烟台大学刘伟教授课题组：铀酰基金属有机框架材料用于光催化合成过氧化氢

铀酰离子（UO₂²⁺）及其配合物在光催化领域展现出了巨大的应用潜力。然而，在均相光催化系统中，UO₂²⁺难以从反应体系中分离，并且激发态的铀酰离子（*UO₂²⁺）容易发生歧化反应或与有机底物络合而失活，这些问题极大地限制了UO₂²⁺在光催化领域的应用。铀酰基金属有机框架（UOFs）材料是一种由UO₂²⁺金属节点和有机配体组成的晶态多孔材料，能够有效地稳定UO₂²⁺的激发态，并且其晶体结构具有很好的可设计性，是将UO₂²⁺用于非均相光催化的理想载体。然而，与铀酰的均相光催化和其他过渡金属基MOFs材料的光催化研究相比，目前对UOFs材料的光催化研究主要集中在UOFs材料的污染物降解方面，UOFs材料光催化的潜力尚未得到完全发掘，其光催化应用领域亟需拓展。

最近，烟台大学刘伟教授课题组采用溶剂热法合成了一例具有二重互穿晶体结构特征的三维UOFs材料（YTU-W-1），并对其光催化合成H₂O₂的性能和机理进行了研究。与涉及光生载流子的传统半导体光催化途径不同，该材料中*UO₂²⁺独特的抽氢机制被认为在光催化合成H₂O₂中起主导作用，这种独特的光催化途径有效地避免了光催化氧还原合成H₂O₂反应中的两步单电子副反应途径，使得YTU-W-1在可见光下展现了221 μmol h^-1 g^-1的H₂O₂产率和68%的H₂O₂选择性。此外，通过理论计算证明了YTU-W-1中UO₂²⁺的配位环境能够有效地降低其激发态进行抽氢反应的反应能。

图1.YTU-W-1光催化氧还原合成H₂O₂的机理

该成果以“Efficient and selective H₂O₂ production through uranyl-assisted photocatalytic oxygen reduction reaction process in a uranium-organic framework”为题，最新在线发表于Science China Chemistry上（doi:10.1007/s11426-023-1987-0）。

扫描二维码或点击左下角“阅读原文”可查阅全文。

【通讯作者简介】

刘伟，烟台大学环境与材料工程学院教授，研究生导师。博士毕业于苏州大学放射医学与辐射防护国家重点实验室，入选山东省泰山学者青年专家。研究方向为金属有机框架材料的设计制备、晶态多孔材料用于放射性核素吸附、分离和检测性能研究。

【扩展阅读】