华科余创教授团队：LiCl/LiF/LiZn杂化SEI界面实现高性能全固态锂金属电池

华中科技大学余创教授基于复合锂金属阳极（Li-10%ZnF₂）的设计，研究了杂化SEI（LiCl/LiF/LiZn）在锂金属阳极与硫化物电解质界面的作用，研究结果表明杂化SEI能有效诱导锂离子均匀沉积，抑制锂枝晶的生长，实现更稳定的阳极/电解质界面。

与传统的锂离子电池相比，全固态锂金属电池由于其更高的安全性和能量密度而引起了广泛关注。富氯型锂硫银锗矿电解质Li_5.5PS_4.5Cl_1.5由于其高离子电导率、低晶界电阻和良好的机械性能而得到了广泛的发展。然而，其与金属锂负极之间较差的化学/电化学稳定性，导致了高的界面阻抗，进而使得锂离子在界面处发生不均匀地沉积/剥离，诱导了锂枝晶向固态电解质内部的生长，极大限制其在全固态锂金属电池中的应用。

最近，华中科技大学余创教授通过锂与金属氟化物简单的转化反应设计了一种复合锂金属阳极Li-10%ZnF₂，实验结果表明复合锂金属阳极由Li、LiF、Li-Zn三相组成。有趣的是，在阳极/电解质界面同时诱导原位生长致密均匀的LiCl界面相，LiCl/LiF/Li-Zn形成杂化SEI界面相。其中，具有高界面能的LiCl和LiF界面相有效地诱导了Li⁺的均匀沉积，降低了Li+沉积的过电位，而LiZn合金界面相加速了锂离子的扩散。上述功能界面相的协同作用抑制了锂枝晶的生长，并构筑了更为稳定的锂阳极/电解质界面。此外，基于第一性原理的DFT计算表明与单一的SEI（LiCl）相比，杂化SEI（LiCl/LiF/Li-Zn）与锂有更高的界面能，能有效抑制锂枝晶的生长。本工作所报道的实验和计算结果不仅阐明了混合SEI在全固态锂金属电池中的作用，还为构建稳定的Li/SE界面提供了有效的思路。

论文第一作者为华中科技大学魏超超博士，通讯作者为华中科技大学余创教授。详见：Chaochao Wei, Yujie Xiao, Zhongkai Wu, Chen Liu, Qiyue Luo, Ziling Jiang, Lin Li, Liang Ming, Jie Yang, Shijie Cheng & Chuang Yu, Construction of LiCl/LiF/LiZn hybrid SEI interface achieving high-performance sulfide-based all-solid-state lithium metal batteries. Sci. China Chem. (2024). https://doi.org/10.1007/s11426-024-2055-4.

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【作者简介】

余创 华中科技大学电气与电子工程学院教授，九三学社社员，国家海外高层人才青年项目入选者，湖北省青年专家，武汉市“武汉英才“产业领军(创新类)人才入选者，湖北省科技厅高端专家库专家。2017年于荷兰代尔夫特理工大学获博士学位:先后在荷兰代尔夫特理工大学和加拿大西安大略大学从事博士后研究工作，2020年12月加入华中科技大学电气工程学院。近年研究方向主要为面向电网的电化学储能技术，高性能全固态电池关键材料和技术及极端环境下应用的固态储能器件开发等。目前承担或参与国家自然科学基金面上项目(主持)、科技部重点研发计划新能源汽车重点专项(青年科学家项目，技术骨干),科技部重点研发计划智能电网技术重点专项(青年科学家项目，技术骨千)，福建能源器件科学与技术创新实验室开放基金(主持)等多项科研项目。已经在J. Am. Chem. Soc.、Nat. Commun.、Energy Storage Mater.等国际期刊发表论文100余篇，发表文章被引用5000余次，发表英文专章3章，担任国际期刊 Batteries编委，Frontiers in Energy Research期刊客座编辑，担任 eScience、Energy Environ. Mater.、J. Energy Chem.、Energy Mater. Adv.、Rare Metals等多个期刊青年编委。

魏超超 华中科技大学2021级博士研究生。主要研究领域涉及新能源材料与器件研究，全固态电池设计与研究。具体研究方向主要包括：硫化物/氟化物固态电解质的设计合成、电极/电解质界面研究、高性能全固态锂/氟/钠电池开发与设计。目前以第一或共一作者身份已在Adv. Funct. Mater.、Small、Chem. Engineer. J.等行业权威期刊上发表论文10余篇。曾获得研究生国家奖学金、省级优秀硕士毕业论文、高水平科研成果奖、3D Max科研绘图大赛一等奖、校十佳学生党员标兵、校三好学生等荣誉称号。

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