面内面外都不是问题
量子霍尔
拓扑能带本无缘
轨道痴心绕自旋
如若自旋今有序
一家霍尔尽齐欢
1. 引子
看君不知是否同意：中国文字的意向追求朦胧、感性、中庸，如“时光流水”，如“抽刀断水”。这种朦胧与感性运用到自然科学，多有去关注宏观与连续，以发展出统一的、放之四海而皆准的规律与和谐。刚好，经典数学和物理学大多就干这事：一个函数，在一定区间连续变化，描述了“君住江之头，我住江之尾，与君相饮一江水”，因此自然是连续的。事实上，这种观念在物理人脑海里曾经比比皆是，如引力定律说两个质点之间的作用力按照与距离平方成反比而变，库伦定律说两个点电荷之间的作用力按照与距离平方成反比而变。这里的逻辑是：距离变一点，相互作用就变一点、连续地变，关键词是“连续”。
当然，物理人还有一种理念，那就是万物都是分立、不连续的。例如经典物理的粒子说、量子力学的能级说，虽然也有正统学说声言物质世界是无限可分的。这里，越是宏观世界，连续的力量越伟岸而主导；而越是小尺度世界，分立的物理越显著而深刻。对前者，微积分就是例子，其思想就是将连续函数分立化，再无限趋近连续而实现微积分运算。热力学也是如此，将分立世界的相互作用借助大数定律而连续化，从而在分立与连续之间架构通道，自然更不要说现在的电子信息世界，全都是分立态 (digital) 的集合所致。图1所示乃一连续过程的分立化表现。
图1. 动态世界的分立化表现。
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对后者，量子力学就是范例。她一生都在劳碌着以撮合分立、纠结连续。光也是如此，当光强小到极限时，就是“一粒一粒”的光子。我们似乎明白，越接近小尺度世界，分立的物理就越丰富。过去二十年，物理人捣腾出太多这样的现象，统称为尺度效应、维度效应，以至于物理人今天已经习惯对所有连续的理念都提出质疑。例如，时间是分立的？空间是分立的？引力是分立的？意识是分立的？如此等等。现在我们似乎相信：这种分立化几乎是无所不在的真理，虽然我们并不为此而疯狂！
这里，我们再引出一个生动的例子，然后去勾画其中的一些好物理。
2. 从连续到分立
我们的例子即著名的霍尔效应。
霍尔效应在我们的认知中更多是一种测量手段。霍尔电压与驱动电流大致是连续的线性关系，虽然其微观机制是一个个分立的电子横向运动所致。霍尔效应能够提供材料的载流子浓度和迁移率等信息，因此技术上得到广泛应用。除了一般霍尔效应外，在金属和磁性金属中又先后观测到自旋霍尔效应和反常霍尔效应。这些效应好像也都是“连续”的。不过，到了1980 年，von Klitzing 等人在二维电子气中看到了分立的量子化电导，此即整数量子霍尔效应 [1]。随后，又看到了分数量子霍尔效应。注意到，这里的物理系统已经是二维电子气，维度物理介入了进来。
如前所述，如果分立和连续是一对矛盾体，需要不同的理论进行描述，分立电导暗示我们传统的理论已经不够。1982年，Thouless、Kohmoto、Nightingale 和Nijs (TKNN) 四人发表了那篇有名的理论工作来解释量子化电导，从而让霍尔效应从连续走向分立。
事实上，这一理论更大的意义在于开启拓扑概念在凝聚态物理中的应用 [2]。拓扑原本是数学概念，描述的是几何物体在连续形变下的性质。例如，对于一个有“洞”的面包圈，无论进行怎样的连续变换，面包圈的大小、形状可以改变，但面包圈中“洞”的个数不会变化。这样的不变量称为拓扑不变量。推广到物理系统而言，一个物理系统的若干性质可能会因为一些扰动涨落而千变万化，但那些拓扑不变的物理性质在这些扰动下会非常稳定、具有“鲁棒性”，我们所观测或者追求的物理量就要具有这种拓扑不变性。在很多量子材料中，这种拓扑性与鲁棒性的对应就为实现诸如低功耗电子器件和拓扑计算提供了新的机遇。
继理解量子霍尔效应后，人们又先后实现了量子自旋霍尔效应和量子反常霍尔效应，由此宣告完成了单粒子霍尔效应族谱的绘制，前后跨度亦三十余年，如图2 所示。所以，我们说“一家霍尔尽齐欢”。
图2. 霍尔效应的族谱 [Science 340, 153 (2013)]。
3. 自旋轨道耦合与拓扑非平庸
需要指出的是，量子霍尔效应族谱中的各成员因为出自同一家族，确有相似性。但是，由于各自母亲来历不同，其貌其性各有特点。物理人的重要使命是揭示这些母亲的来源。其中引入了自旋轨道耦合与非平庸拓扑等重要概念。
众所周知，拓扑在能带理论中的应用始于量子霍尔效应，然而其羽翼丰满却得益于量子自旋霍尔效应。量子霍尔效应需要外加磁场，但量子自旋霍尔效应只需自旋轨道耦合。无需外加磁场可是便利不少，更便于电子器件的设计应用。在单电子能带理论框架下，借助第一性原理计算的辅助，对量子自旋霍尔效应的理解变得深刻而生机勃勃，催生很多新的物理与新的应用潜力，例如这里要讨论的自旋轨道耦合。
依据拓扑材料的分类，自旋轨道耦合是形成二维/三维拓扑绝缘体的必备条件。这意味着拓扑非平庸与自旋轨道耦合之间存在密切联系 [3]。自旋轨道耦合作为一个依赖于元素的二阶效应，与原子序数成平方关系 [4]。因此，较轻元素的自旋轨道耦合都可以忽略不计。这一结论会惹恼当今最重要的热门体系之一：石墨烯。她太轻了，其本征自旋轨道耦合打开的带隙只有 ~ 10-6 eV，在现有实验条件下基本无法观测，观测到可能也不大有用。为了拥有较强的自旋轨道耦合，那些轻元素只好退出竞争，元素选择余地受到大大限制。
图3. (A) 不同栅压下霍尔电阻随磁场的变化；(B) 零场下霍尔电阻和纵向电阻随偏压的变化 [Science 340, 167 (2013)]。
4. 量子反常霍尔效应
有了较强的自旋轨道耦合，可以实现量子自旋霍尔效应 (自旋轨道耦合对自旋施加影响)，但却未必能够实现量子霍尔效应 (需要对电荷施加影响)，因为您还是需要施加磁场来实现电荷的霍尔效应。但如果体系具有铁磁性，那就可能不需要外磁场即可实现量子霍尔效应，即称量子反常霍尔效应，乃本文的目标之一。归纳总结一下，量子反常霍尔效应对体系有两大基本要求：铁磁性和非平庸带隙。这样的材料看似好找，实则不然。可以把这一要求和铁磁半导体作类比：铁磁性倾向于形成金属，铁磁半导体就很难找到。而量子反常霍尔效应不仅需要铁磁性，还需要有拓扑非平庸带隙，其实现难度可见一斑。目前，实现量子反常霍尔效应的主要途径是在拓扑绝缘体母体中进行磁性掺杂。2013 年，薛其坤团队在Cr 掺杂的 (Bi, Sb)2Te3 薄膜中观测到量子反常霍尔效应 [5]，如图3 所示。这一观测得到学术界高度评价，找到了期待已久的量子霍尔家族最后一位成员，得以实现量子霍尔效应的三重奏 [6]。
好吧，那么还有没有其它方案可实现量子反常霍尔效应呢？薛其坤方案是先满足非平庸带隙 (选用拓扑绝缘体，其自旋轨道耦合较强)，再通过磁性掺杂满足铁磁性。这个顺序未必是固定的，应该也可以倒过来：先满足铁磁性，再满足非平庸带隙。例如，母体为半金属的本征二维铁磁材料，在没有自旋轨道耦合时它乃半金属。如果有自旋轨道耦合，就可能打开简并带隙来满足拓扑非平庸条件，实现量子反常霍尔效应。
基于这一思路，通过第一性原理计算，理论上已经找到很多可能实现量子反常霍尔效应的二维铁磁材料。然而，这些二维材料的磁化方向都是面外的，即磁矩指向二维平面的法线方向。好奇心自然会驱动这样一个问题：面内磁矩是否也可以实现量子反常霍尔效应？
5. 我们的故事
宾夕法尼亚州立大学刘朝星教授对这一问题进行了理论研究 [7]，得到的答案是肯定的。既然面内铁磁也可实现量子反常霍尔效应，那什么是决定一个材料面内或面外磁矩的“基因”，又如何来寻找这样一个材料？
注意到，晶体中自旋轨道耦合将自旋与轨道联系在一起。以往研究表明：磁矩方向可通过费米面附近的轨道成分来“预测” [8]。这里，我们把目光投向一类由相反自旋交叠所形成的节点线半金属上，如图4 所示。通过自旋轨道耦合分析，我们发现：
Ø 如果节点线简并态的轨道具有相同的磁量子数，磁化方向会趋于面内。
Ø 如果节点线简并态轨道的磁量子数绝对值相差1，磁化方向会趋于面外。
这里，看君会问：铁磁性会打破晶体原有对称性，改变上述预测。幸运的是，由于铁磁是赝矢量，垂直于磁矩方向的镜面对称性不会被破坏。所以，在二维点群下，面内磁矩与面外磁矩的相图是不同的。面内磁矩下有可能存在某个镜面对称性，从而保护二度简并态的存在。这保证了有自旋轨道耦合的情况下也不会出现带隙。
图4. 实现面内磁矩下量子反常霍尔效应的“基因”图 [PRL 121, 246401 (2018)]。
6. 材料的实现
我们找到的材料是单层氯化镧。
氯化镧体材料1981 年已经合成出来。计算表明该单层结构很容易被剥离，同时在室温下也很稳定。通过第一性原理计算，我们揭示单层氯化镧具有面内铁磁基态，并且节点线简并态的轨道成分满足形成面内磁矩的要求。此外，面内磁矩在能量上具有各向同性特点，为实验上通过外磁场来调控面内磁矩方向提供了可能。
随后，我们系统研究了单层氯化镧的拓扑特性。该材料晶体结构对称性较高，当面内磁矩沿特定角度时，自旋轨道耦合会打开简并的二维节点线，并退化成垂直于磁矩方向的镜面上两个简并点，从而形成半金属相，如图5 左边所示。然而，当面内磁矩沿其它角度时，体系不存在任何镜面对称性，自旋轨道耦合会在简并的节点线上每一点都打开带隙，从而实现量子反常霍尔效应。
进一步，量子反常霍尔效应对应的拓扑数是陈数，而这里陈数可以为 +1 或 -1，如图5 右边所示。当面内磁矩方向跨过半金属相对应的特定角度，体系所对应的陈数就会反号。这意味着半金属相对应的就是拓扑相变的相变点。最后，还可以构造该体系的模型哈密顿量，借助紧束缚近似处理得到的结果与第一性原理计算的结果严格一致，从而更进一步说明了单层氯化镧体系独特的拓扑特性。
图5. (a) - (f) 面内磁矩沿特定角度形成的半金属相；(g) - (j) 面内磁矩沿其它角度形成的相反陈数的量子反常霍尔效应 [PRL 121, 246401 (2018)]。
7. 跑到高温
量子反常霍尔效应的实现不仅仅是展示了新的物理，更重要的是勾起了应用的巨大兴趣。遗憾的是，到目前为止，实验所实现的量子反常霍尔效应的高温边界都很低(< 300 mK)，少有应用价值。这里推出单层氯化镧体系，是否也会面临类似境遇？
这里不妨尝试从实验角度讨论这一敏感问题。实验上，为什么量子反常霍尔效应只能在如此低微的温度下才能实现？热力学说，高温会破坏低温下的有序结构，比如常压下冰对应的温度为0 oC，超过0 oC 冰的结构就开始融化。凝聚态的各种有序强弱不同，对应的稳定温度自然也不同。但说观测的一类物理效应决定于体系中多种有序结构时，由“木桶原理”决定观测温度，即这些有序结构稳定温度最低的那个温度决定我们观测这一物理效应的临界温度。量子反常霍尔效应观测温度取决于铁磁序对应的温度及自旋轨道耦合打开非平庸带隙所对应的温度。当且仅当两个温度都非常高的时候，才有可能在高温下观测到量子反常霍尔效应，这也是量子反常霍尔效应如此难以实现的原因之一。
von Klitzing 等实现整数量子霍尔效应的温度是1.5 K，这个温度已然很低。作为对比，薛其坤团队实现量子反常霍尔效应的温度是30 mK，低了两个量级！我们对单层氯化镧的测量温度也进行了估算，其下限是由铁磁序温度决定，约为20 K。与前面的体系比较，这一温度已经高出不少，虽然这里只是估算温度。
最后，想用一个听起来稍感奇怪的事实结束我们的故事：量子反常霍尔效应的实现比经典反常霍尔效应晚了一个多世纪，貌似量子反常霍尔效应的机制应该比经典反常霍尔效应更为复杂。其实，经典反常霍尔效应有很多起因，详情可见Nagaosa 的综述 [9]。相比之下，量子反常霍尔效应的机制就“干净”得多，但“众里寻他千百度，蓦然回首。。。”，只是因为温度必须很低，也就是辛弃疾先生说的“她在阑珊处”：月黑风高、严冬酷冷，故而即便是新春尽欢，无奈子夜昏垂，所以不容易看清那阑珊之处吧。
这一工作最近以“Intrinsic quantum anomalous Hall effect with in-plane magnetization: Searching rule and material prediction”为题，并以编辑推荐形式 (Editor’s Suggestion) 发表在Physical Review Letters 121, 246401 (2018) 上，若读者有意，点击文尾“阅读原文”处御览即可。
8. 参考文献
[1] K. von Klitzing, G. Gorda, and M. Pepper, New method for high-accuracy determination of the fine-structure constant based on quantized Hall resistance. Phys. Rev. Lett. 45, 494 (1980).
[2] D. J. Thouless, M. Kohmoto, M. P. Nightingale, and M. den Nijs, Quantized Hall conductance in a two-dimensional periodic potential. Phys. Rev. Lett. 49, 405 (1982).
[3] 有些磁性体系的非平庸拓扑带隙不需要借助自旋轨道耦合也能出现。
[4] 严格推导显示自旋轨道耦合和原子序号是四次方的关系，但考虑到屏蔽效应，四次方会弱化到二次方。详见 G. Cao and P. Schlottmann, The challenge of spin-orbit-tuned ground states in iridates: A key issues review. Rep. Prog. Phys. 81, 042502 (2018).
[5] C. Z. Chang et al, Experimental observation of the quantum anomalous Hall effect in a magnetic topological insulator. Science 340, 167 (2013).
[6] S. Oh, The complete quantum Hall trio. Science 340, 153 (2013).
[7] X. Liu, H. C. Hsu, and C. X. Liu, In-plane magnetization-induced quantum anomalous Hall effect. Phys. Rev. Lett. 111, 086802 (2013).
[8] M. H. Whangbo et al, Prediction of spin orientations in terms of HOMO-LUMO interactions using spin-orbit couplings as perturbation. Acc. Chem. Res. 48, 3080 (2015).
[9] N. Nagaosa, J. Sinova, S. Onoda, A. H. MacDonald, and N. P. Ong, Anomalous Hall effect. Rev. Mod. Phys. 82, 1539 (2010).
备注：
(1) 王征飞教授参与了文章的写作和修改，在此致谢。
(2) 题头小诗乃Ising 添加。文中得罪和挪喻之语归于Ising，与笔者无关。
(3) 封面图片来自http://physics.gmu.edu/~pnikolic/topological-insulators.html
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