今天这篇Nature结果让科学家梦寐以求90年！

第一作者：Yao Yang等人

第一通讯作者： Jianwei Miao

通讯单位：加州大学，STROBE NSF科学技术中心及加州纳米系统研究所，物理与天文学系

本文通过实验测量了金属玻璃样品中所有原子的位置-实现了玻璃科学家90多年来的梦想！金属玻璃又称非晶态合金， 它既有金属和玻璃的优点， 又克服了它们各自的弊病．如玻璃易碎， 没有延展性。金属玻璃的强度高于钢， 硬度超过高硬工具钢， 且具有一定的韧性和刚性， 所以， 人们赞扬金属玻璃为“敲不碎、砸不烂”的“玻璃之王”。

玻璃，塑料和非晶薄膜等非晶态固体在我们的日常生活中无处不在，从电信到电子和太阳能电池等，具有广泛的用途。但是，由于缺乏长程有序性，迄今为止，无定形固体的三维原子结构尚无法进行直接的实验测定。本研究开发了一种原子电子断层扫描重建方法，通过实验确定非晶态固体中三维原子的位置。以多组分非晶形成合金作为例，本研究定量表征了三维原子的短程和中程序列。实验发现短程排布的三维原子堆积在几何上是无序的，但一些短程有序的结构彼此连接形成晶体状的超团簇并产生中程有序性。由此确定了四种类型的晶体状中程结构：面心立方，六方密堆积，体心立方和简单立方。

原子电子断层扫描法，是将高分辨率断层扫描倾斜序列与先进的迭代算法相结合，可解决材料的三维原子结构问题而无需假设结晶度，该方法已应用于图像晶界，反相边界，堆垛层错，位错，点缺陷，化学有序/无序 ，原子级波纹，键畸变和应变张量等三维问题研究。本研究中使用非晶形成合金的无定形样品作为模型，并改进原子电子断层扫描法以21 pm的精度，确定（1）非晶形成合金中三维原子位置，以及（2）短程和（3）中程的序列。

图1 . 用原子电子断层扫描法测定形成多组分玻璃的纳米粒子的3D原子结构

1、非晶形成合金中三维原子位置

通过EDX光谱数据表明，纳米颗粒由八种元素组成：Co，Ni，Ru，Rh，Pd，Ag，Ir，Pt。经过预处理和图像去噪后，对倾斜序列进行了重构，并对三维原子位置进行了跟踪和分类，可以将8种元素分为三种不同类型：Co和Ni为1型；Ru，Rh，Pd和Ag为2型；Ir和Pt作为3型。使用多层仿真方法从实验原子模型生成了55张图像用以验证重建、原子追踪和分类过程，并从中获得了一个新的三维原子模型。通过比较两个模型，该方法实现了以21 pm的精度正确识别97.37％的原子。并且通过纳米粒子中所有原子局部键取向顺序（BOO）的参数，表明大多数原子明显偏离面心立方（fcc），六方密堆积（hcp）和体心立方（bcc）结构。

图2.非晶形成纳米粒子的短程序列

2、短程序列：

为了确定非晶形成合金的纳米粒子中的短程序列，本研究使用了Voronoi多面体来表征局部原子排列。该方法通过识别每个中心原子周围的最近邻居原子，以形成Voronoi多面体，用Voronoi向量表示。研究发现纳米粒子中十种占比最高（5.02％至1.72％）的Voronoi多面体，其中大多数呈现几何上的无序性。从Voronoi曲面细分中，通过计算配位数的分布（，类型1、2和3原子的平均配位数分别为11.97、12.02和12.41。根据部分配位数，表明-11型和-23型键倾向性较强，而-12型和-33型则倾向性较差。该结果与观察到的-11型和-23型键的缩短以及-12型和-33型键的延长的观察结果相一致。

3、中程序列：

在本项工作中，作者侧重于在有效集群模型框架下研究中程原子序列。该模型假设溶质原子被随机放置的溶剂原子包围，形成溶质中心簇，这些簇密集地堆积成金属非晶中，形成类晶状中程序列。实验数据表明3型原子充当溶质原子，并主要被1型和2型溶剂原子包围，形成溶质中心簇。溶质中心簇通过共享一（顶点），二（边），三（面），四和五个原子相互连接。本研究对形成多组分非晶纳米颗粒中短程和长程原子序列的定量分析提供了直接的实验证据，证实了溶质中心团簇，密集地堆积在样品的某些部分中，形成类晶性的中程序列。并且还观察到化学短程序列，键的缩短和伸长以及面心立方（fcc），六方密堆积（hcp）和体心立方（bcc）结构和简单立方 中程序列在形成类晶纳米颗粒中的共存。

展望

本研究展示了使用原子电子断层扫描法直接确定非晶态固体的三维原子结构的能力，这使我们能够在单原子水平上定量分析短程序列和长程序列。尽管我们专注于形成多组分类晶的纳米颗粒，但该方法通常适用于不同几何形状的样品，因此，这项工作可以为确定各种非晶态固体的三维结构开辟一个新纪元。

文献信息：

Yang, Y. , et al. "Determining the three-dimensional atomic structure of a metallic glass." (2020). https://doi.org/10.1038/s41586-021-03354-0

原文链接：

https://www.nature.com/articles/s41586-021-03354-0