江苏科技大学郭峰&施伟龙团队CEJ：构筑中空分级结构的核壳FeS2@ZnIn2S4 S型异质结以增强光热辅助光催化产氢

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第一作者：陈柯怡，石宇星

通讯作者：施伟龙，郭峰

通讯单位：江苏科技大学

研究背景

在能源危机和环境污染的双重压力下，氢（H₂）能源因其无污染和高能量密度而成为最有希望取代化石能源的清洁能源之一。光催化生H₂技术可以利用丰富的太阳能和水来生产H₂，有效避免了传统技术高能耗和污染的缺点，是开发和获取H₂能源的理想方式。然而，光催化剂的低活性使得很难实现有效的太阳能转换，这主要是由于光生载流子的严重重组和缓慢迁移动力学，以及光利用率低。对于大多数半导体光催化剂，只有紫外光和可见光可以用于光催化反应，而占太阳光光谱近54%的近红外（NIR）光没有得到充分利用。并且NIR光可能通过光热效应导致反应体系温度升高，这可能显著促进光催化活性。同时，在大多数反应中，光催化系统的温度通常由冷却系统在较低的温度下控制，导致巨大的能量浪费。因此，可以利用近红外光产生热量以辅助光催化，这可以有效地提高太阳能的利用率并提高活性催化位点的温度。除此之外，单一光催化剂仍面临光生载流子的严重重组导致载流子分利效率低。因此，制备满足高光吸收和高载流子分离率的光热辅助光催化剂具有非常重要的意义。

文章简介

江苏科技大学郭峰/施伟龙副教授课题组报告了在树莓状FeS₂空心球上原位生长ZnIn₂S₄纳米片制备了核壳FeS₂@ZnIn₂S₄S型异质结(FS@ZIS)，用于光热辅助光催化H₂生产。在该催化剂体系中，采用空心球形FeS₂作为光热基底，为ZnIn₂S₄光生载流子提供更多能量，以加速电荷迁移并提高反应系统的温度，并且S方案机制的界面电荷转移实现了载流子的空间分离。在模拟太阳光照（AM 1.5G）和没有Pt作为助催化剂的情况下在，FS@ZIS异质结的最优产氢速率高达5.05mmol/g/h（在420nm处的AQE为13.4%），分别是ZnIn₂S₄和FeS₂的47.9倍和53.7倍。

本文要点

要点一：低温水浴法制备FS@ZIS复合光催化剂

Fig.1 FS@ZIS的合成示意图

要点二：FS@ZIS的微观形貌

Fig.2  SEM图像：(a) ZIS; (b) FS; (c) FS@ZIS; FS@ZIS的 (d)TEM图像, (e)HRTEM图像, (f) mapping图像和（g）叠加图。

要点三：FS@ZIS的光催化产氢活性

Fig.3  (a)产氢曲线; (b)产氢速率; (c)AQE; (d)性能比较; (e) 循环稳定性测试; (f) 反应前后XRD和 (g) SEM图。

要点四：界面电荷转移路径

Fig.4 （a）紫外-可见-近红外吸收光谱，（b）测量的带隙值，（c）莫特-肖特基曲线和（d）ZIS和FS的带结构图。（e）ZIS和（f）FS的UPS光谱。FS@ZIS异质结的（g） E_f和的能带相对位置（h）S方案和II型电荷转移机制。

要点五：光热对光催化的贡献

Fig.5 在不同的温度反应体系下ZIS和ZIS@FS-30的（a）光催化产H₂曲线和（b）相应的速率。（c）AM 1.5G辐照下反应过程中光热辅助光催化析氢的温度映射图像 (c) FS@ZIS-30和（d）ZIS样品。

要点六：光热辅助光催化产氢机理

Fig.6 FS@ZIS S型异质结上的光热辅助光催化产H₂机理

文献链接：

https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.140053

通讯作者简介

施伟龙，华中科技大学博士，郑州大学博士后，现任江苏科技大学副教授，硕士生导师，中国感光学会光催化专业委员会会员，江苏省复合材料学会会员，江苏省环境科学学会会员，江苏省材料学会会员。主要从事碳基（碳点、氮化碳）复合光催化材料的设计、构筑以及光催化性能（降解、分解水制氢及防腐）等方面的研究工作。相关工作发表在Appl. Catal. B: Environ., J. Mater. Chem. A, Chem. Eng. J., ACS Appl. Mater. Inter., J. Hazard. Mater., Sep. Purif. Technol., Inorg. Chem. Front., J. Mater. Chem. B., Appl. Surf. Sci., J. Alloy Compd.等高水平杂志。截止目前，共计以第一作者或通讯作者发表83篇SCI收录论文，其中一区SCI论文39篇（影响因子≥10的15篇），二区论文24篇，ESI高被引论文22篇，ESI热点论文12篇，1篇获得Inorganic Chemistry Frontiers期刊2020年度最佳论文，H-index 46。荣获国际复合材料“最佳研究者”奖，受理发明专利2项。入选2022年全球前2%顶尖科学家榜单（World’s Top 2% Scientists 2022）, 现主持国家自然科学基金青年、江苏省“双创博士”、“科技副总”人才项目、河南省博士后科研项目启动资助、河北省水资源可持续利用与开发实验室开发基金、江苏省产学研项目等10余项。此外，担任《Frontiers in Chemistry》、《Catalysts》客座主编、《Photocatalysis and Photochemistry》青年编委以及《Applied Catalysis B: Environmental》、《ACS Catalysis》、《Journal of Hazardous Materials》、《Journal of Alloys and Compounds》、《Separation and Purification Technology》等十余个国际Top期刊审稿人。

郭峰，民盟盟员，长安大学博士，现任江苏科技大学副教授，硕士生导师，中国感光学会光催化专业委员会会员，江苏省环境科学学会会员, 新加坡维泽专家库（VE）材料科学专家委员会会员。长安大学市政工程专业博士毕业，获工学博士学位。主要从事g-C3N4基复合光催化材料的设计、构筑以及光催化性能等方面的研究工作。主持国家自然科学基金项目，江苏省青年基金项目，江苏省“青蓝工程”优秀骨干教师人才项目，校级深蓝杰出人才项目, 河北省水资源可持续利用与开发实验室开发基金，江苏省产学研项目等10余项。近年来，共计以第一作者或通讯作者发表81篇SCI收录论文，其中一区SCI论文39篇（影响因子≥10的 13篇），二区论文16篇，ESI高被引论文19篇，ESI热点论文5篇，1篇获得Inorganic Chemistry Frontiers期刊2020年度最佳论文，荣获国际学术奖“最佳研究者”奖，H-index 44，国家授权发明专利3项。入选2022年全球前2%顶尖科学家榜单（World’s Top 2% Scientists 2022）、江苏省“科技副总”、镇江市“出彩教育人”、校“优秀教师”、本创“优秀指导教师”、省级竞赛“优秀指导教师”等称号，相关工作发表在《Applied Catalysis B: Environmental》、《Chemical Engineering Journal》、《Journal of Hazardous Materials》、《Applied Surface Science》、《Journal of Alloys and compounds》、《Separation and Purification Technology》等高水平杂志。此外，担任《Frontiers in Chemistry》客座主编以及《Journal of Hazardous Materials》、《Journal of Alloys and Compounds》、《Separation and Purification Technology》等十余个国际期刊审稿人。

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