西安交大刘子顺课题组《Sci. Adv.》：水凝胶脱水的同步力学强化与软化

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近年来水凝胶在柔性器件、人体组织以及药物运输等领域有巨大的应用前景。然而水凝胶在应用中却极易由于蒸发作用而失水，使其力学性质极不稳定。现有研究一般认为水凝胶脱水会发生力学强化，而本研究却发现水凝胶存在一个同步的脱水强化与软化现象。本研究从分子层面揭示了同步强化与软化的微观机理，并基于统计热力学建立了描述这一现象的理论模型。相关研究成果以Concurrent stiffening and softening in hydrogels under dehydration（DOI: 10.1126/sciadv.ade3240）为题发表在Science Advances上。

西安交通大学刘子顺课题组通过实验发现水凝胶在脱水过程中存在一个如图1所示的同步强化与软化现象。一方面，水凝胶在经历连续的失水过程中（图1a）模量会呈现指数级的增长，即脱水强化现象。而经典的基于Flory理论的模型给出了一个1/3幂次的硬化标度，远远低估了水凝胶的硬化能力。另一方面，对于同一测试含水量的水凝胶，当其初始制备含水量不同时，也表现出如图1(b)所示完全不同的力学特性。经历过失水的水凝胶比未经历失水或经历过溶胀的水凝胶要软，即脱水软化现象。而传统基于Flory的理论模型并不能区分这种制备状态对力学性能的影响。

图 1 水凝胶脱水的同步强化与软化现象。(a)水凝胶发生连续失水的指数级硬化行为。(b)脱水软化现象。(c)不同制备与测试含水量下水凝胶的模量对比。

本研究建立了如图2所示的水凝胶粗粒化分子尺度模型，并模拟计算了水凝胶失水时聚合物分子链的运动行为。模拟发现水凝胶在发生连续失水过程中分子链间的约束作用明显加剧，并限制分子链的运动能力。该约束作用强度与含水量呈现指数级关系，从而解释了水凝胶连续脱水时的指数级强化现象。另一方面，模拟发现对于同一测试含水量的水凝胶，发生过脱水的凝胶分子链具有更强的运动能力。这是由于脱水过程会给分子链引入一个预松弛效应，并降低分子链刚度，从而造成脱水软化现象。同时，较高的制备含水量会给凝胶分子链引入更少的缠结效应，这也是脱水软化现象的一个重要原因。基于统计热力学和围观模拟，本研究还建立了水凝胶宏观大变形本构理论，并可成功描述水凝胶的这一同步脱水硬化和软化行为。

图 2 聚丙烯酰胺水凝胶的分子尺度模型。

论文的第一作者为西安交通大学国际应用力学中心的助理教授徐帅(Shuai Xu)博士，博士生周梓棣（Zidi Zhou）为论文共同第一作者，通讯作者为西安交通大学国际应用力学中心刘子顺(Zishun Liu)教授。作者还有来自休斯顿大学的Pradeep Sharma教授。该研究受到国家自然科学基金重点项目（11820101001）、面上项目（12172273）、青年项目（12102330）和全国博士后科学基金的资助。

论文链接：

https://doi.org/10.1126/sciadv.ade3240

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