氧化锌（ ZnO）纳米颗粒（NP）作为 光伏 器件中一种优异的电子传输层（ETL） 材料 已被 广泛应用 。然而，ZnO NP的固有表面缺陷很容易导致载流子的严重复合。探索ZnO NP的有效钝化方法对于 实现高效 器件性能至关重要。
苏州大学马万里、刘泽柯课题组和华南理工大学李远课题组 合作在 《Advanced Materials 》 期刊上发表了题为 “Open-shell Diradical-sensitized Electron Transport Layer for High-Performance Colloidal Quantum Dot Solar Cells” 的文章 （DOI: 10.1002/adma.202212184） 。 首次探索了通过引入稳定的有机开壳给体-受体型 双自由基分子 来提高ZnO 电子传输层 的 性能 。双自由基分子的高给电子特性可以有效地钝化 ZnO的 深能级陷阱态并提高ZnO 薄膜 的导电性。 该 自由基策略的独特优势在于，其钝化效果与 双 自由基分子的给电子能力高度相关， 因此 可以通过分子化学结构的合理设计来精确 控制其给电子和钝化能力。该策略被 应用于硫化铅（PbS）胶体量子点（CQD）太阳能电池， 获得了 13.54%的 光电 转换效率（PCE） ，是基于直接合成PbS量子点墨水体系的最高效率 。
图 1 (a) Flu-C8、Flu-EH和TPAOMe-C8的分子结构; (b) PbS量子点太阳能电池器件结构; (c) Flu-C8、Flu-EH和TPAOMe-C8的电子自旋共振光谱; (d) Flu-C8、Flu-EH和TPAOMe-C8的吸收光谱; (e) ZnO、Flu-C8、Flu-EH和TPAOMe-C8的能级示意图; (f-h) Flu-C8、Flu-EH和TPAOMe-C8的循环伏安（CV）测试曲线。.
图2 (a)优化后的PbS量子点器件在AM 1.5G, 100 mW/cm2 的太阳光照射下的电流-电压特性曲线; (b)优化后的PbS量子点器件的外量子效率曲线和积分电流密度; (c-e)基于不同双自由基分子敏化后的PbS量子点太阳能电池的PCE、Jsc和Voc分布。
图 3 (a,b) ZnO和双自由基分子敏化ZnO薄膜的稳态光致发光（PL）和时间分辨PL（TRPL）光谱（在550nm处探测）; (c)TPAOMe-C8和TPAOMe-C8敏化ZnO的ESR谱; (d,e)存在氧空位缺陷时的ZnO导带和价带DFT计算电子云分布; (f,g)TPAOMe-C8敏化后ZnO导带和价带DFT计算电子云分布。
图 4 (a)光照和暗态下，ITO/ZnO(+双自由基分子)/Al结构器件的J-V特性曲线; (b)纯ZnO和双自由基分子敏化ZnO制备的PbS量子点器件阻抗谱; (c)不同浓度的TPAOMe-C8敏化ZnO薄膜的紫外光电子能谱图; (d) 纯ZnO和1%TPAOMe-C8敏化ZnO与PbS活性层能级的示意图; (e)纯ZnO和1%TPAOMe-C8敏化ZnO薄膜的接触电位差图像; (f)纯ZnO和1%TPAOMe-C8敏化ZnO薄膜的表面电位直方分布图。
图 5 (a,b) ZnO/PbS和ZnO+TPAOMe-C8/PbS的伪彩色瞬态吸收光谱; (c)在980nm处探测的ZnO/PbS和ZnO+TPAOMe-C8 /PbS膜的归一化瞬态吸收动力学曲线。
原文链接：
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202212184
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