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量子材料的缩影—KTaO3界面超导
Original
Ising
量子材料QuantumMaterials
2023-06-22
当今,自然科学的每一个分支都在不断膨胀,分支间也在不断融合。不过,各个学科依然呈现各自主打的学术风格,在探索拓展之路上行走时留下的各自烙印特征明显。那些结构化学和结构生物学的人们,从来不惧怕探索对象有多复杂,似乎越复杂就越兴奋。他们如摧枯拉朽一般,横扫那些未知之地,留给读者一堆一堆、令人眼花缭乱的巨大分子结构。
Ising
号称是凝聚态物理人,一直都不明白他们是如何做到“绘形绘色”地描画出那么大个头、由数百到数万个原子集聚而成的生物大分子。那些从事材料化学合成的牛人们,则更是瞧不上太白金星的炼丹炉。听他们的学术演讲,感觉学术报告
ppt
就是如数家珍,每一页都在展示合成的新材料。一场报告下来,有可能展示新材料数十种,却可能仅仅是半年内的成果。这番风景,常让很多凝聚态物理人膛目结舌。图
1(A)
和
1(B)
所示乃其中某种夸张表达。
反过来,凝聚态物理人,秉承的风格是:守住并精通一门表征测量技术,如
TEM
、
ARPES
、中子散射、高压表征;或者浸淫一种制备技术,如分子束外延、微加工技术、团簇制备、单原子
/
电子
/
光子操纵等;再到醉心于手撕一片片高质量的二维材料等。许多人,可能半辈子都执着于某一技术或方法,并在学科发展之路上审时度势,将一个一个的新现象、老问题仔细端详,不断深入和拓展。慢慢地,偌大一个“西湖”,即便是春夏秋冬四季不同,很可能那些“苏堤春晓、曲院风荷、平湖秋月、断桥残雪、花港观鱼、柳浪闻莺、三潭印月、双峰插云、雷峰夕照、南屏晚钟”等一众绝景,在凝聚态物理人眼里都可以用能量、对称性、形态和色彩等几个简单概念一网打尽,如图
1(C)
所示。
图
1.
化学或生物学中超级大分子的结构
(A)
和高效大规模化学材料合成技术之一例
(B)
。而凝聚态物理,基于对称性和形态,几种准粒子集合的凝聚、激发和响应,即可描绘大部分现象和风景
(C)
。
(A) Making the most of Molecule of the Month with Molecule World, https://digitalworldbiology.com/archive/making-most-molecule-month-molecule-world
(B) Nanocomposites Derived from Polymers and Inorganic Nanoparticles, I.-Y. Jeon et al, Materials 2010, 3(6), 3654-3674; https://doi.org/10.3390/ma3063654
(C) https://www.phdstudies.com/PhD-in-Condensed-Matter-Physics/Slovakia/Pavol-Jozef-Safarik-University-Faculty-of-Science/
这么说,当然是调侃,但的确反映了相当一部分凝聚态人的科研思路和方法。这种方法认知,甚至可以发展到很高层次。对量子材料人,更是如此,因为量子材料覆盖的相互作用、基元、功能,颇具复杂性和交叉融合性,有时候践行“姜太公钓鱼”和“守株待兔”理念的机会也高。量子材料人,由此将物理维度推向更低、时空尺度推向更微、能量尺度推向更小,并“领纠缠之山高、览简洁之水长”。
不妨举个例子,以作说明。这里挑选过渡金属绝缘氧化物界面二维电子气
(two - dimensional electron gas, 2DEG)
,作为讨论对象。
Ising
乃个中后学,虽然是为了读书而读书,实则只是了解一些表浅物理而已:
(1) LaAlO
3
/ SrTiO
3
(LAO / STO)
界面
2DEG
:于贝尔实验室工作期间,那个美籍韩裔帅哥
H. Y. Hwang
与来自日本东北大学的
A. Ohtomo
博士一起,在两种大带隙绝缘体
LAO
、
STO
组成的异质结界面处,观测到金属导电和高迁移率载流子输运。他们在
2004
年发表这一结果,轰动学界,并引领同行将“激光分子束外延制备高品质氧化物异质结”这一方向,推到不断彰显学科主流发现平台之高度。
(2)
界面导电机制:
Hwang
他们理解的机制,立足于
LAO
一侧原子层电荷交替阶梯而导致静电极化坍塌的图像。因为极化崩塌
(polar - catastrophe)
,载流子不得不在层间依次转移
(transfer)
,诱发界面高迁移率的载流子输运。或者,也可能诱发氧空位形成,降低能量,触发界面导电。这一机制,基于电磁学知识,简洁优美、深入人心。
LAO / STO
异质结界面晶体结构和极化崩塌示意如图
2
所示。
图
2. LaAlO
3
/ SrTiO
3
(LAO / STO)
异质结界面的极化崩塌和导电性形成示意图。这一图像似乎过于简单,远不足以囊括量子材料的山水之间。
From: A. Ohtomo & H. Y. Hwang, A high-mobility electron gas at the LaAlO
3
/SrTiO
3
heterointerface, Nature 427, 423 (2004), https://www.nature.com/articles/nature02308
(3)
界面磁性:
LAO
和
STO
本身都属于
B
位
d
0
过渡金属氧化物,应无磁性。但是,这里的
2DEG
,如果在适当条件下制备,却具有清晰的界面铁磁性特征。这一结果,给了人们质疑的理由:此处的界面物理是否源于本征效应?如果界面两侧存在氧空位,就存在
Ti
4+
- Ti
3+
转变的可能性。而
Ti
3+
正好携带
d
1
磁性,可能是界面铁磁性的原因?这一问题曾引起长时间争论,直到今天,虽然“观测结果源于本征性质”的看法占据上风。
(4)
栅极电场调控:因为异质结由强绝缘体构成,这一界面
2DEG
,给了借助栅极强电场进行界面调控的机会。包括纵向输运、霍尔效应、磁电阻在内的输运行为,都能被栅极电场显著调控,赋予异质结走向自旋电子学应用的希望。凝聚态物理,大概从来没有这样的异质结和
2DEG
,能让二维自旋输运走向如此宽阔的空间。
(5)
界面超导:合适的制备条件下,
LAO / STO
界面也能产生超导。这一结果,很自然会让量子材料人兴奋。首先,
LAO
和
STO
都是关联量子体系,而界面超导与铁磁性还可以共存,似乎坐实了界面超导就是非常规超导的证据。其次,库珀对配对机制问题,更值得探索。另一方面,实验揭示,在
STO
衬底上生长的单层
FeSe
,也具有很高超导转变温度。部分物理人便猜测其中机缘,乃
STO
具有反常声子特性、贡献了强电
-
声子耦合,似乎又对非常规超导的说法提出了疑问。不过,别着急,不久前,有若干报道展示:如果用
KTaO
3
(KTO)
替代
STO
、制成异质结界面,在界面处也能观测到超导电性。
KTO
界面超导,一下子让个中物理变得扑朔迷离。
(6)
界面
SOC
效应:与
STO
体系不同,
KTO
的几个主要晶面似乎不像
STO
中
SrO
和
TiO
2
原子面
(
参见图
2)
那般呈现电中性,给所谓的“极化崩塌”机制带来额外的复杂度。
KTO
中的
Ta
5+
属于
5d
离子,具有很强的自旋
-
轨道耦合
SOC
。
LAO (
或
EuO
等
) / KTO
之所以能超越
LAO / STO
成为当下关注点,可能是因为量子材料的主角之一
SOC
由此进入视野。有了
SOC
,界面
2DEG
除了贡献超导外,也可能贡献反常量子霍尔效应和拓扑量子态。图
3
所示乃文献中收集的一些
KTO
和
STO
异质结中
自旋进动等效磁场
B
SO
数据
,显示
KTO
异质结的确具有强
SOC
。
图
3.
文献报道的几种
KTO
异质结和
STO
异质结中
等效自旋进动磁场
B
SO
。
其中文献
Ref. [20]
发表于
1964
年,未必可靠。
(1)
栅极电压对界面
SOC
有很大影响。
(2) LaVO
3
/ KTaO
3
(LVO / KTO)
界面在零栅极电压下即展示出很强
B
SO
。
N. Wadehra et al, NC 11, 874 (2020), https://www.nature.com/articles/s41467-020-14689-z
相比于界面
2DEG
,二维材料发展势头更为汹涌。于此,读者会质疑此类界面
2DEG
是否会因为制备和表征的困难,而丧失发展前途。毕竟,对它进行观测、表征不易,还受两侧介质钳制。相反,
vdW
等真实的二维材料则无此问题。此话虽然有其道理,但这些问题、困难的另一面却是其优势和不可替代性。正因为两侧可以用不同材料加持,界面
2DEG
携带了两侧母体施加的各种物理元素。如此优势和自由度,却是真实的
vdW
二维材料所欠缺的!
如上六条,足够
Ising
渲染:此类
2DEG
,囊括了金属导电、磁性、超导、磁电阻、强电场调控、
SOC
、拓扑态等当下量子材料的主角阵容。这样丰富多彩的平台,自然会引得此道高人纷纷下场、切磋交流,以孕育发现。从这个意义上,谁艺高技精,并拥有良好研究平台,谁就会“思如玉泉喷涌、收若滔滔不绝”。这也清晰说明,凝聚态物理人守住一巅、一览众山小的意气,是有客观理由和自身实力作依托的。
来自中国科技大学的凝聚态物理知名学者陈仙辉教授及其团队,在此耕耘数年。国内在此耕耘不缀的还有浙江大学谢燕武教授等团队。多年来,仙辉老师坚守于非常规超导这一平台,每每到节气轮换之时,他的团队总能在第一时间出精兵一支、拔夺新筹。他们认真审视了
LAO / KTO
和
EuO / KTO
界面
2DEG
的此起彼伏,有如下推理与凝练:
(1)
二维超导电性的确存在,但只见诸
(110)
和
(111)
取向的
KTO
异质结中。
KTO (001)
取向的异质结没有超导。与此不同,
STO
三个取向的界面异质结,均能实现超导,虽然取向不同有些影响
(
也给“极化崩塌”机制带来质疑
)
。
(2)
栅极电场能显著调控异质结界面输运和超导电性。个中根源,可能归因于栅极电场驱动载流子浓度变化和界面无序度变化。但如果样品结构质量很高,栅极电场效应则应归因于本征物理。最可能的本征物理,就是
SOC
。事实上,栅极电场的确会影响
SOC
,进而影响超导电性。也就是说,
KTO
界面超导的
SOC
物理,不可忽视。
(3)
对界面超导临界场和各项异性的测量,更倾向于支持
KTO
界面超导乃非常规超导,进一步支持了
SOC
物理的重要性。与此对照,
STO
界面超导,是否属于非常规一类,尚无确定结论。
图
4.
陈仙辉老师们展示的
EuO (111) / KTO (110)
界面超导部分数据。
仙辉老师他们这些梳理,为将目标集中到
KTO
界面超导中的
SOC
物理,提供了根据。他们与安徽大学葛炳辉教授团队合作,对
EuO (111) / KTO (110)
异质界面超导的
SOC
效应及其调控开展深入研究,完成了一篇工作,最近刊登于《
npj QM
》
。读者若对相关工作的细节论证感兴趣,当屈就御览全文。这里,
Ising
学习后给出一个粗浅印象,并截取部分结果示于图
4
:
(1) KTO (110)
界面超导是二维超导,有各向异性的超导上临界场数据佐证,也有清晰的面内
BKT (Berezinskii - Kosterlitz - Thouless)
相变特征佐证。
(2)
施加栅极电场,能显著改变超导转变温度
T
c
。理论估算的结果,与基于
SOC
影响机制所得结果大致吻合。
(3) SOC
对超导电性的影响呈现出复杂性,物理不那么简单明晰。这一认知,由磁输运和超导转变的测量数据即可揭示。
对
KTO
界面超导电性的研究,依然有诸多未解课题,需要量子材料人更多探索和甄别。陈仙辉老师们的工作,首先在氧化物界面超导这一平台中,给了
SOC
这一角色以适当定位。其次,他们的结果,也预示
KTO
界面
2DEG
可能是拓扑超导的一条别样路径,虽然量子材料人也热心于利用超导
-
拓扑界面近邻效应来产生拓扑超导。再次,这一工作,为界面超导电性研究平台的多样性、拓展性和精细化做出了贡献,值得读者揣摩和评估。
雷打不动的结尾:
Ising
是外行,如若理解错了,敬请谅解。各位有兴趣,还是请前往御览原文。原文链接信息如下:
Tunable two-dimensional superconductivity and spin-orbit coupling at the EuO/KTaO
3
(110) interface
Xiangyu Hua, Fanbao Meng, Zongyao Huang, Zhaohang Li, Shuai Wang, Binghui Ge, Ziji Xiang & Xianhui Chen
npj Quantum Materials volume 7, Article number: 97 (2022)
https://www.nature.com/articles/s41535-022-00506-x
七律·太湖流秋
太湖骚客饮秋歌,聊醉姑苏卧晓河
旭漫霜天描白锦,风涂寒绿委涟波
千般人物随舟转,万缕流华对影蹉
吴越青山行浣水,帧帧幕幕落愁沱
备注:
(1)
编者
Ising
,任职南京大学物理学院,兼职《
npj Quantum Materials
》编辑。
(2)
小文标题“量子材料的缩影—
KTaO
3
界面超导
”乃感性言辞,不是物理上严谨的说法。这里只是渲染在
KTaO
3
这个
5d
金属氧化物界面处,有量子材料江湖的许多身影,包括强
SOC
效应。关联电子氧化物界面二维电子气,依然有山重水复之境。
(3)
文底图片乃拍摄于太湖之滨
(20191123)
。小诗
(20191123)
原本写于太湖召开的陈仙辉等几位老师领衔的三个“量子调控”项目年度研讨会间。抄录于此表达对包括仙辉老师在内的量子材料人之敬意!
(4)
封面图片显示
KTO (111)
界面六角结构和库珀对。取自文献
C. J. Liu et al, Science 371, 716 (2021), https://www.science.org/doi/10.1126/science.aba5511
。
精选文章
驱动
VO
2
量子态的新维度
那一半拓扑量子态
淌徉在
2D
和
3D
拓扑绝缘体之间
钙钛矿太阳电池之
“
成业之路
”
照亮自旋云梯,以窥非常超导
拓扑量子的铁电之声
自旋超固态
—
量子磁性的超人
素描
5d
体系的重峦叠嶂
拆散一对,便造福超导量子计算
拓扑量子阶阶高
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