前沿进展 | “非线性”等离激元激子极化激元

01 导读

近日，国防科技大学江天研究员课题组与复旦大学石磊教授课题组合作，研究了室温下等离激元激子极化激元（Plasmon-exciton polaritons, Plexcitons）的超快非线性光学响应，揭示了其中粒子间发生激发退相相互作用的主要物理机制。同时利用这一特性，在该固态结构中实现了对系统光学非线性吸收特性的可控设计。这些结果表明Plexcitons准粒子在室温下拥有强烈的相互作用，是研发低功耗相干光电子器件的良好载体。该研究成果以“Interacting plexcitons for designed ultrafast optical nonlinearity in a monolayer semiconductor”为题于2022年4月14日发表在Light: Science & Applications上。2022 | 前沿进展

02 研究背景

微腔激子极化激元（Polaritons）是半导体激子与谐振腔光子发生强相互耦合作用后形成的一种半光半物质的相干态准粒子，可以用来实现强而有效的光学非线性响应。但就目前来说，基于极化激元的光学非线性器件的发展还面临着一个重要的挑战，那就是其模式的室温稳定性与相互作用强度是两个不可调谐且难以折衷的物理量。

为此，在保证极化激元室温稳定性的同时，研究如何提高其粒子间的相互作用强度是极化激元这门学科走向实际应用的核心关键之一。Plexcitons作为一类特殊的极化激元，由突破衍射极限的金属等离激元纳腔与半导体激子组成，在室温下拥有稳固的模式能级劈裂，同时具备更小光学模式体积。这种纳米维度上的光学模式限制使得Plexcitons粒子间预期将拥有增强的相互作用能力。但这一论断目前尚未在实验观测上得到证实，限制了其在现代光电应用中的进一步发展。

03 研究创新点

针对上述问题，研究团队成功构建了一个基于银纳米圆盘（Ag ND）与单层二硫化钨（WS₂）半导体材料的Plexcitons体系（图1），并系统地研究了其中的非线性光学响应。

图1 基于 Ag ND-WS₂异质结构的 plexciton器件艺术效果图

在超快动力学方面，该团队利用自主搭建的超快时间分辨显微光谱技术对Plexcitons体系在完全共振泵浦激发条件下的超快动力学过程进行了深入的探索，实验结果如图2(a)所示。

图2 Ag ND-WS₂ plexciton体系的超快动力学研究。(a) Ag ND-WS₂ plexciton系统在完全共振泵浦探测条件下的超快光学响应；(b) 不同时间尺度下Ag ND-WS₂ plexciton系统的光响应物理机制

他们成功揭示了Plexcitons在不同时间尺度下的光响应物理过程，如图2(b)所示。主要包含了（Ⅰ）相干等离激元激子极化激元的超快弛豫（< 100 fs），（Ⅱ）非相干等离激元/激子的能量传输（~ 0.6 ps），以及最后的（Ⅲ）等离激元升温晶格的热效应（~ 5 ps）。这一动力学结果表明相干Plexcitons的寿命非常的短，因此，只有前100 fs时间内探测到的实验光谱才能反应plexciton本征的光响应。

在粒子相互作用方面，基于上述动力学结果，该团队分析了Plexcitons本征的非线性光学响应。通过耦合谐振模型的光谱理论分析与实验验证，发现Plexcitons粒子间的相互作用主要通过其中的激子组分进行，且粒子间相互作用的物理机制主要有三种（见图3）：（Ⅰ）交换排斥作用，（Ⅱ）态填充饱和作用，以及（Ⅲ）激发退相作用。

图3 Ag ND-WS₂ plexciton体系中粒子间发生相互作用的三种物理机制

其中，退相作用是粒子间发生相互作用最主要的形式。这是由于金属纳腔具有亚波长尺度的光学空间压缩能力，使得极化激元粒子在空间上互相靠近，碰撞作用增强，且最终以高阶相互作用的形式呈现。相比于WS₂中激子间的相互作用，研究团队发现Plexcitons粒子间相互作用强度有了接近十倍的增强，进一步说明了Plexcitons体系具有可观的粒子相互作用强度。

在光学非线性操控方面，得益于Plexcitons粒子间这一强烈的相互作用，该团队结合Ag ND-WS₂异质体系的方便可调性，在该固态结构中实现了对系统光学非线性吸收特性的可控设计，如图4所示。

图4 Ag ND-WS₂ plexciton器件线性与非线性光学响应的调控。(a-b) 空间绝缘层厚度调控的稳态反射光谱 (a) 与非线性吸收特性 (b)；(c-d) 纳米圆盘大小调控的稳态反射光谱 (c) 与非线性吸收特性 (d)通过改变耦合强度，实现了对非线性吸收曲线强度的调控（图4(a,b)）；通过改变共振位置，实现了反饱合吸收信号与饱和吸收信号之间的切换（图4(c,d)）。这种可强烈可操控的光学非线性表现使得Plexciton成为了研究室温光学非线性器件的理想平台，将进一步促进极化激元光物理及应用的发展。

04 总结与展望

该团队系统性地研究了Plexcitons非线性光学响应，从实验上证实了Plexcitons在保持室温稳定的同时，还拥有强烈的粒子间相互作用，并成功在该体系中实现了对光学非线性吸收特性的有效调控。这一结果为光学非线性器件的研发提供了新的思路，有望促进全光逻辑器件中的光开关和全光神经网络中的非线性激活函数器件的发展。

论文链接：https://www.nature.com/articles/s41377-022-00754-3推荐阅读：
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