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湖南大学王双印团队综述:缺陷工程在含氮分子先进电催化转化中的应用

中国科学:化学 中国科学化学 2023-03-16

湖南大学王双印团队系统性地总结了缺陷工程在氮气电催化氧化还原、一氧化氮电催化氧化还原、硝酸盐电催化还原和C-N键构筑等方面的研究进展。

氮循环是生态系统中最重要的生化循环之一,它描述了自然界中氮单质与含氮化合物之间的相互转化过程,对人类的生存和发展起着至关重要的作用。毫无疑问,这些含氮分子之间的氧化还原反应维持了氮循环的平衡。然而,在过去的几十年里,由于人类活动的增加,氮循环逐渐被破坏。如农业化肥的过度使用和工业废水的大量排放所产生的硝酸盐和亚硝酸盐这类含氮分子在环境中的积累会严重污染地下水和饮用水,从而危害人类健康。此外,一氧化氮(NO)是一种重要的环境污染物,主要来源于化石燃料的燃烧。它的直接排放会导致酸雨、臭氧损耗和光化学烟雾等。NO具有非常活跃的化学性质,容易与空气中的O2反应生成NO2, NO2溶于水中进一步污染水资源。因此,迫切需要将这些有害的含氮分子转化为无害的N2或高附加值化学品(如NH3、N2H4、NH2OH、尿素等)。它不仅可实现变废为宝,还能缓解氮循环的失衡。电催化含氮分子转化为高附加值化学品是缓解全球氮循环失衡的有效策略,但开发高效的电催化剂仍是一个巨大的挑战。近年来,利用缺陷工程策略对电催化剂改性的探索已取得了系列显著进展。

最近,湖南大学王双印教授和陈晨副教授系统性地总结了缺陷工程在氮气、一氧化氮以及硝酸盐的电催化还原和C-N键构筑等方面的研究进展。进一步揭示了缺陷与催化性能之间的关系。缺陷能有效调节催化剂电子结构,关键物种吸附能,反应路径,物质扩散等,从而提高电催化性能。此外,还提出了本领域存在的客观问题和未来的发展趋势。

论文第一作者是湖南大学博士研究生王东东,通讯作者为湖南大学王双印教授和陈晨副教授。

详见:Dongdong Wang, Chen Chen, Shuangyin Wang. Defect Engineering for Advanced Electrocatalytic Conversion of Nitrogen-Containing Molecules. Sci. China Chem., 2022, DOI:10.1007/s11426-022-1419-y.

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通讯作者简介
陈晨,湖南大学副教授。2020年于湖南大学化学化工学院获理学博士学位,同年6月入选国家博士后创新人才支持计划,于湖南大学物理与微电子科学学院进行博士后研究工作。主要从事惰性分子电催化活化固定与偶联、电催化碳氮偶联、直接电催化尿素合成相关研究工作。

王双印,湖南大学二级教授,博士生导师。科技部重点研发计划项目负责人,科睿唯安全球高被引科学家(化学、材料), 爱思唯尔中国高被引学者(化学)。2006年本科毕业于浙江大学化工系,2010年在新加坡南洋理工大学获得博士学位,随后在美国凯斯西储大学、德克萨斯大学奥斯汀分校、英国曼彻斯特大学(玛丽居里学者)开展研究工作。主要研究方向为电催化剂缺陷化学、有机分子电催化转化、燃料电池。
课题组主页http://cmeel.hnu.edu.cn/index.htm

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