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付民/雷钰/林雨潇/Mauricio Terrones教授AM:仿生构筑量子点/石墨烯异质结构强化电荷/离子传输

研之成理 研之成理 2023-03-24
▲第一作者:付民
通讯作者:雷钰*,林雨潇*,Mauricio Terrones*
单位:山东科技大学, 清华大学深圳国际研究生院,江苏师范大学,宾夕法尼亚州立大学
论文DOI: 
https://doi.org/10.1002/adma.202300940
01
全文速览

大量活性位点被掩埋导致电化学活性不足和离子传输迟缓是目前块状和颗粒状金属氧化物在储能领域所面临的难题之一。本文受自然界矿化现象的启发,开发了一种普适性的仿生矿化合成策略,设计合成了一系列尖晶石铁氧体(XFe2O4, X = Ni, Co, Mn)量子点/石墨烯异质结构(XFe2O4 QD/G)。实验结果和密度泛函理论计算表明,这种异质结构极大促进了离子吸附,强化了电荷/离子传输特性。

02
背景介绍

由于具有成本低和理论容量高等优点,尖晶石铁氧体被认为是非常有潜力的电极材料。然而,传统的块状铁氧体材料仍受限于导电性差、活性位点不足和离子传输迟缓等问题。课题组前期工作(Carbon, 2022, 199, 520-528;Small, 2021, 17(1), 2004827;Journal of Power Sources, 2021, 492, 229669;Carbon, 141 (2019) 748-757)开发了一系列不同结构的铁氧体及其他金属化合物,发现材料结构在提升电化学表现方面扮演着关键的角色。因此,铁氧体基电极材料的组分和结构的设计与调控至关重要。

近日,来自山东科技大学的付民,清华大学深圳国际研究生院的雷钰、江苏师范大学的林雨潇与宾夕法尼亚州立大学Mauricio Terrones合作,开发了一种普适性的仿生合成策略,得到一系列尖晶石铁氧体(XFe2O4, X = Ni, Co, Mn)量子点/石墨烯异质结构(XFe2O4 QD/G)。量子点结构牢固的锚定在石墨烯片层上,不仅增强了结构稳定性,而且改善了导电性,从而加速了离子传输和电荷迁移。良好的结构特性赋予了电极材料更好的电化学表现,所合成的NiFe2O4 QD/G复合电极材料表现出优异的电容性能(1 A g-1时比电容达到697.5 F g-1,10 A g-1时比电容为501.0 F g-1,1万次循环后比电容没有明显衰减 )。密度泛函理论计算表明,这种异质结构促进了离子吸附,强化了电荷/离子传输特性。另外,组装的对称型超级电容器在24.4 Wh kg-1和17.4 Wh kg-1 的能量密度下,功率密度分别可达499.3 W kg-1和4304.2 W kg-1。 该工作不仅丰富和拓展了仿生矿化合成策略的应用领域,而且为高性能电极材料的设计提供了新的思路。

03
本文亮点

1 异质结构的仿生矿化构建
仿生矿化合成策略通过将沉淀剂和反应溶液分离,减慢晶体成核和生长速度,将材料尺寸控制在量子点水平,构建了一系列量子点/石墨烯异质结构。多种结构表征手段证实了这种异质结构的成功构建。

2 离子吸附和电荷/离子传输特性的强化
传统块体材料通常存在活性位点不足和离子传输迟缓等弊端。仿生矿化合成策略构建的异质结构,能够充分释放活性位点,加快电荷/离子传输。得益于铁氧体量子点结构和高导电石墨烯之间的协同作用,所合成的复合电极材料表现出优异的电容性能(1 A g-1时比电容达到697.5 F g-1,10 A g-1时比电容为501.0 F g-1,1万次循环后比电容没有明显衰减 )。电化学测试和密度泛函理论计算证实了这种异质结构在促进离子吸附和强化电荷/离子传输特性方面独特的优势。最后,组装的对称型超级电容器在24.4 Wh kg-1和17.4 Wh kg-1 的能量密度下,功率密度分别可达499.3 W kg-1和4304.2 W kg-1。 该工作不仅丰富和拓展了仿生矿化合成策略的应用领域,而且为高性能电极材料的设计提供了新的思路。 

04
图文解析

 
▲图1. NiFe2O4 QD/G复合材料的仿生矿化合成示意图

▲图2. NiFe2O4 QD/G复合材料的结构表征

▲图3. DFT理论计算:吸附能及态密度

▲图4. DFT理论计算:态密度及自旋密度图

▲图5. 器件的电化学性能

05
总结与展望

综上所述,作者提出了一种普适性的仿生矿化合成策略,通过减慢晶体成核和生长速度,将材料尺寸控制在量子点水平,开发了一系列量子点/石墨烯异质结构。多种结构表征和密度泛函理论计算证实了这种异质结构在促进离子吸附和强化电荷/离子传输特性方面独特的优势。所得的电极材料及器件表现出优异的储能效果,为高性能电极材料的设计提供了新的尝试。
原文链接:
https://doi.org/10.1002/adma.202300940

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