中南民大张道洪教授、张俊珩副教授团队 Nat. Commun.：超支化聚合物拓扑结构实现热固性新材料的闭环回收

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环氧树脂具有优异的耐腐蚀性能、机械性能和工艺性能等特点，被广泛应用于航空航天、风电等领域，但环氧树脂依然面临强度和韧性的矛盾、固化产物难以降解和循环利用等难题。为此，中南民族大学超支化聚合物团队将超支化拓扑结构引入环氧树脂中，先后在超支化环氧树脂的构筑与结构调控（Chem. Eng. J: 2018, 334, 1371; Polymer, 2019, 164, 154; Prog. Mater. Sci. 2022, 130, 100977）、环氧树脂的高效增强与增韧（Adv. Mater.,2024, 36, 2308434; ACS Macro Lett, 2021, 10, 1113; Macromolecules, 2022, 55, 595; Chem. Eng. J.: 2023, 465, 142998; 2023, 471, 144329）、以及环氧树脂高效降解与回收（Nat. Sustain., 2020, 3, 29; Green Chem., 2022, 24, 6900; Macromolecules, 2023, 56, 5290; ACS Sustain. Chem. Eng., 2023, 11, 11077）等方面取得了系列成果，系统总结了生物基超支化环氧树脂的制备方法及循环利用策略（Chem. Soc. Rev., 2024,53, 624）。

基于超支化分子拓扑结构高效调控环氧树脂结构和性能的宝贵经验，近期该团队在构筑高强高韧可降解环氧树脂方面取得新的研究进展，研究成果以“Closed-Loop Recycling of Tough Epoxy Supramolecular Thermosets Constructed by Hyperbranched Topological Structure”为题发表于《Nature Communications》。中南民族大学张俊珩副教授为论文第一作者，张俊珩副教授、张宏俊教授和张道洪教授为论文的共同通讯作者，中南民族大学为论文的第一通讯单位。

图1.基于超支化聚合物拓扑结构构筑可闭环回收超分子环氧树脂示意图。

该工作提出基于超支化分子拓扑结构构筑了含有氢键交联、动态酯交换和动态亚胺交换超分子网络的可闭环回收环氧树脂（图1），赋予了环氧树脂高强度、高模量、高韧性，力学性能全面超越了商业化的双酚A型环氧树脂。超分子环氧树脂的高强度和高韧性源于超分子网络的拓扑结构，通过模拟计算，进一步揭示了超分子环氧树脂的氢键解离重组过程及运动机制（图2）。具有高度支化结构的超支化聚合物实现了环氧树脂自由体积孔尺寸的降低和致密化，赋予材料高强度；超支化聚合物诱导形成的高密度氢键通过在外力作用下的可逆断裂和重建增加了整个网络体系的能量耗散能力，赋予其高韧性。

图2. a）超分子环氧树脂的内部分子间相互作用；b, c）超分子网络结构的分子动力学模拟。

此外，该超分子环氧树脂具有可循环加工及自修复性能，在室温下实现降解和回收，力学性能修复率接近于100%，成功实现了环氧树脂的闭环化学回收（图3）。这一创新性工作为构筑具有高强高韧、可降解、可回收的高性能环氧树脂提供了新的思路，为推动高分子材料循环经济的可持续发展具有重要意义。

图3. a）超分子环氧树脂的闭环化学回收流程；b, c）超分子环氧树脂在回收前后的核磁谱图；d, e, f）超分子环氧树脂的原始，多次回收后的应力-应变曲线和动态力学分析；g）可室温闭环回收聚合物材料性能对比图。

张道洪教授领衔的超支化聚合物团队入选了湖北省自然科学创新群体、湖北省科技创新团队和国家民委创新团队，依托于中南民族大学化学与材料科学学院、催化转化与能源材料化学教育部重点实验室和超支化聚合物合成与应用技术湖北省工程研究中心，长期从事超支化聚合物合成及应用研究，团队主持国家自然科学基金重点项目/面上/青年项目15项、省重大重点和企业委托项目30余项，获授权国际、国家发明专利70余件。部分成果获中国石油和化学工业联合会科学技术发明奖一等奖2项、湖北省科学技术发明奖一等奖1项。实现超支化聚合物系列产品的产业化，建成国内规模最大的年产千吨级超支化聚合物生产示范线，为国内200余所高校和科研院所提供超支化聚合物研究类产品，为400余家国内外工程塑料加工企业供应高性能的节能加工助剂和关键技术，促进了国内高分子材料的可持续健康发展。

原文链接：

https://doi.org/10.1038/s41467-024-49272-3

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