【期刊】北京科技大学张虎教授团队：高强度La(Fe, Si)₁₃/树脂复合材料的可调节负热膨胀

文章题目：Tunable negative thermal expansion in La(Fe, Si)₁₃/resin composites with high mechanical property and long-term cycle stability第一作者：周贺通讯作者：张虎、黄荣进、陈波通讯单位： 北京科技大学、中国科学院理化技术研究所、同济大学DOI：10.20517/microstructures.2022.13

图片摘要

背景介绍

自然界大多数材料都具有热胀冷缩的特性，但对于一些精密器件来说，材料的热膨胀会影响器件的精度甚至损坏设备，因此就需要可调节的热膨胀甚至零膨胀材料。于是，负热膨胀(Negative Thermal Expansion, NTE)材料逐渐吸引了人们的关注，这种异常的体积效应能够被用来调节热膨胀系数，并可以通过与正热膨胀材料混合来制备零膨胀材料。至今，多种材料已经被报道会表现出负热膨胀行为，如ZrW₂O₈、AgB(CN)₄、(Hf, Nb)Fe₂、La(Fe, Si)₁₃等，但大部分材料都因存在负热膨胀系数低、负热膨胀温区窄、力学性能差等问题而无法实际用作负热膨胀材料。

文章简介

La(Fe, Si)₁₃基化合物因表现出优异的负热膨胀性能而有望实际用作负热膨胀材料，但是La(Fe, Si)₁₃基化合物差的力学性能会限制其实际应用。在这个工作中，我们使用正热膨胀材料环氧树脂粘结La(Fe, Si)₁₃制备了La-Fe-Si/树脂复合材料，并通过调节La-Fe-Si粒径和环氧树脂含量对复合材料的热膨胀进行调节。调节La-Fe-Si粒径可通过改变一级磁相变和材料的孔隙率实现对复合材料热膨胀的调节，如图1所示，降低La-Fe-Si粒径会削弱化合物的一级磁相变并改变材料的孔隙率，二者共同作用使复合材料的负热膨胀呈现出先增后减的变化趋势。

图1. 不同La-Fe-Si粒径的复合材料的(A)微结构、(B)孔隙率、(C)热膨胀和(D)热膨胀系数

改变树脂含量则能够更有效的调节复合材料的热膨胀，如图2所示，环氧树脂的正热膨胀会补偿La-Fe-Si颗粒的负热膨胀，同时，环氧树脂含量的增加会填充更多的孔隙，增加材料的致密度，因此复合材料中树脂含量由3 wt.%增加至80 wt.%时，其热膨胀系数在负热膨胀温区会表现出先增后减的变化趋势，而在磁相变温区，材料的热膨胀系数则由−275.0×10⁻⁶ K⁻¹递减至−4.9×10⁻⁶ K⁻¹，并且当树脂含量为20 wt.%时，复合材料能够在宽温区实现零膨胀性能。此外，所制备的复合材料能够表现出优异的力学性能和长期的循环稳定性，表明了其作为负热膨胀材料的应用潜力。

图2. 不同树脂含量的复合材料的(A)热膨胀、(B)负热膨胀温区和(C,D)热膨胀系数

结论与展望

本工作制备了环氧树脂粘结的La(Fe, Si)₁₃复合材料，复合材料的负热膨胀可通过La-Fe-Si粒径和树脂含量进行调节。La-Fe-Si粒径的降低会削弱化合物的一级磁相变，从而降低负热膨胀，同时La-Fe-Si粒径的降低还会改变复合材料的孔隙率，进而影响复合材料的负热膨胀。改变树脂含量则能够更有效地调节复合材料的热膨胀，树脂含量的增加同样会对材料的负热膨胀产生两个相反的效应。当树脂含量达到80wt.%时，复合材料仍表现出明显的负热膨胀，表明了La-Fe-Si化合物的强负热膨胀性能。而当树脂含量为20wt.%时，复合材料可以在宽温区实现零膨胀性能。树脂含量的增加会填充更多的孔隙，从而产生密实的结构并明显提高材料的力学性能。此外，复合材料在1000次热循环测试后仍保持机械完整性和优异的负热膨胀性能，证明了其具有长期的循环稳定性。因此，所制备的环氧树脂粘结的La(Fe, Si)₁₃复合材料因优异的机械性能、长期的循环稳定性以及可调节的负热膨胀性能而成为具有应用潜力的负热膨胀材料。

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基金支持

本文研究由国家自然科学基金支持。

通讯作者简介

张虎，北京科技大学材料科学与工程学院教授、博导。2004年本科毕业于北京科技大学材料学系，后在北京科技大学硕博连读，期间在美国Ames实验室进行博士联合培养。先后在中国科学院物理研究所从事博士后研究以及在美国博伊西州立大学做访问学者。目前主要从事新型磁功能材料、固态制冷材料以及热磁发电技术的研究。发表论文100余篇，包括Acta Materialia、Advanced Materials、Chemistry of Materials等；担任Scientific Reports期刊编辑以及Applied Physics Letters、 Materials & Design、Journal of Applied Physics、Journal of Alloys and Compounds等国际学术期刊的审稿人。

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