致谢指南针||聚苯胺/碳纳米管复合材料在碳化木支架中原位合成用于高性能超级电容器

聚苯胺/碳纳米管复合材料在碳化木支架中原位合成用于高性能超级电容器

Li Zuwei、罗勇锋等人

（中南林业科技大学）

DOI：10.1016/j.jcis.2021.09.127

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研究背景

超级电容器具有充放电速度快、寿命长、功率密度高等优点，具有广泛的应用。各种生物质衍生碳材料，如玉米芯、椰子壳和木屑，已证明其在SC应用中的优势。

通常，多孔碳颗粒材料的尺寸在微米到纳米之间。在构建电极材料时，必须引入其他添加剂作为粘合剂，以将颗粒固定在一起。

研究成果简述

罗课题组设计了一种用于高性能混合超级电容器的新型电极材料。该电极主要利用氮掺杂原子将镍-钴层状双氢氧化物锚定在杉木废料木材碳管胞的内壁上。

在10 mA cm^-2下复合单电极的比容量为14.26 mAh cm^-2。5 mA cm^-2下复合电极阴极和氮掺杂木质单片碳材料作为阳极的混合超级电容器具有4.74F cm^-2的高比电容，在8000次充放电循环后，电容保持率为93.15%。

最高能量密度和功率密度分别为达到1.48 mWh cm^-2和22.40 mW cm^-2。氮掺杂后，与镍钴层状双氢氧化物的结合更加均匀稳定，电容和循环稳定性显著提高。

图1复合材料制备示意图。

图文解读

图2a显示了电沉积5h后NiCo-LDH@NDC的侧视图，NDC的三维形状及其优良的管胞结构为负载NiCo-LDH提供了足够的空间。图2b和图2c显示，NiCo-LDH纳米片均匀加载在NDC的内壁上，形成交错的网络结构，这为电极和电解液之间的接触提供了便利条件。

图2d显示了NiCoLDH纳米片的超薄褶皱结构，这些纳米片相互交错，形成一个层状网络。NiCo-LDH的这种层状纳米结构有利于改善材料的电化学性能，因为这些纳米结构为有效的电化学反应提供了足够的反应空间，并允许电解质离子在空间中快速扩散。

在图2e和2f中，0.15、0.27和0.46 nm的纳米晶格间距对应于NiCo-LDH@NDC的（110）、（100）和（001）平面，图2g中的选区电子衍射（SAED）证实NiCo-LDH@NDC具有多晶特性，图2h-2i为NiCo-LDH@NDC元素分布图表明，该材料含有C、N、O、Ni和Co五种元素。

图2（a）NiCo-LDH切片的顶视图和侧视图的SEM图像。（b）（a）中局部结构的放大图。（c）（b）的放大图像。（d）NiCo-LDH切片的透射电子显微镜（TEM）图像。（e，f）高分辨率TEM图像。（g）NiCo-LDH切片选定区域的电子衍射图。（h）NiCo-LDH@NDC的TEM图像和（i）元素映射。

从图3可知，面积比容量随着电沉积次数的增加而增大，当电沉积时间达到5h时，比容量达到最大值。CV曲线显示在1 mV s^-1时有一个明显的氧化还原峰，表明电极上发生的化学反应是可逆的（图3b）。

随着扫速的增加，氧化还原峰呈现极化，这是由于氧化还原反应只保留在电极表面。NiCo-LDH@NDC的GCD曲线具有明显的法拉第反应平台，这证实了电极的电池状行为（图3c）。

在100 mA cm^-2下6000次循环后，NiCo-LDH@CW和NiCo-LDH@NDC的电容保持分别在49.67%和82.64%（图3d）。同时通过交流阻抗测试表明，NiCo-LDH@NDC比NiCo-LDH@CW具有更大的离子扩散系数，以及电荷转移阻抗和界面接触电阻（图3e-f）。

图3 NiCo-LDH@NDC的电化学性能：（a）不同电沉积时间下的比容量性能。（b）CV曲线。（c）充电/放电曲线。（d）NiCo-LDH@CW还有NiCo-LDH@NDC的电容保持图在100 mA cm^-2下6000次循环。（e）NiCo-LDH@CW和NiCoLDH@NDC电极的阻抗图，（f）的局部放大图。

从图4a可知，正负电极的最佳m₊/m_-值为0.81。图4b显示了电压窗口为1.5 V的HSC装置的CV曲线，该曲线呈准矩形，表明HSC器件具有良好的电容性能。

图4c显示了HSC器件在不同电流密度下的GCD曲线。通过积分GCD曲线计算HSC器件的面积电容和质量比电容，如图4d所示。图4e显示了SC优异的循环稳定性。

在8000次充放电循环后，电容保持率保持在93.15%。图4f显示了NiCo-LDH@NDC//NDC HSC的奈奎斯特曲线图。HSC的Rs和Rct分别为12.5 Ω和9.6 Ω。为了揭示HSC装置的实际应用效果，将组装好的HSC装置用于在1.5 V电压下点亮数字手表（图4h和图4i）。

图4（a）NiCo-LDH@NDC电极和NDC电极在5 mV s^-1的CV曲线。（b-f）NiCo-LDH@NDC//NDC HSC器件电化学性能图：（b）CV曲线。（c）GCD曲线。（d）HSC器件的面积电容和质量比电容。（e）80 mA-cm^-2下HSC器件的循环性能图。（f）HSC设备的阻抗谱。（g）与之前报告的其他SCs的对比图；详细数据见表1。（h-i）数字手表：由HSC设备操作。（h）HSC设备和数字手表之间的连接。（i）数字手表点亮的不同时间示意图。

结果

总之，NiCo-LDH@NDC通过对木质碳支架进行氮掺杂，并在复合材料上负载NiCo-LDH活性物质，成功制备了电极。

NiCo-LDH@NDC//NDC HSC在没有任何导电剂或粘合剂的情况下成功组装。HSC的能量密度和功率密度在5 mA cm^-2分别为1.48 mWh-cm^-2和3.74 mW cm^-2。

同时，HSC器件具有优异的循环稳定性，8000次循环后电容保持在93.15%。HSC设备也具有极好的实用价值，单个HSC设备可以在1.5 V电压下使数字手表运行30分钟。因此，基于木材衍生碳材料的高性能便携式设备的理想备件实现了将木屑加工成有价值设备的目的。

通讯作者

罗勇锋
个人简介

罗勇锋，中南林业科技大学教授，博士生导师，中南大学博士，复旦大学博士后，中国林学会高级会员，中国化学学会会员，中国化工学会会员，湖南华升宝烯企业首席科学家。

主要成就：

主要从事能源与催化、润滑剂、微生物电化学、微波与生物质材料相互作用等领域研究，主持和参与国家级、省部级项目等27项，发表学术论文60余篇，申请发明专利10余项，担任国际顶尖期刊审稿人。

=科研很苦，坚持很酷=

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