上科大凌盛杰课题组和东北林大陈文帅课题组《Mater. Horiz.》：用于智能感知和光电显示的多级结构丝蛋白离子凝胶

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近日，上海科技大学凌盛杰课题组和东北林业大学陈文帅课题组合作，以细菌纤维素纳米纤维（作为骨架）和丝素蛋白盐溶液（作为渗透相）为原料，开发了一种细胞骨架启发的具有双丝状网络结构的水凝胶离子导体材料（Cytoskeleton-Inspired hydrogel Ionotronics，CIHI），制备方法、结构示意图及形貌如图1所示。CIHI有效解决了通常水凝胶离子电子材料在柔软性、强度、韧性三者之间难以达到力学平衡的难题。这种细胞骨架状结构表现出典型的韧性“应力-应变”曲线，其断裂强度、杨氏模量和韧性分别达到7 ± 2 MPa，74 ± 33 MPa和1.8 ± 0.8 MJ m^-3，比细菌纤维素纳米纤维水凝胶的相应性能分别提高5倍，27倍和11倍（图2A）。通过与其它生物或工程材料相比，CIHI填充了软材料力学（强度与刚度平衡）空白区（图2B和2C）。此外，CIHI表现出典型的韧性断裂渐进破坏特征(图2D和图2E)。与软韧性材料和软质抗疲劳材料相比，CIHI在宏观结构被破坏时依然可以保持大应变和高疲劳阈值(图2F-H)。研究团队还通过高分辨率同步辐射小角x射线散射（SAXS）成像表征，进一步证实了细菌纤维素纳米纤维网络的拉伸诱导结构重构对CIHI断裂韧性的贡献（图3）。另一方面，这种类细胞骨架结构还使CIHI能够承受较为极端的机械刺激，如严重变形、长期循环拉伸、高频剪切和冲击。

图1 CIHI的制备方法(A)及形貌(B)

图2 CIHI的力学性能

 图3预缺口CIHI在拉伸过程中的结构演变

通过上述结构和力学性能优化，CIHI在触觉感知和电致发光显示方面显示出应用优势。首先，为了实现智能触觉感知，研究团队设计了一种基于CIHI的摩擦纳米发电机，以类似于人类手指触摸的方式来感知和识别物体（图4）。通过结合摩擦电传感、机器学习和物联网技术，该系统可以准确识别并分选各种物品，准确率达87.7%。另外，引入发光层与CIHI组装成三明治结构，可实现电致发光显示，并保持了CIHI的柔韧性，及可拉伸、弯曲、揉捏和防穿刺性，在水环境和冰冻环境下也能正常发光。论文中展示了CIHI电致发光显示与音乐节奏同步的情景交互应用（图5）。

图4 CIHI用于智能识别

图5 CIHI用于电致发光显示

该工作以“Cytoskeleton-inspired hydrogel ionotronics for tactile perception and electroluminescent display in complex mechanical environments”为题发表在《Materials Horizons》上。该研究得到国家自然科学基金，上海科技大学启动资金等基金项目的支持。

此工作是该研究团队近期关于双网络结构的丝蛋白离子导体材料研究的最新进展之一。双丝网络结构的水凝胶离子电子材料设计不仅为解决这类材料在缺陷敏感性、循环载荷下的退化、疲劳损伤和疲劳断裂的相关难题提供了方案，同时还能够承受较为极端的机械刺激，延长器件的使用寿命。在过去的两年中，凌盛杰团队制备了一系列基于丝蛋白的水凝胶离子导体材料 （Nano Energy 2022, 107630; Adv. Funct. Mater. 2022, 2200267），利用其温、湿度电学响应特性探索了离子电子皮肤在温度传感(Adv. Mater. Technol. 2020, 2000430)和火情预警（ACS Mater. Lett. 2020, 712；Adv. Mater. 2021, 2102500）中的应用，深入探究了其温、湿度电学响应的机理，建立了相应的理论模型(Giant 2021, 100044)。并在此基础上不断优化制备工艺，利用机械训练诱导制备出可比拟皮肤强度的丝蛋白水凝胶(Small 2021, 2102660)，并深入研究了该材料形成高度取向的分子网络结构的机理（Soft Matter 2021, 9576）。

上海科技大学与东北林业大学联合培养博士研究生代晨晨，上海科技大学博士研究生王洋和硕士研究生单弈诚为该文章共同第一作者。上海科技大学凌盛杰教授，助理研究员任婧博士，与东北林业大学陈文帅教授为文章的通讯作者。

原文链接：

https://doi.org/10.1039/D2MH01034H

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