华科游波&夏宝玉&杨旋团队：原位重构制备有利于CO2电还原为乙烯晶面的CuI纳米点

华中科技大学游波、夏宝玉和杨旋教授基于原位重构的CuI纳米点，研究了一价铜和CuI晶面对电化学CO₂还原的影响。原位红外和理论计算结果表明，稳定的一价铜和CuI(220)晶面对CO₂电化学还原为乙烯具有促进作用。

具有有利晶面和一价铜的铜基电催化剂可以促进CO₂还原为有价值的多碳产品。然而，一价铜在CO₂电化学还原的过程中会不可避免地被还原成零价铜，并且有利于产生多碳产物的晶面也会不可避免地发生相转变，导致催化剂活性位点发生改变和多碳产物选择性的降低。因此，制备具有有利晶面和稳定一价铜的电催化剂用于选择性还原CO₂到乙烯仍然具有挑战性。

最近，游波、夏宝玉和杨旋教授报道了具有有利（220）晶面和稳定一价铜的CuI纳米点，以增强CO₂到乙烯的转化（见下图）。同步辐射X射线吸收光谱、原位拉曼光谱和热力学势分析揭示了CuI的优先形成。真空气体电响应和密度泛函理论计算表明，与CO₂相关的物种会导致CuI的（220）晶面暴露。此外，小尺寸的纳米点能够与I^-充分接触，这保证了CuI的快速形成，而不被电还原为零价铜。实验结果表明所得催化剂在800 mA cm^-2的大电流密度下表现出72.4%的高乙烯法拉第效率，并在流动池中能稳定运行12小时。结合原位ATR-SIRS光谱表征和DFT计算表明，CuI纳米点中的（220）晶面和稳定的一价铜协同促进了CO₂/*CO吸附和*CO二聚。本工作所报道的实验和计算结果不仅展示了CuI催化剂对CO₂电化学还原制备乙烯优异的性能，同时也对如何构建稳定高效富含一价铜的铜基催化剂具有指导意义。

详见：Wenjie Xue, Hongxia Liu, Xinqing Chen, Xiaoju Yang, Ruoou Yang, Youwen Liu, Minghao Li, Xuan Yang*, Bao Yu Xia* & Bo You*. Operando reconstruction towards stable CuI nanodots with favorable facets for selective CO₂ electroreduction to C₂H₄. Sci. China Chem., 2023, DOI: 10.1007/s11426-023-1591-6.

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【通讯作者简介】

游波 华中科技大学教授，2014年7月于中国科学技术大学邓兆祥教授课题组获得博士学位后，分别在美国犹他州立大学Yujie Sun、新加坡南洋理工大学Hong Li以及澳大利亚阿德莱德大学Shi Zhang Qiao教授课题组从事博士后研究工作。研究兴趣主要集中在非贵金属纳米材料的合成及其在能源催化领域的应用。

杨旋 华中科技大学教授，本科毕业于中国科学技术大学化学系（2008年），师从崔华教授从事电化学发光方面的研究。博士毕业于中国科学院长春应用化学研究所电分析化学专家汪尔康院士课题组（2014年）。2014-2017年加入美国佐治亚理工学院从事博士后研究，合作导师为夏幼南教授。2017-2020年加入美国特拉华大学从事博士后研究，合作导师为严玉山教授和徐冰君教授。回国前任职于美国哥伦比亚大学陈经广教授领导的表面催化课题组。2020年12月起任华中科技大学教授。主要研究兴趣包括原位谱学电化学联用技术、纳米电化学和表界面电化学等，致力于通过微纳尺度的化学成像与测量发现新的科学现象，揭示新的科学规律，不断推动对微观化学过程的认知极限。

夏宝玉 华中科技大学教授，博士生导师。2010年毕业于上海交通大学，2011年至2016年在新加坡南洋理工大学工作。主要从事能源化学、材料化学等教研工作，主持科技部重点研发计划课题、自然科学基金等项目，在Science等期刊发表多篇同行评议论文。

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