里程碑式指导意义，贺艳兵团队在固态电池领域提出重要新概念

近日，清华大学深圳国际研究生院贺艳兵团队在国际顶级期刊《Angewandte Chemie International Edition》发表了题为《Determining the Role of Ion Transport Throughput in Solid-State Lithium Batteries》的综述性文章。作者提出了一个全面的描述符—— Li⁺传输量（Φ_Li+），来评估SSLMBs的实际情况和输出性能。Φ_Li+被定义为一小时内通过电极/电解质界面单位面积的Li⁺摩尔数（mol m^-2 h^-1），这是一个在考虑到包括循环率、电极面积容量和极化等复杂方面后的可量化的值。Φ_Li+概念的提出可为SSLMB的大规模商业化提供里程碑式的指导。

【背景】

用最先进的固态电解质（SSEs）取代液体电解质，由于其更强的机械性能和电化学稳定性，有望彻底解决安全问题。因此，SSEs吸引了从基础研究到工业生产的电化学储能技术的广泛兴趣。

到目前为止，各种SSEs，如硫化物、氧化物、卤化物、聚合物和复合材料基电解质已经被开发出来，并在提高其离子传导性、扩大电化学稳定性窗口和增强机械强度方面取得了很大进展。然而，相关固态电池（SSBs）的电化学性能与液体电池相比仍有差距，特别的在阴极活性材料（CAM）负载和循环速率方面，这阻碍了能量密度和功率密度的提高。基本上，在应用SSEs而不是LEs时出现了许多问题。首先，SSEs很难在复合阴极内部的空隙中建立连续的离子传输通道，这导致CAM的利用率低，容量输出有限。第二，尽管采用了基于复合材料的电解质来提高SSEs的离子传导性，但锂离子（Li⁺）在不同阶段的传输存在很大的能量能垒，这限制了离子传输能力。第三，由于不相容的固-固接触或副反应，Li⁺不能快速地跨越电解质/电极界面，这导致了大的阻抗阻力和差的容量保持率。因此，与液体电池相比，整个固态电池配置的离子传输效率被严重削弱，在液体电池中，具有优良流动性的LE可以渗透到整个电池中，构建高效的离子传输网络。因此，在目前的状态下，大多数报道的固态电池只能在低速率（≤1C）下以低的CAM负载（≤1 mAh cm^-2）运行，而在软包电池水平上使用LE可以实现4 mAh cm^-2的高CAM负载和350 Wh kg^-1的高能量密度。

固态电池和液体电池之间的巨大差距促使了从新型材料系统到结构设计的各种修改技术。实际上，多种策略的结合对于提高固态电池的性能是必要的。然而，大多数研究主要集中在一个或几个特定的方面，如增加固态电池的离子传导性，在阴极内建立离子传输通道，以及构建人工层以降低界面阻抗。更糟糕的是，固态全电池的性能没有在相同的设置条件下进行测试，这使得估计实际性能和确定研究工作的真正价值变得相当困难。

显然，通过提出综合参数来建立量化的评价标准，对于清楚地了解各种固态电池的现状和确定有希望实现实际商业化的发展方向，具有基础和技术的双重意义。

【工作介绍】

本工作首次提出了一个综合的描述符，即Li⁺传输量（Φ_Li+），以全面判断固态电池的性能。Φ_Li+被定义为一小时内通过电极/电解质界面单位面积的Li⁺的摩尔数（mol m^-2 h^-1）。可以看出，面积容量和循环率（时间）是决定Φ_Li+的两个关键因素。显然，增加面积比容量或缩短充/放电时间可以获得更高的Φ_Li+，这需要通过电极、固态电解质和复杂界面进行快速的离子传输。

具体来说，提高SSEs的离子电导率，增强电极内部的离子扩散系数，降低界面阻抗和极化，增加CAM负载和减少电解质的厚度，都有助于提高SSBs的Φ_Li+。广义上讲，实现高性能SSB的核心是在整个电池配置中建立和保持高通量的离子传输网络。

作者根据最新的和有代表性的进展，总结了几种采用液体、准固态和固态电解质的锂电池的Φ_Li+，以显示其目前的研究状况。发现，目前的液态和固态电池在Φ_Li+方面存在着巨大的差距。值得注意的是，通过在复合电解质中同步构建跨相离子传输网络，在复合阴极中构建跨间隙离子传输通道，以及在电解质和电极之间建立跨界面离子传输层，Φ_Li+应该得到显著提高（图1）。这篇综述提供了一个描述符，作为判断固态锂基电池研究工作的实际特性的量化因素。此外，Φ_Li+的新概念作为一个直观和通用的指标，也适用于评估其他储能系统，如Na、K、Zn和Mg基电池。 

图1.固态电池的示意图和增加Φ_Li+的关键战略。

二、几个电池系统的Li⁺传输量

如上所述，Φ_Li+可以用以下公式（1）计算为一小时内通过电极/电解质界面单位面积的Li⁺摩尔数（mol m^-2 h^-1），符号的含义列于表1。

根据该公式，很明显Φ_Li+取决于电极的面积比容量（对于全电池，面积比容量是指阴极面积容量，由于负/正（N/P）比一般>1）和循环率。应该注意的是，Φ_Li+与电流密度（I）不同，后者是指每单位电极面积的电流（mA cm^-2）。Φ_Li+直观地反映了Li⁺在电池内部的传输能力，并结合了面积比容量和循环率，而I只描述电路的电荷传输。因此，使用Φ_Li+的参数来评估电池的实际条件和输出性能是合适的，因为可以考虑到许多复杂的方面，如极化、界面阻抗和副反应。

2.1 液态电池

目前主流的液体LIBs采用石墨阳极和磷酸铁锂（LFP）阴极的能量密度小于200Wh kg^-1，而与NCM阴极配对时，能量密度可以达到200~300Wh kg^-1。目前，商用液体锂离子电池的面积容量一般为2~6 mAh cm^-2，因此，如果假设充电/放电率为1C（充电或放电时间定义为1小时），相关的Φ_Li+计算为0.75~2.24 mol m^-2 h^-1。实际上，当与LIB中的石墨阳极配对时，Φ_Li+可以达到>2 mol m^-2 h^-1，因为由于石墨的稳定特性，可以使用快速充电技术。在过去的几十年里，美国能源部提出了极端快速充电（XFC），具体要求是15分钟的充电时间（4C速率），其中当面积容量为2 mAh cm^-2时，Φ_Li+可达到2.98 mol m^-2 h^-1。例如，Wang的研究小组通过结合基于非对称温度调制的材料诊断方法和稳定的双盐电解质，实现了在11分钟内将面积容量为3.4 mAh cm^-2的电池充电到70%的充电状态（SOC），这使得Φ_Li+达到3.55 mol m^-2 h^-1。

采用高容量的电极材料对提高能量密度和Φ_Li+具有重要意义。相反，使用金属锂阳极的LMB被认为是最有前途的高能电池系统之一，而电场分布不均和成核点引起的不可控的锂枝晶生长严重限制了其在高区容量下的应用。为了改善金属锂的兼容性，人们开发了各种策略来抑制锂枝晶的生长，如构建人工保护层、设计电解质和新型电极结构，其间对锂||锂对称电池的循环稳定性进行了测试以显示其有效性。Li||Li对称电池的Φ_Li+可以根据Li电镀/剥离的面积容量和放电/充电时间来计算。

人们提出了多种策略，包括模板、诱导排列、可控烧结和3D打印，以在厚阴极内部创建高效的离子传输网络，促进容量输出。设计的厚阴极的面积容量可以达到45.4 mAh cm^-2，但由于使用金属锂阳极时循环速度有限，全电池的Φ_Li+只有1.69 mol m^-2 h^-1。简而言之，当与石墨阳极配对并结合快速充电条件时，Φ_Li+可以达到约4 mol m^-2 h^-1。

而在LMBs的情况下，由于循环过程中不可避免的锂枝晶生长和金属锂的粉碎，Φ_Li+的大部分被限制在2 mol m^-2 h^-1以内。LMBs的实际应用还有很长的路要走。

2.2 准固态电池

LE会诱发不可控的锂枝晶生长，并存在泄漏和燃烧的风险。准固态电解质（QSEs）具有灵活性和增强的机械性能，吸引了越来越多的关注。[15] QSEs将大量的LE限制在具有纳米多孔（亚纳米多孔）结构的聚合物基体中，具有优异的室温（RT）离子传导性，大于1 mS cm^-1。该聚合物骨架还能容忍锂镀层/剥离的体积变化，并在一定程度上抑制锂枝晶的生长，这保证了锂||锂对称电池在1mol m^-2 h^-1左右的Φ_Li+下的稳定循环。然而，聚合物骨架的不良机械性能仍然不能有效抑制高电流密度下的锂枝晶生长。

添加无机填料是改善其机械性能的最有效方法之一。在QSEs的制备方法方面，通过原位聚合构建稳定的界面，使得Li||Li对称电池能够稳定地循环，高Φ_Li+可达3.5 mol m^-2 h^-1。然而，由于QSEs的润湿性差，阴极面积容量有限，导致全电池的循环率低。因此，全电池中的Φ_Li+通常低于0.4 mol m^-2 h^-1。此外，QSEs中的LE仍然带来安全风险。最近，Zhou的研究小组制备了一种安全的QSE，在柔性金属有机框架（MOF）的亚纳米通道内仅含有微量的液体电解质（< 0.23 μL cm^-2）。LEs和MOF之间的配位作用使得形成独特的溶剂化结构和离子通道，提供了增强的离子传导性和电化学稳定性。因此，面积容量为3.8 mAh cm^-2的Li||NCM811软包电池显示出稳定的性能，其中Φ_Li+高达1.42 mol m^-2 h^-1。

总而言之，大多数QSEs都依赖于大量的LEs来确保高离子传导性和良好的界面接触。关键的挑战是实现高离子传导性、足够的机械性能和电解质的安全性之间的平衡。此外，在阴极内建立有效的离子传输通道对于高Φ_Li+和实际应用是相当重要的。

2.3 固态电池

用SSEs取代LEs，有望开发出安全的固态金属锂电池（SSLMBs）。SSEs可以分为聚合物/复合材料、氧化物、硫化物和卤素基电解质。对于聚合物基电解质，如聚环氧乙烷（PEO），它们依靠无定形链段的迁移来实现Li⁺传输。然而，由于聚合物的高结晶度而导致的相当低的离子传导率（10^-6~10^-8 S cm^-1）不能满足电池的RT要求。因此，大多数聚合物基电解质需要在高温下工作。目前，大多数与PEO基电解质配对的对称锂离子电池只能在≤0.1 mAh cm^-2的条件下循环，由于高温下机械性能差，Φ_Li+低至0.037 mol m^-2 h^-1。许多报道通过引入陶瓷填料、聚合物分子结构设计等来改善电解质的离子传导性和机械强度。因此，在70 °C时，与改性PEO复合电解质配对的Φ_Li+在对称Li||Li电池中可达到0.4 mol m^-2 h^-1，在全电池中可达到0.276 mol m^-2 h^-1。最近，基于聚偏二氟乙烯（PVDF）的电解质在RT时具有较高的离子电导率，显示出特别的吸引力，因为电解质中存在少量的残留溶剂（<20 wt%），可以与锂盐形成溶剂化络合物，并通过聚合物-溶剂相互作用得到传输。由于独特的离子传输模式和结构，含有15wt% LATP纳米线的PVDF基电解液实现了长期稳定的循环，在对称Li||Li电池中的Φ_Li+为0.4 mol m^-2 h^-1，在对称Li||Li电池中为0.17 mol m^-2 h^-1。一般来说，固态聚合物/复合锂电池的Φ_Li+小于0.4 mol m^-2 h^-1，与液体和准固态电池相比仍有较大差距。特别的电解质的低离子传导性和阴极的低效率离子传输严重限制了Φ_Li+的进一步提高。

氧化物基电解质具有较高的离子电导率（10-4~10-3 S cm^-1），宽的电化学稳定性窗口和优良的机械强度。然而，其极差的界面接触和大厚度（>400μm）严重阻碍了其应用。构建稳定的界面对它们来说是相当重要的。例如，各种界面层，如Cu₃N、ZnO和Li₃N/Li_yS_n在金属锂和石榴石电解质之间，已被证明可以减少阻抗并实现稳定的锂沉积，使Φ_Li+在对称Li||Li电池中达到0.37 mol m^-2 h^-1。值得一提的是，石榴石电解质的高电子传导率（10^-8~10-7 S cm1）有利于锂枝晶的传播。考虑到这一点，我们的研究小组发现，在循环过程中，晶界的Li₂CO₃还原为LiC_x是主要原因，这可以通过应用Li3AlF6烧结剂来抑制。此外，阴极/电解质界面没有得到很好的解决，这进一步限制了全电池中的Φ_Li+（约0.05 mol m^-2 h^-1）。在阴极和电解质之间构建具有良好润湿性的界面可以进一步改善全电池中的Φ_Li+。例如，Kim的研究小组使用基于离子液体的电解质溶液作为润湿剂，使全电池的Φ_Li+达到0.3 mol m^-2 h^-1。随后，Luo的研究小组报告了一个有趣的自发Li⁺/H⁺交换反应，该反应可能是由于LE中的微量质子杂质伴随着有机物分解的化学吸附而发生的，产生了逐渐增厚的LE-LLZO互层，该互层可以通过带有酸性锚定基团的纳米级自组装单层（SAM）来稳定，实现了大大增强的Φ_Li+，达到0。一般来说，与电极的接触不良和枝晶的生长限制了氧化型SSBs的Φ_Li+。

硫化物基电解质具有最高的离子电导率（RT时为10^-3~10^-2 S cm^-1），被认为是最有前途的SSLMB候选材料。然而，它们很容易与H₂O反应，产生有毒的H₂S，导致离子电导率大幅下降。它们还与金属锂反应，形成混合的离子-电子导电界面，使电解质分解并诱发锂枝晶。因此，即使在Φ_Li+ < 0.05 mol m^-2 h^-1的情况下，锂丝也会沉积/生长。据报道，掺杂和构建界面层可以提高稳定性，使Φ_Li+在对称的Li||Li电池中达到0.1~0.4 mol m^-2 h^-1，在全电池中达到0.1 mol m^-2 h^-1。此外，使用其他类型的高容量阳极或无锂阳极可以避免副反应，这可以进一步提高Φ_Li+。例如，Lee等人报道了使用硫化物电解质和Ag-C复合阳极的SSLMB，其中全电池的Φ_Li+在60℃时达到1.27 mol m^-2 h^-1，接近液体电池的水平。然而，硫化物电解质的实际应用仍然需要进一步研究，特别的要提高空气稳定性和界面化学。

此外，卤化物基电解质与金属锂配对时，通常是不稳定的，导致在对称的Li||Li电池中，Φ_Li+小于0.2 mol m^-2 h^-1。尽管卤化物基电解质可以直接接触高压过渡金属氧化物阴极，但由于阴极中离子传输效率低下，在全电池中Φ_Li+小于0.5 mol m^-2 h^-1。一般来说，硫化物和卤化物基电解质因其高离子传导率而受到极大关注，但界面稳定性差限制了Φ_Li+的进一步提高。即便如此，通过比较聚合物/复合材料和氧化物基SSB的Φ_Li+，硫化物/卤化物基SSB具有优越的整体性能和最高的平均Φ_Li+，最有潜力与商业液体电池相媲美。

总而言之，固态电池有望实现高能量密度和安全性能。然而，大多数固态全电池的Φ_Li+小于1 mol m^-2 h^-1，这与实际要求还有很大差距。如图2所示，我们可以清楚地看到液体电池和固态电池之间Φ_Li+的现状和巨大差距。基本上，在应用固态电池时出现了许多挑战，特别的在界面接触不良、阴极的离子传输能力有限和复杂的离子扩散能垒方面。因此，在整个电池配置中创造和实现高通量的离子传输非常重要。

可以从三个方面提高Φ_Li+，包括在复合电解质中构建跨相离子传输网络，在复合阴极中建立跨间隙离子传输通道，以及在电解质和电极之间建立跨界面离子传输层，这有助于实现固态电池系统的高通量离子传输。

三、复合电解质中的跨相离子传输

在SSE中，固体聚合物电解质（SPE）具有延展性，可以与电极形成共形界面，但呈现出低离子传导性。陶瓷电解质显示出更高的离子传导性和更强的机械强度，但很脆，导致界面接触不良。相反，结合了有机聚合物和无机陶瓷的复合固态电解质（CSEs）结合了这两个阶段的优点，因此被认为是有前途的固态电解质配置。聚合物-陶瓷界面至关重要，因为它在很大程度上影响了Li⁺的跨相传输效率和Li⁺的传输途径，这与Li⁺浓度和Li⁺迁移数共同决定了CSEs的离子电导率。不幸的是，CSEs的界面兼容性差，通常来自不完全的物理接触和大的电荷转移能垒。这限制了参与Li⁺传输的高导电陶瓷填料，导致Li⁺主要通过聚合物链缓慢扩散。从这个角度来看，弥合间隙和构建跨相离子传输通道可以促进高效的Li⁺传输途径，以实现改善离子传导性。

3.1 弥合复合电解质中的跨相Li⁺通路

在聚合物和陶瓷之间引入耦合剂，与之形成强化学键，可以显著改善相的相容性。例如，Zhang等人通过硅烷偶联剂（3-氯丙基）三甲氧基硅烷（CTMS）在LGPS和聚乙二醇（PEG）/PEO之间架起了桥梁，为Li⁺传输提供了快速通道（图3a）。添加增塑剂，如离子液体（IL），电解质溶剂和琥珀腈（SN）也可以润湿聚合物-陶瓷界面，帮助离子跨相传输。

Li⁺在聚合物-陶瓷界面上的传输具有较大的能量能垒，通常是决定Li⁺在CSEs中传导的速率的过程。此外，在聚合物和陶瓷界面上可能出现的副反应产物也阻碍了Li⁺的界面扩散。因此，建立跨相离子传输途径以激活Li⁺的界面传输，对于增强整体离子传导以实现CSEs的高通量离子传输具有重要意义。这可以通过引入耦合剂或增塑剂，如ILs、SN和LE来弥合或润湿界面来实现。

3.2 确定跨相离子传输机制

CSEs中的Li⁺途径涉及不同界面的离子扩散，这很复杂，表现为不同类型的机制，有聚合物、陶瓷、界面主导的和协同的途径。因此，确定CSEs中的跨相离子传输机制对于设计高离子传导性CSEs提供指导至关重要。

在聚合物中添加陶瓷填料通常会增加CSE的离子传导性，而不考虑Li⁺绝缘（如SiO₂, Al₂O₃ 和TiO₂）或Li⁺导电（如石榴石，过氧化物和NASICON型导体）陶瓷。这是因为无论哪种类型的陶瓷都可以降低聚合物的结晶度，从而增强Li⁺传导的链段运动。聚合物和陶瓷之间形成的界面也有利于Li⁺通过缺陷传输。此外，添加的陶瓷表面带有酸性含氧官能团，有利于锂盐的解离和固定阴离子，以获得高的Li⁺传输数量。与Li⁺绝缘陶瓷填料相比，CSE中的Li⁺导电陶瓷填料在改善离子传导性方面有两个显著效果。一个是通过陶瓷体结构提供额外的Li⁺扩散途径，另一个是通过从陶瓷中释放Li离子来提高聚合物中的电荷载体浓度。因此，在CSE中加入Li⁺导电陶瓷是提高离子导电性的有效途径。

总而言之，包括陶瓷填料的含量、尺寸、形态、机械和电气性能等因素对Li⁺在CSE中的传输途径有很大影响。陶瓷填料不能直接参与离子传导，但能促进Li⁺通过陶瓷改性的聚合物的传输。Li⁺导电陶瓷可以通过其体积结构传输Li离子，但它们是否参与CSE中的Li⁺传导主要取决于其含量。当陶瓷含量超过渗流阈值（约50wt%）时，由接触的陶瓷形成的渗流网络成为最可能的Li⁺途径。然而，CSE的离子电导率通常在陶瓷含量为10~20wt%时达到最大，此时，具有增强链运动的陶瓷改性聚合物主导Li⁺的传导。当使用陶瓷纳米线而不是纳米颗粒时，电导率峰值所需的陶瓷含量可以进一步降低到5wt%。此外，具有良好延展性和粘性的硫化物等填料可以与聚合物形成比刚性氧化物基陶瓷更多的表面。

四、复合阴极中的跨间隙离子传输

如前所述，增加CAM的负载是实现高Φ_Li+和构建高能量密度电池的关键。在液体电池中，具有良好流动性的LE使其能够在多孔电极中湿润和浸润CAM，为参与电化学反应提供快速的Li⁺传输。而在SSE的情况下，它的刚性特性不能从上到下完全填充缝隙或孔隙，导致不连续的Li⁺传输途径。此外，电解质和电极之间的固-固接触是不充分的，因此，Li⁺在界面上的传输电阻可能比液体系统中的传输电阻大几十倍。

4.1 构建连续的离子传输网络

众所周知，电化学反应只能发生在活性材料、Li⁺导体和电子导体的三相界面上，这促使研究人员通过添加SSEs或添加剂建立连续的离子传输通道，并采用了许多方法，如原位聚合等。

4.2 设计低迂回结构

迂回系数（τ²）通常用于描述阴极中电荷传输路径的长度。较低的τ²对应于较短的电荷传输距离。现有的商用液体三相阴极的τ²值通常在1.5到10之间，而固态阴极的τ²值要高得多，从10到100不等，因为固-固接触会放大多界面结构造成的不利动力学的影响。为了解决这个问题，主要采用设计垂直排列的离子传输通道、活性材料梯度浓度以及改变三相模式。

4.3界面改性

以上章节已经证明了SSEs和添加剂可以显著提高阴极的离子传输能力，但不同材料体系存在界面不相容性，如SSEs上的副产物、副反应和空间电荷层（SCL）。因此，讨论如何在复合阴极中构建良好匹配的界面以保证良好的电化学性能并提高Li⁺传输的吞吐量是非常必要的。

4.4 调控形态和结构

阴极和电解质材料的特性，如颗粒大小或晶体结构也对Li⁺传输有很大影响。Shi等人研究了CAM尺寸和SSE尺寸对Li⁺传输途径的影响。结果显示，较小尺寸的SSE（DSSE）和较大尺寸的CAM（DCAM）有助于提高容量输出。因为尺寸较小的SSE具有更多的暴露表面，有助于构建更均匀的Li⁺传输支架，而尺寸较大的CAM具有较少的暴露表面，需要较少的SSE来覆盖离子传输的表面。因此，为了达到90%以上的高CAM利用率，推荐使用高于1.5的λ（λ=DCAM/DSSE）。

五、电解液和电极之间的跨界面离子传输

在SSB中实现高通量的离子传输与出色的界面兼容性密切相关。然而，界面问题可以说是各种电解质的最大挑战。一般来说，电解质膜或颗粒与电极之间的接触不良和副反应限制了容量输出和长期循环稳定性。因此，所有开发策略的最终目标是减少界面阻力和保持界面稳定性。

5.1 阴极-电解质界面

受益于许多先进的原位表征，揭示了离子传输行为和界面降解机制，已经开发了各种有效的策略来改变聚合物、氧化物和硫化物基电解质的阴极-电解质界面。

5.2 锂阳极-电解质界面

锂金属被认为是阳极材料的最终选择。然而，锂阳极-电解质存在几个问题，包括固-固接触不良和副反应。此外，不可控的锂枝晶生长会穿透SSE，导致SSB的电路短路。此外，不稳定的固体电解质界面（SEI）导致电解质和金属锂的持续消耗，导致大的阻抗和低CE。

5.3 原位聚合

原位聚合方法可以有效地在复合阴极中建立离子传输通道，并有力地解决界面问题。由于独特的制造工艺，它也是实现SSBs中高Φ_Li+的重要技术。对于这种方法，由于引发剂和单体与电极可能发生的副反应，引发剂的初始和剩余含量、单体的聚合度和单体的分子结构都对电池性能有很大影响，这就需要新的材料和新的工艺探索。

六、总结和展望

综上所述，本工作首次提出了一个综合评价描述符，即Li⁺传输量（Φ_Li+），以估计SSB的性能，并显示其在使用各种类型电解质系统时的研究现状。Φ_Li+作为一个可量化的数值，适合并客观地反映电池的实际情况和输出性能，它考虑了许多复杂的方面，包括循环率、电极面积容量、极化、界面阻抗和副反应。在此基础上，我们对使用液体、准固态和固态电解质的几种电池的Φ_Li+进行了评估，以清楚地显示这些储能装置的整体情况。结果发现，与液体电池相比，整个固态全电池配置的离子传输能力被严重削弱，导致Φ_Li+大大降低。

我们认为，实现高性能SSB的核心是在包括阴极、固态电解质、阳极和复杂界面在内的整个配置中构建并保持高Φ_Li+。

为了克服挑战，提高Φ_Li+，应该提高整个SSB配置的离子传输效率，包括电极、电解质和界面。因此，我们随后强调了提高Φ_Li+的三个方面，包括在复合SSB中构建跨相离子传输网络，在复合电极中构建跨间隙离子传输通道，以及在电解质和电极之间建立跨界面离子传输层。首先，构建具有内在高离子传导性和稳定界面的连续离子传输通道，对于整合厚阴极和阳极至关重要。有必要设计低迂回的结构，并应用具有更多暴露表面的较小尺寸的SSE。

其次，利用不同的材料体系确定复合自流层内的跨相离子传输机制，对应用先进技术揭示内在瓶颈具有重要意义。

提高离子导电性的关键是建立有效的传输网络，减少离子在不同界面传输的能量能垒。耦合剂或添加剂可以有效地构建高导电性复合SSEs的界面。第三，电解质和电极之间的界面问题，如接触不良和副反应被描述为最大的挑战。原位聚合是解决接触问题的有效方法，实现了良好的界面兼容性，简化了电池的组装过程。由于其独特的制造工艺，它也是实现SSBs高Φ_Li+的一项重要技术。具体来说，应考虑各种电解质和电极的离子传输能力、化学/电化学稳定性和界面的机械性能。我们认为，Φ_Li+的新概念将对客观评价SSBs的性能起到决定性作用，以促进其工业化生产，这也应该是一个基本的研究方向，通过不断努力，实现高Φ_Li+的大规模商业化。还应注意的是，㼿作为一个可量化的数值，在根据不同种类的电池改变公式（1）中的CLi和MLi后，可以应用于评价各种电化学反应储能装置的性能，如Na、K、Zn、Mg基液体或固态电池。

Determining the Role of Ion Transport Throughput in Solid-State Lithium Batteries          
Angewandte Chemie International Edition ( IF 16.823 ) Pub Date : 2023-03-10 , DOI: 10.1002/anie.202302586          
Ke Yang ₁ , Liang Zhao ₁ , Xufei An ₁ , Likun Chen ₁ , Jiabin Ma ₁ , Jinshuo Mi ₁ , Yan-Bing He ₂