碱性溶液电解水被视为未来制备可再生洁净氢气的理想方式之一。研究表明，通过精心的结构设计廉价过渡金属化合物有望取代贵金属成为高效的电解水催化剂。然而，过渡金属化合物的传统制备方法是在碱性介质中通过过程不太可控的水解反应制得，因而一些渴望获得的结构需要复杂的操作和制备过程，有悖于简便温和的合成方法。鉴于此，作者提出了酸性介质制备策略，通过调节析出溶解化学反应平衡对材料结构进行精确调控。例如，在Ni的酸性介质制备中（Adv. Energy Mater. 2018, 8, 1702704），由于体系pH的自调节，水解产物展现出双层结构，且产物的厚度控制在原子尺度（两层晶胞厚度）；在Fe的酸性介质制备中（Adv. Mater. 2018, 30, 1804341），由于体系可持续提供铁离子，晶体单体的过饱和度可得到维持，最终获得传统方法难以制得的高指数晶面晶体。因此，酸性介质制备策略应用于不同（水解产物）溶度积常数的体系时，展现出对纳米材料不同层面的调控。近日，山东大学吴昊课题组等人发现酸性介质制备策略应用于Co体系时展现出意想不到的组分和结构演化。如图一所示，由于CoCO3的溶度积常数较小，Co2+与CO32-结合力较强，水解产物组分为Co(CO3)0.5(OH)·0.11H2O，其结构展现出与Ni体系相似的双层纳米片，验证了pH自调节生长机理。且通过调节反应条件，纳米片可控地分解成Co3O4纳米颗粒，形成多级结构。此外，通过P的部分掺杂对其电子结构进行优化。如图二所示，DFT计算表明与P相邻的Co位点同未掺杂的位点相比，其H*结合能更接近于理想值（0 eV）。态密度计算图表明P原子部分轨道处于费米能级之上，电负性更小的P会增强其相邻的Co原子的电荷密度，从而优化H*的吸附能。基于此，P-Co3O4展现出优异的催化电解水性能。该文章发表在国际权威期刊Adv. Energy Mater.上。宋丹娜（硕士三年级）和孙吉凯（硕士二年级）为本文共同第一作者。Danna Song, Jikai Sun, Lanju Sun, Shengliang Zhai, Ghim Wei Ho,* Hao Wu,* and Wei-Qiao Deng，Acidic Media Regulated Hierarchical Cobalt Compounds with Phosphorous Doping as Water Splitting Electrocatalysts, Adv. Energy Mater. 2021, DOI: 10.1002/aenm.202100358作者介绍：
吴昊，山东大学前沿交叉科学青岛研究院教授，入选山东大学“齐鲁青年学者”第一层次。2016年于复旦大学获得博士学位，荣获复旦大学“优秀毕业生”，导师为郑耿锋教授。2016.11-2020.09曾先后在新加坡国立大学（合作导师：Ghim Wei Ho教授）和阿卜杜拉国王科技大学（合作导师：Husam N. Alshareef教授）从事博士后研究员工作。目前主要从事功能纳米材料的设计及其电化学催化和能量转化研究工作，致力于在原子和分子尺度对功能材料的结构、界面以及电子结构进行调控，探索制备新策略，以及MXene基复合材料以及杂化材料体系的相关研究。以第一/通讯作者在J. Am. Chem. Soc., Adv. Mater., Adv. Energy Mater.（4篇）及InfoMat等权威期刊上发表系列文章，获评Nano Research“年度Top Paper” 论文1篇。曾担任国际期刊"Research and Application of Materials Science"编委。
邓伟侨：山东大学前沿交叉科学青岛研究院教授教授、博导，国家杰出青年基金获得者，国家“万人计划”领军人才，国家重点研发计划（原973）项目首席。研究方向为按需求进行材料数智化设计，针对国家战略需求和国民经济主战场，围绕能源环境生命健康等领域关键功能材料，发展性能预测理论方法，利用人工智能来大规模筛选虚拟材料，制备出所设计的材料。建立了自己特色的研究方法：以发展理论化学方法为核心，基于发展的方法模拟与设计材料，并合成出设计的材料。由于理论方法给予材料设计预测性导向，特色研究方法具有高效性，能够大幅缩短材料开发周期。用特色研究方法开发应用于能源与环境的有机功能材料，具体应用在新能源、CO2化学、医药健康、海洋产业等领域。