最新一周合集 |《JACS》文章速递

炎炎夏季，阻挡不了科研工作者们的前进步伐！让我们一起从科学中获得灵感，多发Paper！

1. JACS：MgCr₂O₄中非常规的电荷传输及其对电池插层主体的影响

固体阴极材料中的离子传输，规定了电池运行速率的基本限制；因此，对离子传输的准确理解，是实现新电池技术(如镁电池)的关键缺失部分。基于人们对锂离子材料的传统认识，MgCr₂O₄是一种很有前途的镁离子正极材料，它具有高容量、对镁阳极的高电压和可接受的扩散势垒。然而，电化学测试揭示了MgCr₂O₄的显著的能量限制。在此，为了解决这个昂贵的过程，来自美国阿贡国家实验室的Brian J. Ingram等研究者，通过电极化高密度MgCr₂O₄球团来研究长程离子输运。研究者对电池正极材料中离子输运的传统理解，例如能爱因斯坦传导，不能解释所测量的响应，因为它忽略了可移动物种和它们的非理想自由能之间的摩擦相互作用。在稀条件下，研究者提出了一个扩展的理论，并纳入了以上这些相互作用，并减少到能爱因斯坦传导。这一理论描述了测量的响应，研究者在MgCr₂O₄中报告了第一个研究长程离子传输行为。最终表明，Mg的化学扩散率与锂离子电极材料相当，而总电导率是限速的。鉴于这些差异，MgCr₂O₄中的能量存储受到颗粒尺度电压降的限制，而锂离子颗粒则受到浓度梯度的限制。未来的材料设计工作，应考虑这一扩展理论中描述的物种间相互作用，特别是关于多价离子系统及其对连续介质输运特性的影响。

参考文献：Ian D. Johnson, Aashutosh N. Mistry, Liang Yin, Megan Murphy, Mark Wolfman, Timothy T. Fister, Saul H. Lapidus, Jordi Cabana, Venkat Srinivasan, and Brian J. Ingram. Unconventional Charge Transport in MgCr2O4 and Implications for Battery Intercalation Hosts. Journal of the American Chemical Society Article ASAP DOI: 10.1021/jacs.2c03491

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c03491

2.npj Computational Materials：混合磁流变弹性体使多功能软驱动器

磁流变弹性体(MREs)的最新进展提出了一个问题，即软磁和硬磁颗粒的结合，是否可能为设计多功能驱动器开辟了新途径。在此，来自西班牙马德里卡洛斯三世大学的Miguel Angel Moreno-Mateos & Daniel Garcia-Gonzalez等研究者，结合实验和计算方法，提出了超软混合MREs(刚度≈1-10 kPa)的概念。首先，进行了全面的实验表征。结果表明，通过选择适当的颗粒混合比例，可以优化混合MREs的磁机械性能。然后，一个多物理计算框架提供了在微观尺度上的协同磁-力学相互作用的见解。软颗粒放大磁化，硬颗粒促进扭转驱动。研究者的数值结果表明，在这些复杂的相互作用中，混合型MREs产生了有效的响应。总之，研究者揭示了令人兴奋的可能性，以推动MRE解决方案的前沿。通过模拟双晶片梁，可以根据磁刺激增强机械弯曲或材料加强，从而提供驱动灵活性。

参考文献：Moreno-Mateos, M.A., Hossain, M., Steinmann, P. et al. Hybrid magnetorheological elastomers enable versatile soft actuators. npj Comput Mater 8, 162 (2022). https://doi.org/10.1038/s41524-022-00844-1

原文链接：https://www.nature.com/articles/s41524-022-00844-1

3.npj Computational Materials：第一性原理哈密顿量到精确和可转移的材料模型的等变解析映射

在此，来自英国华威大学的James R. Kermode等研究者提出了一种方案，以原子轨道表示的哈密顿矩阵作为原子和键环境的函数，从从头计算数据构建预测模型。该方案超越了传统的紧束缚描述，因为它代表从头模型到完全有序，而不是在两中心或三中心逼近。研究者通过对原子簇扩展(ACE)描述符进行扩展来实现这一点，ACE描述符表示哈密顿矩阵块，它相对于整个旋转组进行等差变换。该方法产生了哈密顿矩阵和重叠矩阵的解析线性模型。通过对铝的应用，研究者证明了用密度泛函理论计算的少量结构训练模型是可能的，并应用它们产生对电子结构的准确预测。该模型具有良好的泛化能力，能够仅从大量训练数据中准确地预测缺陷。

参考文献：Zhang, L., Onat, B., Dusson, G. et al. Equivariant analytical mapping of first principles Hamiltonians to accurate and transferable materials models. npj Comput Mater 8, 158 (2022). https://doi.org/10.1038/s41524-022-00843-2

原文链接：https://www.nature.com/articles/s41524-022-00843-2

4.Nature Computational Science：自动发现隐藏在实验数据中的基本变量

所有的物理定律都被描述为状态变量之间的数学关系。这些变量，对相关系统给出了完整而非冗余的描述。然而，尽管计算能力和人工智能的普及，识别隐藏状态变量的过程本身一直抵制自动化。大多数数据驱动的物理现象建模方法，仍然依赖于相关状态变量已经已知的假设。一个长期存在的问题是，是否有可能仅从高维观测数据中识别状态变量。在此，来自美国哥伦比亚大学的Boyuan Chen等研究者，提出了一个原则来确定一个被观测系统可能有多少状态变量，以及这些变量可能是什么。研究者使用各种物理动力系统的视频，记录证明了这种方法的有效性，从弹性双摆到火焰。在没有任何基础物理的先验知识的情况下，该算法发现了观察到的动力学的内在维度，并确定了状态变量的候选集。

参考文献：Chen, B., Huang, K., Raghupathi, S. et al. Automated discovery of fundamental variables hidden in experimental data. Nat Comput Sci 2, 433–442 (2022). https://doi.org/10.1038/s43588-022-00281-6

原文链接：https://www.nature.com/articles/s43588-022-00281-6

5.Nature Computational Science：利用物理启发的图表示的机器学习预测复杂吸附物的绑定图案

多相催化的计算筛选，越来越依赖于机器学习模型来预测关键输入参数，因为直接使用第一性原理方法计算这些参数的成本很高。当考虑到复杂的材料空间，如合金，或与可能表现出双齿或更高齿状吸附基序的吸附物的复杂反应机制时，这就变得尤为重要。在此，来自美国奥胡斯大学的Mie Andersen等研究者，提出了一种基于定制的Wasserstein Weisfeiler-Lehman图核和高斯过程回归的数据高效方法，来预测过渡金属及其合金上复杂吸附物的结合基序和相关吸附焓。该模型，不仅对其训练的元素过渡金属具有良好的预测性能，而且对基于这些过渡金属的合金也具有良好的预测性能。此外，合并最小的新训练数据，允许预测域外过渡金属。该模型在主动学习方法中可能是有用的，为此，研究者提出了一种集成不确定性估计方法。

参考文献：Xu, W., Reuter, K. & Andersen, M. Predicting binding motifs of complex adsorbates using machine learning with a physics-inspired graph representation. Nat Comput Sci 2, 443–450 (2022). https://doi.org/10.1038/s43588-022-00280-7.

原文链接：https://www.nature.com/articles/s43588-022-00280-7

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