瑞士PSI/ETH团队：核废物深地质处置库中铯化学吸附的不确定性和敏感性分析

Original AG期刊 AG应用地球化学 2022-06-18

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在可预见的未来，核能很可能会是人类能源需求的终极解决方案。确保核废料的地质封存技术和工程设施的安全性、稳定性因此变成了关系人类命运的研究课题。但是，在当前对科研成果的impact和significance的评判体系下，这些研究门槛高，周期长，追随者寥寥，citation寡淡，因此很多“热门”甚至“旗舰”期刊都逐渐淡化甚至放弃了这一个领域。

但是，Applied Geochemistry始终珍视这一个关乎“国之重器”的领域，就算在impact factor的百米冲刺中被拖累，也要继承好34年以来几代地化学者积累的品牌，步履稳健地跑马拉松。我们的副主编中有德国卡尔斯鲁厄理工学院、瑞士保罗谢尔研究所、芬兰赫尔辛基大学的资深专家，甚至有在英国经营环境咨询公司的工业界领袖和政府高级顾问，坚守着AG期刊在核废料地质封存领域的旗手地位。AG期刊就要有这样的担当，一如既往低调地传承关系全人类福祉的知识。

Applied Geochemistry期刊编委会

全体中国学者

第一作者：Ali Ayoub

通讯作者：Wilfried Pfingsten

通讯单位：保罗谢尔研究所(Paul Scherrer Institute)废物管理实验室

论文DOI：

https://doi.org/10.1016/j.apgeochem.2020.104607

Wilfried Pfingsten

瑞士保罗谢尔研究所（PSI）

废物管理实验室高级研究员

Ali Ayoub

苏黎世联邦理工学院

(ETH,Zürich)的在读博士研究生

Luca Podofillini

瑞士保罗谢尔研究所（PSI）

能源系统分析实验室的研究员

Giovanni Sansavini

苏黎世联邦理工学院

能源与过程工程研究所教授

作者/团队简介

通讯作者：Wilfried Pfingsten

Wilfried Pfingsten，现为瑞士保罗谢尔研究所（PSI）废物管理实验室高级研究员。1990年于德国汉诺威大学土木工程与测量学院获博士学位，1991年起供职于PSI。主要研究兴趣包括：（i）流动和反应运输模型；（ii）在多孔介质和压裂介质中耦合地球化学过程（吸附竞争，平衡与动力学矿物反应，氧化还原反应等）的建模。

实验室网站：https://www.psi.ch/en/les

第一作者：Ali Ayoub

Ali Ayoub，现为苏黎世联邦理工学院(ETH,Zürich)的在读博士研究生。Mr. A. Ayoub主要研究兴趣为以核安全为核心的一般风险科学评估和概率分析。

共同作者：Luca Podofillini

Luca Podofillini，现为瑞士保罗谢尔研究所（PSI）能源系统分析实验室的研究员。2004年于米兰理工大学核工程专业获博士学位。他的研究致力于开发工业系统中人类绩效的定量模型，重点是决策中的错误，动态安全评估，模拟紧急情况下的数据收集。

共同作者：Giovanni Sansavini

Giovanni Sansavini，现为苏黎世联邦理工学院能源与过程工程研究所教授，是可靠性与风险工程实验室负责人。主要研究兴趣包括：（i）开发高保真，有效的模型以量化电力系统级联故障的风险; （ii）对相互依存的电力和天然气网络进行建模，并对在可再生能源基础设施中安全运行的风险进行量化；（iii）定义，衡量和工程化能源基础设施的弹性；（iv）建模和评估网络相互依存关系对能源系统的影响；（v）了解水能关系对电能转换的影响并通过智能水资源管理减轻其影响。目前已发表学术论文近130余篇，累积引用达1500余次。

课题组网站: https://rre.ethz.ch/

成果简介

近日，瑞士保罗谢尔研究所(Paul ScherrerInstitute, PSI) 的Wilfried 团队和苏黎世联邦理工学院(Eidgenössische Technische Hochschule Zürich, ETHZürich)的Giovanni团队合作，在地学知名期刊Applied Geochemistry上发表了题为：“Uncertainty and sensitivity analysis of thechemistry of cesium sorption in deep geological repositories”的研究论文。该工作聚焦于核废物深地质处置库附近关键核素铯的环境迁移过程，对用于铯反应输运的化学吸附模型中参数的不确定性和敏感性进行了系统的分析研究，旨在预测处置库附近铯的迁移，探究影响铯吸附化学的重要参数并量化其影响和相互作用。

全文速览

吸附是导致放射性核素或重金属滞留在核废物深地质处置库中的最重要过程。本文作者基于Morris和Sobol方法，对用于铯反应输运的化学吸附模型中参数的不确定性和敏感性进行了系统地分析研究。以核废物深地质处置库附近铯在黏土中的迁移为例，本文作者首先探讨了特定位点的平衡吸附反应常数和粘土孔隙水阳离子的浓度的影响。研究结果表明，Type 2和FES位点上的平衡吸附反应常数是除表面阳离子的浓度外对铯输运影响最重要的不确定参数。其次，为找出导致特定位点处最大铯浓度的模型参数组合，本文作者构建了分类树。最后，基于MCOTAC反应输运模型，本研究还给出了全新的铯吸附等温线及kd值不确定度范围。这些结果可用于大规模处置库性能评估中，为铯传输参数的估算提供依据。此外，本研究所提出的方法可用于任何复杂的反应输运问题的参数不确定性分析，并可用于分析任何感兴趣的放射性核素。

主要图表

计算几何模型

图1.放射性核素从核废物储存罐输运到核废料处置库周围的近场的简化模型。对于x=0m处，存在假定的浓度恒定边界；对于x=1.3 m，存在假定的“自由流出”边界，故Cs扩散不受“自由流出”边界位置的影响。

Morris 分析

图2.在铯浓度为10-3mol/L的上边界条件下，存贮罐破损500年(a),1000年(b)和2000年(c)后,12个不确定性输入参数的Morris分析基本效果。其中μ+(红点)和σ（蓝点）分别为量化的Morris参数。

不确定度传递

图3. 在铯浓度为10-3mol/L的上边界条件下，x=0.15m (a) 和x=0.52m （b）的铯穿透曲线。

Sobol 分析

图4. 在铯浓度为10-3 mol/L的上边界条件下，存贮罐破损500年,1000年和2000年后，各影响参数的总Sobol指数。

分类树

图5. 在铯浓度为10-3 mol/L的上边界条件下的分类树。

铯吸附等温线及Kd值

图6.通过反应输运模型计算得到的铯吸附等温线（左），及其相应的Kd值（右）。

AG期刊本期志愿者简介：

冯缤

日本筑波大学

同位素和环境动力学研究中心

博士后

冯缤，博士，2020年6月于毕业于复旦大学放射医学研究所，获理学博士学位，现为筑波大学同位素和环境动力学研究中心博士后，主要从事辐射防护与环境放射化学研究。研究兴趣包括：（1）放射性核素的被动累积式监测方法开发；（2）放射性核素的环境迁移行为与示踪应用；（3）放射性核素的剂量评估与辐射影响评价。目前已在ES&T，AE，JER等相关学术期刊发表学术论文近十篇，三次在海内外学术会议上获优秀口头报告奖。