同济大学蔡克峰教授课题组《Chem. Eng. J.》：超高功率因子的Ag/Ag2Se柔性热电薄膜

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近期，同济大学蔡克峰教授团队在柔性热电薄膜领域取得新进展，该论文报道的Ag/Ag₂Se柔性热电薄膜在室温功率因子高达2436 ± 240 μW m^-1 K^-2，相关研究成果以标题为“Exceptional power factor of flexible Ag/Ag₂Se thermoelectric composite films”发表在《Chemical Engineering Journal》上。 

本文要点

(1) 该论文设计了一种快速制备Ag/Ag₂Se柔性热电复合薄膜的简便方法:首先通过微波辅助合成法制备Ag/Ag₂Se纳米晶，然后通过真空辅助过滤和热压工艺在多孔尼龙滤膜上制备Ag/Ag₂Se复合柔性热电薄膜。 
图1 Ag/Ag₂Se柔性热电薄膜制备过程的流程图 (2) 经过不同Ag:Se比例优化后，热电薄膜在室温附近的功率因子高达2436 ± 240 μW m^-1 K^-2，这主要得益于银的高电导率以及银相与硒化银相之间的协同效应。同时相较于其他有关柔性热电薄膜的工作，该工作同时实现了高电导率与高功率因子，为后续制备持续供能的热电器件提供了可能。 
图2 (a) 最优比例薄膜热电性能随温度变化曲线，(b) 该工作中功率因子与其他工作的对比 (3) 通过聚焦离子束技术（FIB）切割样品，观察该薄膜内部的显微结构，发现部分Ag₂Se晶粒间存在共格现象，这有利于薄膜的电输运，此外，薄膜内存在一些缺陷，如位错和堆垛层错，这有利于散射声子降低薄膜的热导率。

图3 (a) FIB技术切割的样品截面HAADF-TEM图, (b) 图a中包含的Ag₂Se晶粒的局部放大图，(c) 包含晶粒A和B之间共格现象的区域放大图，插图对应的是该区域的傅里叶变换图像，(d) 包含Ag₂Se晶粒之间三角晶界的TEM图，(e) 对应于图d中的实线方框的放大图像，(f) 对应图d中的虚线方框的放大图像, (g) 包含位错的典型STEM图像，图g中由实线方框中无缺陷区域的相应傅里叶变换为图(h)和反变换为图(i)，以及图g中由虚线方框中缺陷区域的相应的傅里叶变换为图(j)和反变换为图(k)，(l) 包含堆垛层错的典型STEM 图像。 (4) 该柔性热电薄膜沿基底面和样品面按4mm的弯折半径弯折1000次后热电性能均维持较高的水平，表明该薄膜优异的柔性，同时该薄膜在无封装的条件下，暴露在空气中313天后电导率仅下降了4.5%，塞贝克系数仅下降了10%，说明该薄膜具有较好的稳定性，此外在将薄膜分别浸泡在去离子水和生理盐水48h后热电性能几乎没有发生变化，说明该薄膜还具备优异的耐湿性。 
图4 薄膜的柔性: (a) 薄膜沿不同角度弯曲前后的相对电导率(σ/σ₀)，(b) 薄膜沿4 mm弯曲半径弯折，弯折次数与相对电导率的关系，上插图为拉伸弯曲图示，下插图为压缩弯曲图示。薄膜的稳定性: (c) 相对电导率与暴露时间的关系，插图显示塞贝克系数变化值与暴露时间的关系。 (5) 在将该柔性薄膜制备成6臂的热电发电机后，在29.6 K的温差下可以输出16.1 mV的电压以及6.08 μW的功率，表明该器件在可穿戴领域应用的巨大潜力，同时也佐证了该薄膜的高热电性能。 
图5 柔性热电器件的输出性能：(a) 器件的开路电压与温差的关系，插图为器件的示意图，(b) 在不同温差条件下产生电压和输出功率与电流的关系，(c) 一些器件与本工作中的器件之间的内阻比较，以及 (d)器件归一化功率密度(PD_max/ΔT²)与功率因子的关系以及与其他工作的比较。 这项工作不仅为制备高性能柔性热电薄膜开辟了一条新的制备途径，而且为实现持续供能的热电器件提供了可能。 论文第一作者为上海应用技术大学和同济大学联合培养硕士研究生李响，论文通讯作者为同济大学蔡克峰教授、武汉理工大学魏平副教授和上海应用技术大学杜永教授。同济大学材料科学与工程学院为论文第一完成单位，该研究得到了国家重点研发计划、国家自然科学基金的资助支持。

原文链接

https://doi.org/10.1016/j.cej.2022.134739

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