江苏科技大学|郭峰/施伟龙JCIS：碳包覆过渡金属作助催化剂耦合内建电场与氢释放动力学以促进光催化制氢

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碳包覆过渡金属作助催化剂耦合内建电场与氢释放动力学以促进光催化制氢

第一作者：石宇星

通讯作者：施伟龙，杜鑫，郭峰

通讯单位：江苏科技大学

研究背景

人类社会目前正面临着严重的能源短缺问题。氢气（H₂）具有高清洁度、高能量密度和高能量转换效率的特点，是替代传统能源的最佳选择。将太阳能直接转化为化学能，特别是利用基于半导体的光催化分解水制氢技术，并且这种清洁、绿色的方式是当前可持续能源发展所需要的。虽然半导体光催化在能量转换方面具有许多优势和巨大的潜力，但由于光生载流子的严重复合限制了光催化剂的产氢性能。构建强大的内建电场可以实现高效的光生载流子的分离。助催化剂修饰是构建内建电场常用的方式，其中贵金属铂（Pt）作为最常用的助催化剂可以极大地促进电荷分离，但昂贵的价格使其难以大规模应用。最近，过渡金属已经被开发作为助催化剂去取代Pt。然而，过渡金属与氢之间容易形成强键，导致反应恶化。因此，需要寻找一种合适的策略去改性过渡金属以促进光生载流子的分离并改善氢气的脱附。

文章简介

江苏科技大学郭峰/施伟龙副教授课题组报告了过渡金属钴（Co）作为共催化剂封装在碳层中，通过简单的静电自组装方式锚定在稳定、无毒的双金属硫化物ZnIn₂S₄表面。随后，在模拟太阳、可见光和不同单色光照射下，测定了Co@C/ZnIn₂S₄（Co@C/ZIS）光催化剂的产氢性能。通过密度泛函理论（DFT）计算，确定了Co@C和ZnIn₂S₄的功函数和费米能级的位置，并通过光电化学表征进一步证实了内建电场对光生载流子的影响。此外，通过计算Gibbs自由能，评估了碳（C）涂层对H₂吸附和脱附环境的影响。最后，根据实验和DFT计算结果，提出了合理的光催化机理。

本文要点

• 要点一：利用静电自组装法制备Co@C/ZIS复合光催化剂

Fig.1 (a) Co@C/ZIS的合成示意图; (b) 溶液照片；(c) Zeta电位; (d) 在不同pH下的Co@C/ZIS复合材料。

• 要点二：Co@C/ZIS的光催化性能及稳定性

Fig.2 (a)产氢曲线; (b)产氢速率; (c)不同光照条件下的产氢曲线; (d)AQE; (e) 循环温度性测试; (f) 反应前后XRD和TEM图。

• 要点三：Co@C/ZIS的内建电场的形成及强度分析

Fig.3 (a) Co@C的功函数; (b)ZIS的功函数; (c) ZIS的光电流; (d)3.5wt% Co@C/ZIS的光电流; (e) 开路电压; (f) 内建电场强度。

• 要点四：吉布斯自由能的计算及LSV测试

Fig.4 (a) 吉布斯自由能; (b)LSV曲线;

• 要点五：光催化反应机理和电荷转移路径

Fig.5 电荷转移路径和光催化反应机理图。

文章链接：

https://doi.org/10.1016/j.jcis.2022.10.022

通讯作者简介

施伟龙，华中科技大学博士，郑州大学博士后，现任江苏科技大学副教授，硕士生导师，中国感光学会光催化专业委员会会员，江苏省复合材料学会会员，江苏省环境科学学会会员，江苏省材料学会会员。主要从事碳基（碳点、氮化碳）复合光催化材料的设计、构筑以及光催化性能（降解、分解水制氢及防腐）等方面的研究工作。相关工作发表在Appl. Catal. B: Environ., J. Mater. Chem. A, Chem. Eng. J., ACS Appl. Mater. Inter., J. Hazard. Mater., Sep. Purif. Technol., Inorg. Chem. Front., J. Mater. Chem. B., Appl. Surf. Sci., J. Alloy Compd.等高水平杂志。截止目前，共计以第一作者或通讯作者发表76篇SCI收录论文，其中一区SCI论文36篇（影响因子≥10的13篇），二区论文22篇，ESI高被引论文22篇，ESI热点论文12篇，1篇获得Inorganic Chemistry Frontiers期刊2020年度最佳论文，H-index 41。荣获国际复合材料“最佳研究者”奖，受理发明专利2项。现主持国家自然科学基金青年项目1项、入选江苏省“双创博士”、“科技副总”人才项目、河南省博士后科研项目启动资助1项、河北省水资源可持续利用与开发实验室开发基金1项。此外，担任《Frontiers in Chemistry》、《Catalysts》客座主编以及《Applied Catalysis B: Environmental》、《ACS Catalysis》、《Journal of Hazardous Materials》、《Journal of Alloys and Compounds》、《Separation and Purification Technology》等十余个国际Top期刊审稿人。

郭峰，2018年博士毕业于长安大学市政工程，现任江苏科技大学副教授，硕士生导师，中国感光学会光催化专业委员会会员，江苏省环境科学学会会员, 新加坡维泽专家库（VE）材料科学专家委员会会员。长安大学市政工程专业博士毕业，获工学博士学位。主要从事g-C₃N₄基复合光催化材料的设计、构筑以及光催化性能等方面的研究工作。主持国家自然科学基金项目，江苏省青年基金项目，江苏省“青蓝工程”优秀骨干教师人才项目，校级深蓝杰出人才项目等10余项。近年来，共计以第一作者或通讯作者发表75篇SCI收录论文，其中一区SCI论文36篇（影响因子≥10的 11篇），二区论文14篇，ESI高被引论文19篇，ESI热点论文5篇，1篇获得Inorganic Chemistry Frontiers期刊2020年度最佳论文，荣获国际学术奖“最佳研究者”奖，H-index 43，国家授权发明专利3项。荣获镇江市“出彩教育人”、校“优秀教师”、本创“优秀指导教师”、省级竞赛“优秀指导教师”等称号，相关工作发表在《Applied Catalysis B: Environmental》、《Chemical Engineering Journal》、《Journal of Hazardous Materials》、《Applied Surface Science》、《Journal of Alloys and compounds》、《Separation and Purification Technology》等高水平杂志。此外，担任《Frontiers in Chemistry》客座主编以及《Journal of Hazardous Materials》、《Journal of Alloys and Compounds》、《Separation and Purification Technology》等十余个国际期刊审稿人。

第一作者简介

石宇星，江苏科技大学能源与动力学院硕士研究生。主要从事光催化半导体能源转化和水环境修复方向，相关成果已经以第一作者在《Separation and Purification Technology》等著名国际期刊上发表论文三篇，现主持苏省研究生科研创新计划（2022）1项。

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