西安建大师生分别在国际顶级期刊和权威期刊发表学术成果
近日,陕西省新材料及结构防灾减灾科研团队、西安建筑科技大学化学与化工学院青年教师刘虎博士在国际顶级学术期刊《Advanced Functional Materials》(先进功能材料,中科院一区top期刊,IF:19.924)发表了题为“Asymmetric Coordination of Single-atom Co Sites Achieves Efficient Dehydrogenation Catalysis”(不对称性配位的单原子钴位点实现高效脱氢催化作用)的最新研究成果。论文第一及通讯作者为我校化学与化工学院青年教师刘虎,西安建筑科技大学为该论文第一完成单位。《Advanced Functional Materials》是材料科学与技术领域顶级学术刊物,具有重要的国际影响力。
该研究着眼于制氢技术的科学难题,由于氢气自身能量密度高(1.77 kWh·L-1)、无毒无污染并且成本低,被视作一种最佳化石能源替代品,能够有效减少化石燃料使用产生的污染,契合我国政府提出的“碳中和”战略目标。基于此,本研究合成纳米线网络结构的石墨碳,锚定单原子钴位点。调整单原子钴位点的配位特点,优化其电子结构,降低反应过程中的能垒,实现不对称性配位的单原子钴位点高效催化脱氢作用。
作者提出了一种新的催化剂合成策略来实现单原子钴位点的不对称配位,得到不对称配位钴单原子位点作为一种新型的甲酸脱氢催化剂,实现其在温和条件下进行高效的甲酸脱氢性,其脱氢活性是商业Pd/C和Pt/C的20倍之多。香港理工大学黄勃龙教授和北京工商大学马振辉教授分别为该工作的理论计算和催化剂结构表征工作提供了有力支撑和帮助,该研究可为合理设计金属材料的研究提供新理论和新方法,亦可为相关催化研究提供有力的借鉴。
论文提出了一种构建中空双壳结构的MOF衍生氮掺杂碳催化剂的策略。首先通过阳离子表面活性剂控制Zn-MOF的形貌,然后分别以菱形十二面体和棒状Zn-MOF为模板,在其表面生长Co-MOF,通过简单的热解技术,得到具有较高催化活性的菱形十二面体和纳米棒中空双壳结构的催化剂N-C-in-Co/N-C (RD-H-C和NR-H-C)。其中,纳米棒状NR-H-C表现出较好的析氢(HER)和碘还原(IRR)电催化活性和电化学稳定性。作为碱性介质HER电极,在10 mA cm-2时,其过电势为123 mV,Tafel斜率为51 mV dec-1。NR-H-C作为对电极时,太阳能电池获得了8.51%的光电能量转换效率。
这项工作通过合理的MOF-in-MOF前驱体设计,获得了中空双壳结构电催化剂,使其表现出增强的HER和IRR催化性能,实现了催化活性和稳定性的显著提升。这项工作不仅为构建非贵金属电催化剂提供了结构工程设计策略,而且为多组分MOFs衍生碳基电催化剂在能量存储和转换领域的多功能应用开辟了新途径。
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