华南理工大学赵祖金教授课题组《Adv. Mater.》：小极性大位阻敏化材料实现高色纯度高效率超荧光器件

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超荧光（HF）器件是一种利用热活化延迟荧光（TADF）材料来敏化具有窄发射光谱的纯有机分子，例如多重共振（MR）-TADF分子，从而实现高效率和高色纯度电致发光的技术。具有红、绿光发射的MR-TADF分子由于其外围往往修饰有较强的给电子或吸电子基团，在大极性的环境下容易发生长程电荷转移（LRCT）态，导致发射光谱的半峰宽（FWHM）增大，色纯度降低（图1A）。而传统TADF分子由于其特有的给体-受体（D-A）结构，分子极性往往较大，不利于提高超荧光器件的色纯度。利用一些小极性的咔唑类主体材料能够一定程度上改变这个劣势，但是其较大的能量势垒导致器件启动电压升高、功率效率降低，对器件稳定性的提升也是非常不利（图1B）。

图1. A) 环境极性对多共振热活化延迟荧光(MR-TADF)分子BN2电荷转移状态的影响。B)传统主体、激基复合物主体和新型的小极性和小势磊主体的机制对比。

近日，华南理工大学赵祖金教授等设计了一种新型的低极性大位阻敏化材料（BTDMAC-XT）。该分子有一个D-A-D型的对称结构，其外围修饰大位阻的叔丁基，具有降低分子间的作用力和整体的极性、有效抑制发光猝灭的特性（图2A）。BTDMAC-XT本身具有优异的电致发光性能，基于BTDMAC-XT制备的非掺杂器件能够实现26.7%的外量子效率（EQE）。将BTDMAC-XT与小极性的咔唑主体相结合，所制备的高浓度（50 wt%）掺杂器件具有29.3%的EQE（图2B），最大亮度（L_max）超过200000 cd/m²。同时在1000 cd/m²的初始亮度下，器件的工作寿命相比于没有叔丁基修饰的对照分子（BDMAC-XT）有大约三倍的提升（图2C）。从理论数据和实验结果可以看出，BTDMAC-XT具有成为超荧光器件敏化材料的潜力。

图2. A) BDMAC-XT和BTDMAC-XT的分子结构式和BTDMAC-XT的HOMO、LUMO轨道分布。 B) BTDMAC-XT的非掺杂器件和掺杂器件的外量子效率（EQE）—亮度（L）—功率效率（PE）曲线。C)BTDMAC-XT和BDMAC-XT的寿命曲线。

为了验证BTDMAC-XT的小极性的特性，该工作分别用BTDMAC-XT和BDAMC-XT作为目标MR-TADF分子BN2的敏化主体制备了超荧光器件HF1和S1。HF1的光色和效率都优于S1，并且BN2的发光色坐标也从最初报道的（0.38, 0.62）提升至（0.279, 0676），FWHM也从45 nm缩小至38 nm，印证了BTDMAC-XT作为敏化主体的优越性。为了进一步提升效率，该工作将BTDMAC-XT与咔唑类主体材料相结合，设计了50 wt% BTDMAC-XT: mCBP和50 wt% BTDMAC-XT: mCPBC敏化体系，制备了超荧光器件HF2（mCBP）和HF3（mCPBC）。这两种敏化体系兼具高敏化效率和低环境极性的特点，同时由于BTDMAC-XT的浓度较高，能够有效降低载流子的注入势磊，HF2和HF3器件分别实现了高达146.3 lm/W和166.3lm/W的功率效率（PE）（图3A），这是目前报导的绿色超荧光器件的最高PE（图3B）。基于这类敏化体系制备的超荧光器件的稳定性也很优异，由5000 cd/m²亮度下的寿命可以预测出在100 cd/m²的初始亮度下的寿命长达40309 h，并且在测试前后器件中未发现坏点，证明了该体系在实际器件应用时的稳定性（图3C）。

图3. A) HF2、HF3的外量子效率（EQE）—亮度（L）—功率效率（PE）曲线。B)该工作报导的超荧光器件的功率效率与具有代表性的绿光器件对比，以及对应的CIEy值的关系。C)基于新型敏化主体的超荧光器件的寿命以及寿命测试后的器件照片。

该工作通过设计低极性大位阻敏化材料，制备了目前文献报道最高性能的绿色超荧光器件，研究内容以“Energy-Efficient Stable Hyperfluorescence Organic Light-Emitting Diodes with Improved Color Purities and Ultrahigh Power Efficiencies Based on Low-Polar Sensitizing Systems”为题发表在Advanced Materials上。该工作的第一作者是华南理工大学博士研究生刘昊，通讯作者为华南理工大学赵祖金教授。该工作受到国家自然科学基金委基础科学中心项目（21788102）等的支持。

全文链接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/adma.202212237 

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