前沿进展 | 室温激子“自旋-能谷”调控新手段

“前沿进展”栏目，旨在介绍科研人员在光学领域发表的具有重要学术、应用价值的论文，促进研究成果的传播。部分论文将推荐参与“中国光学十大进展”评选。

01 导读

近日，东南大学张彤研究团队报道了一种通过面内相干的表面等离激元干涉（SPI）场激发、调制二维材料能谷激子的方法。该工作突破了光学衍射极限，实现了对激子能谷自由度的编辑与检测，为在纳米尺度上实现谷激子量子态的调控提供了有效方法。

相关研究以“Nanoscale Valley Modulation by Surface Plasmon Interference”为题于2022年8月25日发表在Nano Letters上。2022 | 前沿进展

02 研究背景

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随着半导体先进制程逼近摩尔定律的极限，光电器件的尺寸到达纳米量级，传统的理论逐步失效，而小尺寸器件中的新机理逐渐成为器件性能提升的机遇。

能谷是半导体材料能带的极值点，能谷自由度扩展了半导体中电子的信息密度。通过调节电子和空穴在不同能谷中的分布，可以像调节电荷正负或自旋上下等自由度一样，编辑或储存信息。然而能谷自由度很难通过外场操控，这限制了相关器件的研发。

单层过渡金属硫化物（TMDC）是直接带隙半导体材料，其能谷位于倒格矢空间第一布里渊区边缘的K点和它的时间反演K’点。由于过渡金属原子的d轨道具有强的自旋轨道耦合效应，导致K和K’点处的价带产生0.15~0.45 eV的自旋劈裂。

同时，时间反演对称性要求K和K’点处的自旋劈裂符号相反。这导致自旋-能谷锁定（spin-valley locking）效应，即可以通过光学偏振手段对能谷进行选择性调控。然而，受光学衍射极限限制，此类方法的操控精度通常为微米量级。

03 研究创新点

为了进一步推动能谷器件的小型化与集成化，研究团队利用一种多层膜结构的金属-介质-金属（MIM）等离激元异质结谐振腔。如图1(c)所示，该谐振腔结构由金纳米球-二维材料-超光滑金膜组成。其优点在于可将入射的电磁能量压缩到金球与金膜间的狭缝中（模式体积~λ³/10000），实现纳米级的局域场增强。因此，被广泛应用于纳米光子器件中。

图1 表面等离激元波导（SPW）器件中的SPI激励场：(a) SPI激励方式示意图。二维SPI晶格由三束相干线偏振激光（λ = 532 nm）独立激发的三束SPPs会聚形成。位于SPI场中的金纳米球将激子辐射散射到远场。(b) SPW样品的SEM图像。右上角的插图是一个孤立的直径约90 nm的金纳米球，其位于SPW样品中心红色虚线标注区域。(c) SPW结构示意图。(d) WS2能级示意图。图中显示了手性SPI与两个能谷态之间的选择性耦合机制

然而，通常的研究采用面外激励方式，即单偏振的空间光垂直入射到谐振腔中。这种激励方式仅产生固定的电磁模式分布，尤其是对于具有对称性的谐振腔结构，不易受外场调控。  

鉴于此，该团队提出了一种表面等离激元干涉场（SPI）的激励方式，通过汇聚三束相干的表面等离子极化激元（SPPs），在光束汇聚的中心构筑起纳米级周期性点阵光源。他们还利用该点阵光源激发置于纳米微腔中的TMDC材料，在基于化学方法合成的单晶金微米板等离激元异质结构波导中实现了对局域激子态纳米尺度的可控调节（如图2所示）。

图2 受SPI调制的能谷偏振光致发光现象: (a) SPI激励方式示意图。(b) 手性分辨光致发光光谱，相位延迟从上到下依次对应于φ_y1 = −120°, φ_y2 = 0°, φ_y3 = 120°。红色（蓝色）曲线表示σ⁺(σ⁻) 偏振的光致发光光谱。(c) 实验测得的能谷偏振自由度（DVP）与波长的关系谱。红色方块、黑色圆圈和蓝色三角形分别对应于不同的相位延迟（φ_y1 , φ_y2和φ_y3）

在实验中，该团队发现激励出的谐振模式与谐振腔与SPI干涉图案的相对位置密切相关。因此可以通过相位延迟调节微腔中的SPI模式，实现材料中激子谷自由度的调控和编码。这种激励方式具有更紧凑的光斑体积和更丰富的模式选择，并可用于阵列器件的并行调制。

另一方面，为了更好的预测SPI模式与激子光致发光的谷偏振度间的调制关系，团队还建立了基于SPI电磁分布的等离激元-激子准稳态模型，并结合数值仿真模拟（如图3所示），进一步揭示了表面等离激元干涉场模式与能谷激子态的耦合过程，为基于SPI场调制的能谷器件的设计提供了理论基础。

图3 金纳米球谐振腔周围的SPI场分布的仿真图： (a) 仿真得到的x−z截面电场强度|E|²分布图。 (b) 仿真得到的x-y截面（WS₂平面）电场强度|E|²分布图。 (c) 仿真得到的不同相位延迟下的手性SPI-激子耦合率k_SPI−Ex。 (d) 仿真得到的金纳米球谐振腔中的局域光子态密度分布图。图（b-d）中的比例尺代表100 nm

04 总结与展望

该工作聚焦于深度亚波长的纳米微腔结构的调制过程，通过揭示微腔模式与能谷激子态的耦合机制，为在纳米尺度实现能谷激子量子态的调控提供了理论与实验基础。对于能谷器件的研究拓展了光子器件信息处理及存储的密度，配合量子过程演化的并行性，可以展现比传统器件更快的处理速度，未来可应用于光子集成芯片技术、智能量子信息调控、纳米显微操控、光量子信息存储等领域。

论文第一作者为东南大学博士生周桓立，张彤教授为该论文的通讯作者。该研究得到了国家自然基金面上项目、国家重点研发计划“信息光子技术”重点专项等资助。

论文链接：

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c01442

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编辑 | 方紫璇

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