第一作者：Valentin Sulzer通讯作者：David A. Howey 【文章亮点】1. 在这篇综述中，作者探讨了如何基于物理和数据驱动的建模启用新的电池寿命模型。 2. 新模型的建立将降低成本，减少所需的电池尺寸，以满足保修和保证性能。它还将阐明退化机制，改善安全性，并通过实施适当的干预措施减少停机时间。 3. 新的模型将为电池的电池制造、再利用和回收的循环经济的决策提供信息，以更快实现电池的循环经济。 【研究背景】电池的应用范围很广，从消费电子产品到电动汽车、铁路、海洋和电网存储系统都随处可见其身影。但是要让消费者接受电动汽车，其中一个关键的需求就是减小电池包尺寸实现更长的行驶距离和更低的成本。所有这些目标都取决于在各种操作条件下对健康状况的准确估计（SOH）和寿命预测。更准确的寿命预测将改进电池技术的所有阶段的电池寿命。首先，它可以通过阐明失败机制缩短产品开发周期，特别是当模型可以与实验结合在一个闭环中时。其次，它可以用来优化制造方案。第三，改进的寿命预测可以保证更低的保修和保险成本，做到及时的预防性维护，通过减少过度工程来降低前期资本成本，通过更好地控制充放电来延长寿命。最后，它带来了更好的电池第二生命应用前景，即支持围绕电池制造、再利用和回收的循环经济。人们预计在未来十年，电池第二生命的应用前景需求将超过原材料供应和精炼。 确定寿命结束的标准可能因应用而异，但通常发生在电池不能再满足典型使用条件下的要求，如续航里程、运行时间或最大功率能力等。影响寿命结束的关键参数是容量(可用能量)和内阻(可用功率)。电池老化取决于内部因素，如制造的可变性和包装设计，以及外部因素，如温度和使用强度，故难以预测，特别是在实验室外的使用场景。现有的文献综述和观点考虑了SOH预测、寿命预测和基于物理和数据驱动模型的融合方法，但在历史上这些方法仅限于非常受控的情况下的相当小的数据集。本文中观点是对现有文献的补充，重点研究利用现场数据和电池第二生命应用的预测寿命方法的挑战，并回顾了哪些方法最有希望解决这些挑战。首先，作者回顾了如何使用实验室数据的方法来进行寿命预测。然后，作者列出了从现场数据进行寿命预测面临的挑战，并评估了有前景的方法，讨论了现场数据为寿命预测提供的额外价值，以及获取和处理这些数据的困难。最后，作者解决了电池第二生命资产评估的高通量测试。 在实验室环境中，可以严密控制电池的循环模式，并进行定期参考性能测试(RPTs)，以量化健康状况，这是文献中了解得最好和研究得最多的环境。然而，来自实际应用的现场数据显示出不规则的循环模式、变化的操作条件和路径依赖的退化机制，使得可靠的预测变得困难。这种设置与工业需求非常相关。但使用真实数据进行预测仍然是一个开放式的研究挑战。 由于汽车制造商等行业利润空间狭窄，认证要求全面，需要进行大量的实验室测试，因此，收集大规模的数据很难，需要很大的额外成本和努力。由于商业包装中广泛使用的电池的测试数据往往无法获得，因此一套基本的实验室衰减测量作为理解操作参数对降解的影响的起点是有益的。此外，考虑到汽车电池在达到初始容量80%SOH时需退役，因此容量和电阻估计精度至少需要达到5%，理想情况下为2%，以支持寿命预测。因此，如何准确地、可信地定义一个健康的电池管理系统仍是一个紧迫的研究目标。 为了建立一个涵盖多种使用条件的精确、通用的电池行为模型，需要大量来自用户群体的聚合数据。从现场大规模智能跟踪收集的退化信息，通过无线软件更新可改善单个电池的终端用户体验，但可能存在监管障碍。最后，在电池的第一个生命周期结束时(如电动汽车中)，电池可能会被评估其可能的第二生命应用(如电网存储)。此时估计健康会带来额外的困难，例如可能缺乏历史数据以及由于第二次生命中的不同操作条件导致电池未来老化机制发生变化。受控RPT是一种可行的方案，并且可以围绕电池的第二次生命筛选和技术经济分析进行设计；但是非常耗时，并且需要转化为成本的设备和空间，不利于重新利用电池的经济性。 为了应对寿命预测的挑战，存在三种通用方法：经验老化图、数据驱动模型和基于物理的模型-以及本文中作者介绍的结合基于物理和数据驱动的模型的第四种技术。经验老化映射模型容量衰减作为时间或充电吞吐量的函数，由温度、倍率速率和放电深度等操作条件参数化。在纯数据驱动的方法中，很少对控制电池行为的基本原理进行假设，并且使用原始输入信号（电流、电压和温度）训练机器学习模型。另一种数据驱动方法使用来自电压、电流、温度、阻抗或功率曲线的预处理特征作为机器学习模型的输入。最后，在基于物理的方法中，模型是根据第一原理构建的，使用相对较少的实验找到调整参数。此类模型包括差分电压分析模型、等效电路模型(ECM)和基于多孔电极理论的第一性原理退化模型。 不幸的是，数据驱动或基于物理的方法都不能单独解决来自现场数据的电池寿命预测的挑战。基于物理的建模面临的挑战是大量耦合和非线性退化机制，这些机制几乎无法从电气测量中观察到并且难以参数化。因此，很难找到令所有人满意的一种降解模型，因为许多不同的机制和公式可以解释类似的观察到的降解行为。另外，有人提出机械或声学测量作为解决缺乏可观察性的一种手段，但此类测量尚未得到广泛使用。 同时，数据驱动的方法受到“维度灾难”的影响，其中捕获所有操作条件组合所需的数据量随着被调查条件的数量迅速增长。此外，获取电池寿命数据的速度相对较慢，因为每次化学成分、形状系数或制造工艺的变化都需要进行数月或数年的实验，这使情况更加复杂。此外，商业机密限制了个人研究人员可以获得的数据量。电池退化的固有的非线性、路径依赖特性进一步加剧了这个问题。 在这里，作者首先介绍在实验室环境中进行寿命预测的不同方法，接着还讨论了每种方法在计算复杂度、数据要求和准确性方面的优缺点。然后，介绍了将寿命预测方法应用于现场数据的挑战和机遇，作者建议结合基于物理和数据驱动方法的混合方法，因为其结合了准确性、对有限或低质量数据的稳健性以及通用性。最后，在电池第二次生命的寿命预测中，作者讨论了电池第二次生命应用寿命估计的挑战，包括在没有可用历史数据的情况下评估电池的可行性，特别是确定电池是否已经退化超过拐点，并了解测试重新使用的电池与通过更准确地了解其SOH增加的收入之间的成本效益。 【结果与讨论】来自实验室数据的寿命预测在实验室中，电池循环可以始终如一地重复，并且可以严格控制电流和温度等条件（图1）。可以根据需要使用常规RPT轻松测量“真实情况”电池健康状况，并且电池可以连续循环直到寿命结束（通常被指定为测量容量达到原始电池容量80%的点）。这意味着实验室测试可用于构建模型来探索不同的操作条件如何影响循环寿命，从而确定保修、维护计划和系统大小。实验室测试中使用的操作条件包括为非常特定的应用（例如特定的电动汽车模型）量身定制的驾驶模式和时间表。实验室测试还可用于指导新电池化学物质的开发、优化电池设计和改进制造工艺，例如研究湿度或化成循环等参数对性能的影响。 电池退化测试是一个漫长的过程，可通过极端的工作条件来加速老化，例如高倍率放电或高的温度。即使老化加速，评估单个制造参数（例如材料和工艺选择）、设计因素（例如电池尺寸、层数和电极厚度以及形成协议）的退化影响也可能很慢。此外，由于不同的制造参数相互作用是非线性的，单独改变每个参数可能无法说明全部情况。因此，需要领域知识来确保测试工作尽可能有效。图1、使用实验室数据的预测 基于对建模实验室电池测试数据进行了大量研究，估计电池寿命的方法大致可分为四类（总结在图2中）：经验老化模型、纯数据驱动方法、基于特征的数据驱动方法和基于物理的方法。在本节中，作者回顾了每个类别中的最新方法。图2、电池寿命估计的不同方法 来自现场数据的寿命预测实验室电池测试受限于可用测试通道的数量和可用于测试的时间。最终，重要的是实际应用中的电池性能。如果来自最终用途应用电池的现场数据可以补充实验室性能和寿命测试，这将显着增加可用数据的数量，加速我们的理解并缩小实验室和最终用途之间的差距。它还将确保寿命预测算法与行业应用相关。图3总结了现场数据寿命预测的目标和影响。作者分别从现场数据与实验室中代表性的循环测试，现场数据的挑战与机遇，使用现场数据的现有研究，基于特征的数据驱动方法，基于物理/数据驱动的混合模型，数据管理，处理健康估计的不确定性等七个方面展开了详细论述。图3、使用现场数据进行预测 电池第二生命的预测当电池无法再满足其主要应用的容量或功率要求时，有时可以将其重新用于不同的“第二次生命”应用。这对环境有益且在经济上可行，特别是随着电动汽车锂离子电池市场的不断增长，这些电池随后可以重新用于电网或固定存储。这里的挑战是预测电池在其预期新应用下的RUL，这可能与以前的用途大不相同，以便确定这种新用途是否可行并为保证决策提供信息。其中有两个特殊问题：首先，可能会由于商业机密等原因导致得到的第一次使用的历史数据可能不可用，即使可用也可能不具有所需的可靠性或保真度。尽管正在实施电池护照等举措以促进数据的可靠共享，但是未来还有很长的路要走。其次，从第一次生命到第二次生命的运行条件可能会有很大差异。例如，与电动汽车相比，电网应用通常具有不同的热管理系统和低的SOC窗口和放电倍率，因此第一次生命的性能模型可能对第二次生命无效。但是，可以在再利用阶段执行受控循环，例如缓慢深度放电以确定容量、脉冲测试以确定内阻或电化学阻抗谱以确定模型的内部参数。RUL估计必须考虑这样一个事实，即第二次生命中的使用模式将不同于第一次生命中的使用模式。因此，即使历史使用信息可用，预测算法也必须比简单地从第一次生命中推断老化模式和模型更先进。作者分别从如何评估第二次生命的健康状况，二次寿命测试的成本效益分析两个方面展开了详细论述。 总结与展望作者认为如果要通过扩大电网存储并迅速用电动汽车取代内燃机汽车来改善可再生能源整合，并且将其作为将气候变暖保持在工业化前水平2℃以内的解决方案的一部分，则必须降低电池成本和提高客户信心。为了解决这个问题，非常需要准确估计电池健康状况、诊断退化、预测不同使用场景中的寿命以及检测故障。从可用数据中可靠地推断未来行为，将数据驱动和基于物理的模型相结合将优于纯数据驱动或纯基于物理的方法。不同的方法适用于不同的案例。另外，公司也可以使用大规模数据来调整他们使用实验室数据开发的模型。开发和训练电池寿命预测模型需要覆盖整个操作条件范围的大量数据。此外，可以对已达到使用寿命的电池进行更深入的表征，以确定其真正的SOH和循环寿命，从而建立一个用于监督学习的数据库。另外，也可以选择表现出特别行为的单个电池进行拆卸实验，以揭示这些电池老化过程，从而验证基于物理学的模型的预测。为了实现这些，需要在多个领域进行进一步研究，并加强学科之间的合作： （1）为电池性能和寿命数据开发一致的大规模开源数据库，并训练和验证寿命预测算法。理想情况下，这些应包含实验室数据和现场数据，并共享数据和元数据的通用标准。 （2）开发快速准确的基于物理的模型，特别侧重于了解哪些是重要的关键退化子模型，以及如何估计和跟踪关键参数。传统上，这种复杂的模型需要非常高水平的专业知识才能实施，但通过PyBaMM等开源建模包，这会变得更容易实现。 （3）开发用于将数据驱动方法与基于物理的模型相结合的可扩展算法。例如场反演和机器学习范式、神经微分方程、高斯过程状态空间模型和通用微分方程等。 （4）探究无需历史数据即可诊断电池是否老化超过拐点的方法，以评估电池是否可用于二次生命应用。 （5）量化由改进的SOH估计和寿命预测产生的价值。 （6）解决数据的隐私问题，从而在保障个人用户数据的匿名化和智能聚合的同时也不会丢失诊断和预测的洞察力。 Valentin Sulzer, Peyman Mohtat, Antti Aitio, Suhak Lee, Yen T. Yeh, Frank Steinbacher, Muhammad Umer Khan, Jang Woo Lee, Jason B. Siegel, Anna G. Stefanopoulou, David A. Howey, The challenge and opportunity of battery lifetime prediction from field data, Joule, 2021, DOI:10.1016/j.joule.2021.06.005