极。值得注意的是,cPAN作为锂离子电池的阳极,在50 mA g-1的电流密度下,其可逆容量高达1238 mAh g-1。通过电化学实验和第一性原理计算,证明梯形cPAN中的六方碳环、哌啶环和吡啶氮是锂离子储存的主要活性中心。此外,本文发现cPAN在0.1~0.01V范围内表现出独特的电位依赖性固体电解质界面相形成。此外,cPAN作为阳极在SIBs和PIBs中表现出良好的性能。cPAN阳极的发现为今后碱金属离子电池有机阳极的发展铺平了道路。
带电固/液界面是许多物理化学过程的关键,包括电化学和胶体科学。在这一课题上付出了巨大的努力,但出乎意料的是,在分子水平上对双电层的理解仍然缺乏。尤其令人困惑的是,为什么致密的Helmholtz层在金属电极上常常显示出钟形的微分电容,因为这表明在某些界面水层中存在负电容。在这里,本文报告了带电Pt(111)/水界面的分子动力学模拟,旨在揭示界面水的结构和电容行为。本文的计算再现了钟形微分Helmholtz电容,并表明当电极电位变化时,界面水遵循Frumkin吸附等温线,导致了一种特殊的负电容响应。本文的工作提供了对界面水的结构和电容的有价值的见解,有助于理解超级电容器电催化和储能的重要过程。
浓电解液通常具有良好的电化学性能和热稳定性,由于其低可燃性,在提高锂离子电池的安全性方面也有着广阔的应用前景。在这里,本文发现LiN(SO2F)2基浓电解质不能解决锂离子电池的安全问题。为了说明这一点,基于电池材料和特性的一个机理表明,锂离子电池中的巨大热量是由于锂化石墨与LiN(SO2F)2的反应而释放出来的,从而引发电池的热失控,即使浓电解液是不易燃或低可燃的。一般来说,电解液的可燃性代表了它被氧氧化时的行为,而电解液的还原作用触发了电池的放热反应链。因此,本研究有助于更深入地了解电池的热失控机制,以及更安全的锂离子电池电解质设计理念。
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