导语
全无机CsPbI3钙钛矿材料具备优异的光电性质和热稳定性，在光伏领域展现出重大应用前景。但受限于严重的开路电压损失，基于CsPbI3的全无机钙钛矿光伏器件光电转换效率仍显著低于杂化钙钛矿光伏器件。电子传输层/钙钛矿埋底界面同时作为生长界面与服役界面，对顶部钙钛矿结晶生长和服役过程中载流子输运起到决定性作用，与器件开路电压损失紧密相关。因此，设计调控全无机钙钛矿光伏器件的多功能埋底界面是关键所在，通过优化埋底界面质量突破开路电压损失制约、提升光伏器件性能仍存有巨大空间。
针对上述挑战，北京科技大学康卓教授、张跃院士研究团队设计发展了基于离子液体的埋底界面改性策略，实现了顶部钙钛矿结晶调控、界面缺陷态钝化及能带结构优化，大幅提升了晶体质量，显著抑制了界面缺陷致非辐射复合损失，改善能级匹配程度降低了载流子输运势垒，通过该策略构筑的CsPbI3钙钛矿光伏器件实现了低至0.451 V的开路电压损失记录值。相关工作以“Pushing the limit of open-circuit voltage deficit via modifying buried interface in CsPbI3 perovskite solar cells”为题发表在Advanced Materials（DOI: 10.1002/adma.202207172）。
第一作者：徐晨哲、张随财通讯作者：康卓教授、张跃教授通讯单位：北京科技大学论文DOI：10.1002/adma.202207172
前沿科研成果
本文亮点：1、针对氧化钛/CsPbI3钙钛矿埋底界面发展了靶向改性策略，设计选取了具有特定官能团的3-磺酸丙基丙烯酸酯钾盐（SPA）离子液体，为调控多功能埋底界面提供了理想化学平台。阐明了埋底界面改性对钙钛矿结晶过程的调控规律，有效降低了非均匀形核吉布斯自由能，改善了钙钛矿薄膜表面形貌，结合同步辐射基GIWAXS表征证实了钙钛矿材料晶体质量显著提升。
2、在揭示C=O/-SO3-官能团与未配位Ti4+/Pb2+间路易斯酸碱相互作用的基础上，实现了埋底界面氧空位缺陷及未配位铅缺陷的有效钝化，抑制了界面缺陷导致的非辐射复合损失。
3、厘清了SPA离子液体对能带结构的影响效果，降低了氧化钛电子传输层功函数，优化界面能级匹配从而减小了电子注入势垒，利用瞬态光电测试手段证实了界面电荷输运能力增强，有效抑制了界面处电荷累积。
图文解析：
（来源：Advanced Materials）
图1. a）SPA分子的静电势分布图，埋底界面靶向改性示意图；b-f）对照组及处理组TiO2薄膜XPS图谱；g）对照组及处理组TiO2薄膜与SPA分子的FT-IR图谱，证实了SPA分子特征官能团与未配位Ti4+间路易斯酸碱相互作用。
（来源：Advanced Materials）
图2. a-d）对照组及处理组TiO2薄膜的SEM和EDS图像；e）不同TiO2薄膜的透过光谱；f-g）不同TiO2薄膜的电导率及电子迁移率结果；h）TiO2表面吸附SPA分子的优化结构模型，其中棕色、灰色、浅粉色、粉色、黄色和蓝色原子分别代表C、O、H、K、S和Ti原子。
（来源：Advanced Materials）
图3. a, d）对照组及处理组钙钛矿薄膜的SEM图像；b, e）对照组及处理组钙钛矿薄膜的AFM图像；c, f）对照组及处理组钙钛矿薄膜的GIWAXS图像，表明钙钛矿材料晶体质量得到提升；g）对照组及处理组钙钛矿薄膜的XRD图谱；h）不同TiO2薄膜的UPS图谱；i）器件能带结构示意图。
（来源：Advanced Materials）
图4. a）对照组及处理组钙钛矿薄膜的紫外-可见吸收光谱；b-c）不同结构样品的绝对PL光谱及PLQY拟合值，插图为相应的ΔQFLS值；d-e）445 nm、1 MHz频率脉冲激光条件下得到的样品TRPL图谱及微分寿命τdiff，证实埋底界面改性显著抑制了界面缺陷导致的非辐射复合损失；f）对照组及处理组钙钛矿光伏器件的EIS图谱；g）CsPbI3表面吸附SPA分子的优化结构模型，其中棕色、灰色、浅粉色、粉色、黄色、绿色、黑色和紫色原子分别代表C、O、H、K、S、Cs、Pb和I原子。
（来源：Advanced Materials）
图5. a）对照组及处理组最优性能器件的J–V曲线；b）AM 1.5G条件下最大功率点的稳态光电流；c）器件的积分电流曲线；d-e）对照组及处理组钙钛矿光伏器件的瞬态光电流、瞬态光电压曲线；f）对照组及处理组器件能量损失统计图；g）基于CsPbI3的钙钛矿光伏器件开路电压损失对比，实现了低至0.451 V的开路电压损失记录值；h）25±5%相对湿度条件下的钙钛矿薄膜XRD随时间演化曲线；i）在25±5%相对湿度、25±5 ℃条件下，未封装器件的性能衰减曲线。
总结与展望：本工作发展了基于离子液体的靶向改性策略，致力于解决全无机钙钛矿光伏器件中埋底界面瓶颈问题，从生长界面、服役界面两大属性实现了钙钛矿结晶调控、界面缺陷钝化及能带结构优化。通过降低非均匀形核吉布斯自由能，调控结晶过程提升了钙钛矿晶体质量，利用特征官能团与氧化钛/钙钛矿分子间相互作用锚定界面缺陷，并阐明了离子液体对能级结构的调控规律与机制，改善界面载流子动力学，抑制非辐射复合及界面能带失配，所构筑的全无机CsPbI3光伏器件实现了低至0.451 V的开路电压损失记录，光电转换效率达20.98%。本工作为合理设计针对性策略优化多功能埋底界面提供了指导思路，推动全无机钙钛矿光伏器件开路电压趋近理论极限，力争实现光伏器件性能的进一步突破。
该研究成果发表于Advanced Materials。该论文第一作者为北京科技大学博士研究生徐晨哲，通讯作者为张跃院士和康卓教授。研究工作得到了国家重点研发计划项目、国家自然基金委重大项目、国家重大科研仪器研制项目、国家自然基金委人才项目、国家自然基金委青年项目的支持。
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