【科学综述】分光技术在自由电子激光结合里德堡态氢原子飞行时间谱装置中的应用

原创化学物理学报蔻享学术 2023-07-24

摘要

本文描述了一种应用于自由电子激光结合高里德堡态氢原子飞行时间谱装置中的分光方法，以及该方法应用于小分子(如2S)光解动力学研究中的必要性。拉曼-α辐射(121.6nm)，用作H原子产物探测的激光，是在Kr/Ar气介质中利用四波混频产生的。利用透镜对不同波长的光有不同的折射率，四波混频后的混合光在经过一片离轴的氟化锂透镜后，121.6nm的激光将会与212.6和845nm在空间上分开。在激光到达反应中心前利用挡板挡住212.6和845nm的激光，只让121.6nm的光经过反应中心，从而消除212.6nm激光产生的背景信号对实验的干扰。结合自由电子激光，成功地研究了H2S在122.95nm波长下的光解动力学，采集到了产物时间飞行谱。本文展示了转换得到的产物总平动能谱，解离机理与121.6 nm波长下的结果相似。实验结果显示，该方法成功地解决了分子在VUV波段进行光解动力学研究的难题，消除了这些分子在紫外光波段因为强烈吸收而产生的背景信号。

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内容简介

里德堡氢原子时间飞行谱技术被广泛应用于分子光化学的研究。氢原子通过吸收121.6nm的光子和365nm的光子被激发到高里德堡态探测，得到非常高分辨的飞行时间谱。实验室通过四波混频技术产生121.6nm的光子，往往同时伴随着紫外光的背景。紫外光对一些分子比如H2S产生很强的背景信号，导致H2S的真空紫外光化学难以研究。最近我们实验室设计出四波混频分光技术，利用透镜的偏转效应将紫外光分离，消除了紫外光的背景信号。结合大连极紫外自由电子激光，我们研究了H2S分子在122-155nm的光化学过程。实验表明这套装置可应用于更多分子的光化学研究。

通讯作者

袁开军，2003年本科毕业于中国科学技术大学化学物理系；2009年博士毕业于中国科学院大连化学物理研究所。2017年至今任中国科学院大连化学物理研究所研究员。2019年获国家自然科学基金优秀青年基金资助。长期从事分子光谱和光化学动力学的研究工作，尤其是水分子的全波段光化学研究。对星际空间存在的小分子的光化学过程以及演化有广泛的研究，对星际有机生命分子的形成和演化以及行星早期大气化学有浓厚的兴趣。

Chinese Journal of Chemical Physics是中国物理学会主办，中国科学技术大学和中国科学院大连化学物理研究所协办，中国科协主管的化学物理类综合性英文学术期刊。本刊创刊于1988年，创刊名为“化学物理学报”，双月刊，2006年起改为全英文刊。本刊办刊宗旨为“面向国际化学和物理学前沿领域，及时报道化学和物理学各领域中创新科研成果和最新进展，学术成果”。报道和刊登国内外化学物理学科各领域创新性成果的“研究论文”、“研究快讯”及“前沿研究综述”。本刊严格按照国际选稿原则和编辑规范，注重原创性和快速性。本刊从2006年1月起至2012年12月，与英国物理学会出版集团（IOPP）合作。2013年至今与美国物理联合会（AIP）合作，由AIP代理海外出版发行。本刊从2002年起被SCI等国际检索系统收录。自2008年以来本刊的影响因子一直在稳定提升，具体情况详细见SCI IF。

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