中科大徐铜文、李兴亚与合作者《ACS AMI》：具有可调控交联结构的聚酯酰胺纳滤膜

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传统界面聚合法制备出的纳滤膜具有一种交联的网络结构，其中交联度的高低决定了其适用的分离场合。具有高交联度的纳滤膜一般用于分离二价或高价离子以及低分子量的分子，具有低交联度的纳滤膜则可用于分离尺寸较大的分子，如染料/盐的分离。传统的聚酰胺纳滤膜采用高反应活性的多元胺作为水相单体来制备 (有机相单体为多元酰氯)，其结构致密且难以疏松化，一般仅应用于对交联度要求较高的分离场合 (如脱盐)。相比较而言，以多元醇/酚作为水相单体制备的聚酯膜则具有较为疏松的结构，单体的低反应活性使聚酯膜的交联度难以充分提高，一般仅应用于脱除大分子的分离场合 (如染料/盐分离)。因此，制备出交联度大范围可调的纳滤膜使其能灵活地应用于不同的分离场合，仍具有一定的挑战。
近日，中国科学技术大学徐铜文教授、李兴亚副研究员联合澳大利亚Monash大学Xiwang Zhang教授等，报道了一种具有可调控交联结构的聚酯酰胺 (PEA)纳滤膜。作者选用一种具有中等反应活性的水相单体三(羟甲基)氨基甲烷 (THAM)，采用传统界面聚合的方法制备出了具有可调控交联结构的PEA纳滤膜 (图1)。交联度的调控可以通过简单地调节单体浓度来实现，低单体浓度下所制备的LC-PEA膜具有较低的交联度，使单价盐可以充分透过并截留染料分子 (> 95%)，同时保持较高的水通量 (> 45 L m^–2 h^–1 bar^–1)；高单体浓度下所制备的TC-PEA膜则具有较高的交联度，可以有效地截留Na₂SO₄ (97.1%)和微污染物双酚AF (94.6%)，并保持较高的水通量 (11.1 L m^–2 h^–1 bar^–1)。此类具有可调控交联结构的PEA膜制备方法简单，原料价格低廉、环境友好，可以实现在同一生产线批量生产，具有较好的应用前景。 
图1 制备具有可调控交联结构PEA纳滤膜的示意图 
图2 (a-d) 不同THAM浓度条件下纳滤膜的表面形貌；(e) THAM浓度对于纳滤膜表面粗糙度的影响；(f) THAM浓度为7.5 w/v%时，膜表面的AFM图像及高度曲线；(g) THAM浓度对于膜厚度的影响；(h) THAM浓度为7.5 w/v%时，自支撑膜在硅片上的AFM图像及高度曲线 
图3 (a) THAM浓度对于膜分离性能的影响；(b) PEA膜与聚酯膜 (单体浓度均为7.5 w/v%)及商业聚酰胺膜分离性能的对比 
图4 (a) TC-PEA膜对于常见无机盐的分离性能；(b) TC-PEA膜对于中性有机分子的截留性能；(c) TC-PEA膜对于微污染物BPAF的截留性能；(d) TC-PEA膜在6 h内的操作稳定性 
图5 (a) LC-PEA膜对于常见无机盐和染料的分离性能；(b) LC-PEA膜对于刚果红的截留性能；(c) LC-PEA膜对于甲基蓝的截留性能；(d) LC-PEA膜在6 h内的操作稳定性
相关论文在线发表在ACS Applied Materials & Interfaces上 (DOI: 10.1021/acsami.1c21862)。文章第一作者为Monash大学的在读博士生张昊，通讯作者为中国科学技术大学李兴亚副研究员、徐铜文教授和Monash大学Xiwang Zhang教授。该研究工作得到国家自然科学基金、安徽省科技重大专项等经费的资助。
相关链接https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.1c21862

作者简介

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李兴亚博士，2013年毕业于合肥工业大学，2016和2019年分别获中国科学技术大学硕士学位和澳大利亚Monash大学博士学位，2019.08-2020.08在澳大利亚Monash大学从事博士后研究，2020年09月任中国科学技术大学特任副研究员。主要研究方向为多孔框架离子膜、离子限域传质，为开发高效率、低能耗以及环境友好型的离子分离和能源转化存储提供新的策略。在JACS, Adv. Mater., Nat. Commun., J. Membr. Sci., Adv. Mater. Technol.等期刊发表论文20余篇。

Xiwang Zhang，澳大利亚Monash大学教授，澳大利亚国家高效分离研究中心主任，国际水协会会士、澳大利亚膜协会理士。研究方向主要为膜和光催化技术在水处理领域的应用，已发表高水平国际学术论文 150余篇，如EES, Adv. Mater., Adv. Funct. Mater., Sci. Adv., Angew. Chem. Int. Ed.等。

徐铜文教授，1989、1992获合肥工业大学学士和硕士学位，1995年获天津大学博士学位，1997年南开大学博士后出站加入中国科技大学工作至今，期间先后在东京大学、东京工业大学、韩国光州科技研究所访问交流。目前为中国科学技术大学二级教授，博士生导师，教育部“长江学者”特聘教授，国家杰出青年科学基金获得者，国家百千万人才工程入选者，英国皇家化学会会士，中国膜工业协会电驱动膜专委会主任，J. Membr. Sci.、Ind. Eng. Chem. Res等10余种国际英文期刊的编辑/编委及《化工学报》等4种国内核心期刊编委。在Adv. Mater., Angew. Chem. Int. Ed., JACS, Chem, Nat. Commun., EES, AIChE J等期刊发表论文450余篇（本领域TOP期刊J. Membr. Sci.~150篇），SCI他引11000+次(单篇最高引用730余次)，2014-2018连续五年入选Elsevier高被引作者名单。出版中文专著2部，主编英文专著3部，受邀撰写中英文专著有关章节20余章。获得发明专利65项，部分成果已经推广应用。课题组已培养研究生和博士后130余名。以第一完成人身份获得国家技术发明二等奖1次，省部级及行业协会一等奖4次。

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