前沿进展 | 微纳集成超稳定窄线宽单分子，为可扩展量子光芯片开拓新体系

“前沿进展”栏目，旨在介绍科研人员在光学领域发表的具有重要学术、应用价值的论文，促进研究成果的传播。部分论文将推荐参与“中国光学十大进展”评选。

01 导读

近日，华中科技大学陈学文教授团队与浙江大学时尧成教授合作，在微纳集成固态量子系统方面取得重要进展，实现硅基光子结构和单分子固态量子系统的可控微纳集成，实验演示了共振激发下芯片上高纯度全同单光子的产生、波导耦合、路由和干涉分束，信号背景比例超过3000，量子跃迁线宽傅里叶变换受限、且在连续激发下可保持数小时之久。

相关成果以“Photonic-circuited resonance fluorescence of single molecules with an ultrastable lifetime-limited transition”为题发表在Nature Communications上。2022 | 前沿进展

02 研究背景

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单量子系统的共振荧光作为二能级量子系统在共振激发下的发光，可产生不可区分单光子并实现对物质量子比特的相干高保真操控，因此支撑着许多量子信息处理方案。现实应用要求量子体系具备高可扩展性和稳定的物理实现平台，因此人们期望将量子系统微纳混合集成到半导体光子芯片上。

然而，微纳混合集成却面临着几个严峻的挑战，包括固态量子体系在空间分布、跃迁频率和偶极取向等方面的随机性，混合集成系统中异质材料和非均一界面在共振激发下的强散射背景，以及半导体纳米加工工艺所造成的量子体系跃迁频率随时间的快速抖动与缓慢漂移等。特别是后者，使得在芯片上获得长时间稳定的全同单量子体系和不可区分单光子成为很大的困难。

近年来，人们发现掺杂在有机结晶固体基质中的多环芳香烃类单分子，例如蒽晶体中的dibenzoterrylene (DBT)分子，在低温下具有稳定的、线宽傅里叶变换受限的0-0声子线辐射等优点。然而，单分子体系的微纳集成也存在着一系列困难，表现在如何实现有机材料与无机半导体集成光子结构的无缝集成、如何克服有机分子偶极取向的随机性、以及避免半导体纳米加工量子材料造成的跃迁频率抖动与漂移、抑制与分子发光同频率的激发光散射背景等。

03 研究创新点

该团队基于前期研发的掺杂DBT分子的蒽微纳晶片(Phys. Rev. Applied 13, 064023 (2020))和成熟的氮化硅基(Si₃N₄)集成光子平台，如图1所示，实现了有机单分子与无机半导体光子结构的精准微纳集成。蒽晶片厚度100 nm左右，横向尺度在100 μm左右，具有规则的平面六角几何形状，指明晶轴方向。在蒽晶体中，掺杂其中的DBT分子以与蒽晶轴成固定方向的方式嵌入在晶体中，形成一个个孤立的量子系统，其偶极取向可以由蒽晶片棱边方向确定。

图1 氮化硅微纳结构与掺有DBT单分子的蒽微纳晶片混合集成构成量子平面光路

研究团队利用微纳操控和组装技术，将蒽微纳晶片与氮化硅光路实现基于范德华力的取向精准可控的键合，如图2a所示，形成混合集成光路。该微纳集成方式避免了半导体加工包含有量子系统的有机材料，并且可让DBT分子偶极取向与Si₃N₄波导的基模电场偏振方向对准，从而获得最佳耦合效率。

图2 蒽微纳晶体与Si₃N₄的取向可控混合集成、DBT分子红移荧光的波导耦合、传输、片上分束

（每根谱线代表一个波导耦合的分子，发光显示单光子统计特性）

红移荧光的激发光谱如图2b所示，证实掺杂在蒽微纳晶体中的大量的DBT分子与波导发生了耦合。单个DBT分子具有极窄的0-0 ZPL线宽（图2c），并展现出极佳的单光子辐射特性（图2d）。

与红移荧光不同，收集分子的共振荧光需要对同频率的激发光背景做抑制处理，这是共振荧光实验的关键难点之一，因为通常需要将激发光背景抑制千万倍以上。

为了提高共振荧光的信号背景比，该团队结合蒽晶体中DBT分子天然地具有与晶体b轴一致的面内偶极辐射取向的特点，在混合集成过程中，精确操控DBT分子掺杂的蒽微纳晶体与平面光子芯片的贴合，令晶体b轴与波导走向垂直，保证DBT分子的辐射偶极取向与波导TE₀模的电场偏振方向匹配，实现共振荧光的高效耦合。

同时，该团队通过设计平面光子芯片的整体结构布局，将光栅耦合器旋转90度，使信号的偏振方向与激发光偏振方向保持正交，利用正交偏振消光技术，在不损失共振荧光信号的情况下，有效抑制背景激光。

他们还进一步利用光栅耦合器具有定向散射的特点，结合信号光与散射背景在传播方向（Fourier空间）上的差异（图3b-c），在Fourier平面上放置合适大小的小孔，滤除无规律分布的背景，保留光栅定向散射的共振荧光信号，进一步提高信号背景比例。最终，结合上述组合滤波方式，该团队得到了高纯度的共振荧光信号，波导内共振荧光信号背景比能够达到3000 : 1。

图3 波导耦合单分子共振荧光的提取、背景抑制与信号背景比表征

该团队利用平面光子芯片中的3 dB多模干涉耦合器（MMI），实现了片上分光，片外探测。记录共振荧光单光子探测信息得到的DBT单分子二阶关联函数，如图4所示。结果表明，共振荧光具有单光子辐射特性，且线宽在40 MHz左右，通过分析二阶关联函数时间特性可知，在混合集成芯片上，DBT分子的跃迁的线宽是傅里叶变换受限的（94%），即具备全同单光子的辐射能力。

图4 傅里叶变换受限单分子线宽表征以及基于片上3 dB分束器的二阶关联函数测量

固态单光子源在量子信息技术应用中，除了是否具有傅里叶变换受限线宽的能级跃迁，产生不可区分的单光子外，跃迁频率的稳定性也是极其重要的特性之一，关系到芯片上体系的可扩展性。

研究团队使用的混合集成方案，波导材料选用了宽带隙的Si₃N₄，其加工工艺成熟，表面粗糙度能够控制在很低的水平，表面起伏不超过0.2 nm；在量子材料方面，蒽晶体为DBT分子提供了稳定的基质环境，同时蒽晶体自然生长方式保证了晶片具有平整表面，为DBT单分子提供了稳定的电学和光学环境支撑，同时避免了半导体加工包含有量子系统的有机材料。这些条件成就了蒽微纳晶体-Si₃N₄集成体系中DBT单分子优异的长时间频率稳定性，图5展示了共振激发下长时间（2小时）光谱稳定性。

图5 微纳集成DBT单分子的傅里叶受限线宽及跃迁频率稳定性展示

（a-b和c-d 分别对应低、高功率激发）

04 总结与展望

该工作展示一种微纳集成固态量子系统和应用的物理实现平台，具备以下鲜明特征：

(1) 实现了固态量子辐射体“偶极取向”可控的微纳集成，且集成密度达1 emitter/ 20 nm，在一定程度上解决量子系统空间随机分布取向不可控的困难；

(2) 微纳集成的固态量子系统，具有线宽傅里叶变换受限、且跃迁频率长时间（数小时）稳定，克服了异质集成和半导体纳米加工导致的跃迁频率快速抖动或缓慢漂移——这一普遍长期存在的困难；

(3) 实验演示了纯度极高的共振荧光单光子的片上产生、波导输运与干涉分束，测量表明“波导中”共振荧光信号背景比率超过3000:1，为实现片上高保真光子逻辑门奠定基础。

该工作中报道的基于有机单分子和氮化硅基混合集成量子光芯片架构，结合斯塔克效应(Stark effect)和微电极，有望实现基于多个独立单光子源的量子干涉和逻辑门。该架构也能够较好地兼容诸如量子点、金刚石色心等现有的其他固态量子体系。因此，这项工作为混合集成量子光芯片研究领域拓展了新的体系、展现了可扩展大规模集成全同量子系统的重要前景。

华中科技大学物理学院任鹏龙博士、韦尚明博士和浙江大学光电学院刘卫喜博士为该论文共同第一作者，博士生林树培、田朝华和黄泰临作出重要贡献，华中科技大学物理学院陈学文教授、唐建伟副教授和浙江大学光电学院时尧成教授为该论文的共同通讯作者，华中科技大学为第一通讯单位。

该成果得到了国家自然科学基金（11874166，12004130，92150111， 61922070，6213000026）、华中科技大学和中央高校基本科研专项资金的资助。

论文链接：

https://www.nature.com/articles/s41467-022-31603-x

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编辑 | 方紫璇

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