人工智能在电池研究中的应用炒作还是现实?

第一作者：Teo Lombardo

通讯作者：Alejandro A. Franco

通讯单位：法国皮卡迪-儒勒-凡尔纳大学

锂离子电池(LIBs)是现代社会最具影响力的技术之一，它使便携式电子设备广泛的出现，并触发了电动汽车(EV)市场的增长。自1991年索尼成功地将第一批锂电池商业化以来，其能量密度已经提高了200%以上。虽然锂电池已经得到了非常显著的改进，但它们在电动汽车或固定应用上的大规模部署要求它们在性能、耐用性、安全性、成本等方面进一步优化以提高它们的可重用性和可回收性。这是目前对锂离子电池和任何正在开发或生产的下一代电池的要求。由于电池研发是一个复杂的多变量问题，包括性能、寿命周期分析、安全性、成本、环境影响和资源问题等非常不同的特性。此外，电池的整体循环经济最终应该包括从采矿、生产和组装阶段，经过漫长的使用阶段，最后再利用和回收过程。然而，目前的研究流程很大程度上依赖于前向试错方法，并且主要以材料为中心:合成材料、制造电解质和电极、组装电池，最后评估性能。即使只考虑这些方面，也有大于10¹⁰⁰种合成活性物质和制备电解质的可能性，几乎有无限种选择电极制造参数的可能性和几十种可能的电池形式，这些远远超过了人类大脑所能处理的范围。这使得设计工具变得困难。因此为了提高将电池研究的效率，目前已经开发了许多新的工具以满足这一要求。其中人工智能（AI）和机器学习（ML）是一种很有前途的有望能够帮助人们克服处理大量变量和大量数据的方法。

AI和ML可以帮助研究人员有效地解决LIB的参数和数据挑战，还可以帮助研究者们研究除了锂离子电池之外的电池技术研发，如钠离子电池、全固态电池、锂电池和超级电容器等。为了实现这一目标，需要解决几个挑战，例如，定义电池研发中广泛接受的标准，结合系统的数据披露，为某个ML模型识别最合适的描述符，或确定相关的错误等等。

本综述旨在提供一个全面的，权威的，批判性的AI和ML在化学和电化学能源科学界的应用。它解决了概念、方法、工具、结果，以及使用它们作为电池设计和优化的加速器的挑战。让蓬勃发展和高度动态的AI相关文献更容易作为一个整体被电池领域接受和应用是至关重要的。要将电池领域的人工智能从炒作变为现实，需要实验员、建模专家和人工智能专家之间的紧密合作。因此，AI必须能以适合广大观众的方式进行恰当的解释和评论。此外，人工智能和ML应用于众多电池研发领域，导致使用的术语不统一，对人工智能/ML应用于电池的方向和需要克服的主要挑战缺乏清晰的认识。到目前为止，该领域的评论要么集中在锂离子电池的电池诊断，要么仅仅集中在材料上，很少有例子在全电池水平。目前还没有一篇综述概述了电池研发的各个领域(从材料到电池)的应用。作者的最终的目标就是在目前涵盖的不同电池研发方面为这些工具创建更好的可访问性和完整性。

作者分别从五个方面进行了详细的介绍。首先，作者定义了人工智能和ML，并给出了一个简短的历史观点。然后，作者讨论了数据的重要性和监督ML方法与非监督ML方法的区别以及它们的超参数的重要性。之后，作者以一种容易理解的方式描述了最广泛使用的ML技术背后的工作原理，以及用于开发这些技术的编程语言和软件。

图1、ML方法用于监督/非监督和分类/回归方法的总体工作原理。

在材料设计与合成方面的应用

在本节中，作者回顾了人工智能技术(主要来自ML的子领域)与电池材料的设计和合成之间的交集的当前进展。作者首先简要概述了最近开发的材料描述符。这些描述符通常是实现有意义和准确的ML模型的第一个困难。然后，作者提出了各种例子以证明ML为基础的研究有助于加速筛选和预测具有特定目标性能的新电池材料。这些例子主要分为三类:(i)活性电极材料，(ii)固体电解质和(iii)液体电解质。接下来，作者讨论了ML算法如何通过帮助解决日益复杂的化学、更大的长度和时间尺度以及多尺度建模，为材料模拟创造新的机会。随后，作者讨论了新材料的合成，特别是AI如何应用于有效计划实验，并缓解典型高通量(HT)方法中化学和物理空间的彻底渲染所带来的组合爆炸问题。在此背景下，作者展示了如何使用ML算法来识别变量之间的关系和推测新实验的结果。最后，作者提供了一些观点，并确定了在材料设计和合成中使用AI/ML的关键未来挑战。

图2、最近在文献中用于优化和/或更好地理解制造过程的ML方法的信息图，包括所用数据库的相应性质（模拟与实验数据）

人工智能应用于电极和电池制造

电池电极和电池制造构成了基于机器学习的方法的新兴应用领域，也是本节的重点。在本节中，作者首先回顾了锂离子电池传统工业规模制造过程的构成要素。然后，作者回顾了已提出的用于数据恢复的主要方法。作者认为在构建可信赖且足够大的数据集以通过ML算法进行分析的背景下，应该把重点放在产业规模上。然后，作者介绍了ML算法在电池制造领域的当前应用（如图2中的示意图所示）。最后，作者提供了在先进制造流程和工业4.0背景下AI/ML未来应用的观点。

材料和电极结构表征

在本节中，作者主要回顾了AI/ML方法如何在电极和材料表征在数据的预处理和分割、特征检测、模式识别以及实时进行表征实验等方面发挥作用。由于快速检测器技术的快速增长，如今与表征相关的数据产量比几十年前高出几个数量级。计算能力的提高和ML算法的出现使科学家能够构建数据驱动的框架来自动管理所获取的大数据。基于DNN算法的AI早期本质上是专注于图像处理，最终目的是识别特定的图像特征并通过分割步骤将它们分离。CNN在解决复杂的反向问题方面取得了巨大的成功，这是断层扫描和ptychography重建步骤的主要难点技术。ML还可用于辅助光谱和衍射图的复杂分析，特别是用于分HT和原位/操作数据。作者回顾了ML在电池材料和电极结构表征中的应用。作者还参考了一些ML方法可以轻松应用于电池材料组件的相关工作以及讨论ML在该领域未来可能应用的电极表征。图3描绘了在材料和电极结构表征中采用的ML方法、它们的频率以及所用数据集的性质的示意图。

图3、最近应用于材料和电极表征的ML方法的信息图，包括所用数据库的相应性质（计算与实验数据）。

应用于电池单元诊断和预测

在将电池集成到电动汽车等应用中时，电池性能和寿命的预测以及电池性能限制和老化的主要来源的识别是主要问题。同时，这也是构成机器学习应用最多的方面。图4描绘了用于电池单元诊断和预测的ML方法的示意图、它们的频率以及所用数据集的性质。在本节中，作者首先回顾了一下工程领域中通常用于表征电池性能和老化的方法。然后，讨论了ML在性能和安全分析，老化和剩余使用寿命(RUL)预测，以及在线估计等方面的应用。最后，作者强调了主要结论并介绍了未来趋势。

图4、最近应用于电池诊断和预后的ML方法的信息图，包括所用数据库的相应性质（计算与实验数据）。

其他电池相关应用

本节主要阐述了AI/ML的其他与电池相关的应用领域。这包括替代数学模型的推导，能够以比传统的基于物理的模型少得多的计算成本来描述电池单元的行为，以及能够从文献和其他来源中自动挖掘数据的方法的演示。图5描绘了用于本节涵盖的应用程序的ML方法的示意图、它们的频率和所用数据集的性质。

图5、最近在文献中用于替代模型、电池回收/第二次生命和文本挖掘的ML方法的信息图，包括所用数据库的相应性质（计算与实验数据）。

总体结论、挑战和展望

电池人工智能并不是炒作。人工智能，尤其是机器学习，领导克服电池优化的主要限制的承诺。基于ML的方法可以允许以选择性的方式导航此类化学、配方和操作条件空间，并有望减少所需的实验和/或计算的数量。从理论的角度来看，ML可以支持高效力场的发展，为材料模拟和可靠的替代模型创造新的机会。这也可以促进具有合理计算成本的多尺度建模框架的开发。此外，就直接从电化学结果（如循环）识别反应机制而言，ML有可能成为强大的实验增强工具。一方面，电池领域的一些ML应用已经在科学文献中得到广泛研究，如电池的在线和离线估计SOH、SOC和RUL。另一方面，在电池领域，AI/ML的几个有前景的应用令人惊讶地没有得到充分研究。其中，电池制造和电池材料表征就是明显的例子。数据驱动方法的使用将深刻影响现代社会的工业设施，引导工业4.0革命。电池制造也不例外，在不久的将来需要专用的数据仓库。尽管有这种明显的趋势，关于这个主题的学术研究在文献中仍然很少见，需要在这个方向上做出更大的努力。学术界应该为行业提供新的数据驱动方法，帮助他们克服这场革命。对于电池材料表征的情况，可以做出类似的评论，对此科学文献仍然很少。ML技术的第一个也是更重要的应用之一是图像分析，这使得ML特别适用于断层扫描图像分割，预计ML算法在未来将在该领域发挥主导作用。在数据检索和分析方面，人工智能有望在电池研究中发挥关键作用的另一个领域是文本挖掘。这可以访问大量数据集，“只是”恢复科学文献中已有的信息，这将大大简化本节开头讨论的化学和电极/电池制造空间的分析。然而，对其适用性的严重关注是关键电极和电池的系统数据缺失特性，例如电极孔隙率、电解质体积或电化学测试协议等，这些在科学报告中可能经常被忽视。此外，尽管面临挑战，随着ML开始在其他化学相关领域出现，它有望推动自动驾驶电池实验室的出现，以实现实验和数据收集自动化。尽管对AI和ML充满了希望，但在电池领域广泛使用数据驱动方法之前，还有很长的路要走。应解决的挑战可以概括为：(i)描述符，(ii)数据稀缺和错误确定，(iii)缺乏标准和不成熟的表述，(iv)用户友好的工具，以及(v)桥接量表。如何解决这些问和挑战是研究者们未来的方向。

Teo Lombardo, Marc Duquesnoy, Hassna El-Bouysidy, Fabian Årén, Alfonso Gallo-Bueno, Peter Bjørn Jørgensen, Arghya Bhowmik, Arnaud Demortière, Elixabete Ayerbe, Francisco Alcaide, Marine Reynaud, Javier Carrasco, Alexis Grimaud, Chao Zhang, Tejs Vegge, Patrik Johansson, and Alejandro A. Franco*, Artificial Intelligence Applied to Battery Research: Hype or Reality? Chem. Rev. 2021, https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.1c00108