【人物与科研】港大David Lee Phillips、杜莉莉, 安大任信钢AFM: 近场驱动浅层载流子捕获促进氮化碳产氢

导语

作为一种有前景的可再生清洁能源转化方法，太阳能驱动水分解制氢受到科学界广泛关注。过去的几十年，光解水取得了较大进展，但依然存在诸多障碍难以逾越，如效率低、稳定性差、体系复杂及成本和安全等问题。近年来，氮化碳（g-C₃N₄）作为一种典型的类石墨烯二维材料，在光催化分解水制氢領域被广泛研究和应用。近日，香港大学David Lee Phillips课题组携手安徽大学信息材料与智能感知安徽省实验室任信钢副教授在该研究领域取得了新突破，相关成果发表在Adv. Funct. Mater., 2021，（DOI: 10.1002/adfm.202103978）。

通讯作者简介

David Lee Phillips，现任香港大学化学系讲座教授（Chair Professor），已发表学术论文达360多篇，其中25篇为化学类顶级刊物J. Am. Chem. Soc.（美国化学会志），被SCI引用超过7000次；曾获得香港大学杰出青年学者成就奖（1999-2000）、香港大学杰出学者成就奖（2006-2007）、香港裘槎基金会高级研究成就奖（2006-2007）等奖项；担任Journal of Physical Organic Chemistry、Journal of Organic Chemistry、Journal of Physical Chemistry A/B/C 等化学领域国际知名期刊编委委员。

任信钢，香港大学博士和博士后，青年皖江学者，现为安徽大学信息材料与智能感知安徽省实验室副教授，中国电子学会高级会员，IEEE和OSA会员；长期从事计算电磁学、微纳光学、光电子器件多物理仿真及器件物理等方面的教学和科研工作，在Energy & Environmental Science、Advanced Functional Materials、Nano Energy、ACS photonics、Nanoscale、Optics Express等期刊发表SCI收录论文50余篇，其中ESI高引论文5篇，SCI引用2000余次，总计引用2400余次（Google Scholar），受邀撰写英文专著1章节，担任期刊Frontiers in Materials邀请主编、Journal of Nanotechnology邀请编辑。

杜莉莉，博士毕业于香港大学化学系，并先后在David Lee Phillips教授课题组担任研究助理和博士后，现为江苏大学生命科学研究院教授；迄今为止共发表SCI论文52篇，在Web of Science核心合集中的总被引频次为1383，其中第一作者（含共同一作）及通讯作者SCI论文24篇，包括J. Am. Chem. Soc.（影响因子14.4）, Nat. Commun.（影响因子12.1）、Chemical Science（影响因子9.9）等，其中Chem. Sci., 2018, 9, 4662-4670与J. Am. Chem. Soc., 2014, 136 (10), 3760-3763被Web of Science选为高被引文章。

前沿科研成果

近场驱动浅层载流子捕获促进氮化碳产氢

香港大学David Lee Phillips课题组在探索半导体材料用于光催化分解水方面做了一系列开创性的工作（Adv. Funct. Mater. 2019, 29, 1901958、Angew. Chem. Int. Ed. 2021, 60, 8236）。另一方面，David Lee Phillips教授课题组在前期通过半导体负载、分子异质结工程改善g-C₃N₄催化剂光子捕获能力和电子-空穴分离效率，提高制氢性能的研究基础上（Appl. Catal. B: Environ. 2021, 282, 119568、ACS Appl. Mater. Interfaces 2019, 11, 16527），进一步提出了利用物理电磁场效应增强电子捕获和激发态寿命的策略提高光解水制氢性能（图1，Adv. Funct. Mater., DOI: 10.1002/adfm.202103978）。

图1. 近场驱动载流子捕获促进g-C₃N₄光催化制氢示意图

（来源：Adv. Funct. Mater.）

为实现载流子高效分离和激发态活性电子的调控，研究人员通过合成氧化铟（In₂O₃）纳米立方体材料调控近场增强强度，进而促进g-C₃N₄激发态浅层电子捕获，抑制电子深度休眠，实现了光活性物种的定向调节，进而提高In₂O₃/g-C₃N₄异质结光催化活性。

图2. 光催化性能测试和近场模拟

（来源：Adv. Funct. Mater.）

在光活性测试过程中，研究人员发现相较于g-C₃N₄材料，In₂O₃/g-C₃N₄光催化复合材料的性能得到极大的提升（34倍），FDTD仿真结果显示In₂O₃纳米立方明显的近强增强效应。

图3. 时间分辨瞬态吸收光谱

（来源：Adv. Funct. Mater.）

在In₂O₃近场增强的作用下，研究人员发现g-C₃N₄中浅层电子捕获的寿命增长、深层休眠电子寿命缩短，该发现不仅抑制了g-C₃N₄中固有的载流子复合，通过近场的调控还提高了活性物种的寿命和分布。

总结：

研究人员通过In₂O₃纳米立方调控电磁场增强效应，开辟了一种促进激发态寿命、提高载流子分离的新方法，从而实现高效的可见光光催化制氢性能。此工作为有效提高g-C₃N₄等半导体材料的光催化性能提供了新的研究思路。该工作以“Near-Field Drives Long-Lived Shallow Trapping of Polymeric C₃N₄ for Efficient Photocatalytic Hydrogen Evolution”为题发表在Adv. Funct. Mater.（DOI: 10.1002/adfm.202103978）上，第一作者为香港大学王文超博士。通讯作者为香港大学David Lee Phillips教授、江苏大学杜莉莉教授和安徽大学信息材料与智能感知安徽省实验室任信钢副教授（论文作者：Wenchao Wang, Xueqin Bai, Qing Ci, Lili Du, Xingang Ren, David Lee Phillips）。该研究成果得到了国家自然科学基金、香港大学教育资助委员会、安徽省高校协同创新基金以及大湾区项目资助。

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