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南科大郭旭岗/福建物构所高鹏Angew:基于分子内非共价作用构建无掺杂型空穴传输材料实现高性能钙钛矿太阳能电池

化学与材料科学 化学与材料科学 2022-05-05

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由于光电转换效率高、制备成本低等众多优势,钙钛矿太阳能电池(PVSCs)作为新型光伏技术引起了学术界和工业界的广泛关注。其中,空穴传输材料(HTM)对于PVSCs器件中空穴的提取与传输、载流子复合的抑制及保护钙钛矿活性层免受外界水、氧侵蚀等方面都起着至关重要的作用。然而,目前应用最为广泛的Spiro-OMeTAD以及PTAA的本征空穴迁移率较低,通常需采用具有吸水性的掺杂剂进行掺杂,从而造成器件制备复杂化,器件性能重复性与稳定性降低等问题。因此,发展具有高空穴迁移率、无需掺杂的HTM对于提升钙钛矿电池的综合性能意义重大。 分子内非共价键作用可以提高分子骨架的共平面性、改善分子间堆积,从而实现高的载流子迁移率。因此,引入分子内非共价键作用来设计有机半导体材料已经成为实现高性能的诸多有机电子器件(如有机场效应晶体管和有机太阳能电池等)的重要分子设计策略之一。 近日,南方科技大学材料科学与工程系郭旭岗教授团队与中国科学院福建物质结构研究所高鹏研究员团队合作,通过在HTM分子骨架中引入S•••O非共价键作用以提高其空穴迁移率和相关理化性质的调控,构建了一组基于分子内非共价键作用的新型无掺杂空穴传输材料。这些结构简单的空穴传输材料实现了效率高达21.1%的高性能反式钙钛矿电池器件,该效率是目前反式钙钛矿太阳能电池器件中基于无掺杂小分子HTM的最高效率之一。

 
图1、(a)本工作中基于分子内非共价作用构筑无掺杂HTM材料的分子设计策略,(b-e)HTM分子在引入分子内非共价键作用前后的空穴迁移率对比,以及含S•••O非共价键作用HTM分子BTORCNA的单晶结构与膜态堆积行为表征。 研究表明,引入S•••O非共价键作用不但能对材料吸收、能级和热学性质进行有效调控,其带来的共平面分子结构极大地促进了分子间的紧密堆积;对比其它HTM分子,含S•••O作用的HTM材料在保持平整形貌的同时更容易形成偏晶态的膜,因此极大提高了其纯膜的空穴迁移率,从而为作为高性能的无掺杂型HTM提供了可能。

 
图2、基于分子内非共价键作用策略构筑的无掺杂HTM分子在反式钙钛矿器件性能表征。 除了更高的载流子迁移率,基于分子内非共价键作用的HTM分子尤其是在引入同时具备强拉电子与钝化功能的CN基团后的BTORCNA材料,在更有效地钝化钙钛矿表面缺陷、提高载流子提取效率的同时,还能更利于高质量的钙钛矿层生长,从而在无需掺杂的条件下最终实现了高达21.1%的出色能量转换效率和相对于基于不含S•••O作用的HTM分子更好的器件稳定性。 


图3、HTM/钙钛矿层间界面相关性质表征以及器件稳定性结果。
总之,该研究证明了基于分子内非共价键作用这一材料设计策略来构筑无需掺杂的、具有高载流子迁移率的电荷传输层(HTM和电子传输层)的巨大潜力,也为实现高性能的无掺杂型倒置钙钛矿太阳能电池器件提供了新的研究思路。 

文章第一作者为南方科技大学材料科学与工程系研究学者杨坤,郭旭岗教授和高鹏研究员为共同通讯作者。

论文信息:Intramolecular Noncovalent Interaction-Enabled Dopant-Free Hole-Transporting Materials for High-Performance Inverted Perovskite Solar CellsYang, K.; Liao, Q.; Huang, J.; Zhang, Z.; Su, M.; Chen, Z.; Wu, Z.; Wang, D.; Lai, Z.; Woo, H. Y.; Cao, Y.; Gao, P.*; Guo, X.* " Angew. Chem. Int. Ed. 2021, DOI:10.1002/anie.202113749


原文链接

http://doi.org/10.1002/anie.202113749


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