武汉大学肖巍团队：利用碳掺杂ZnO/Au催化剂实现甲烷光催化转化为乙烯

武汉大学肖巍教授团队设计了一种负载金纳米棒的碳掺杂ZnO催化剂（C-ZnO/Au），研究了C-ZnO/Au界面对光催化转化甲烷性能的影响，实现了乙烯和氢气的化学计量比生成。该催化剂不仅降低了激子结合能，提高了光生载流子的分离效率，而且增强了晶格氧的稳定性，抑制了C₂H₄的过氧化。本工作不仅展示了元素掺杂和氧化物/金界面对提高甲烷转化反应光催化活性和产物选择性的作用，同时也对如何构建高效的甲烷转化光催化剂具有指导意义。

甲烷(CH₄)中C−H键键能大(439.3 kJ mol^-1)、分子轨道极化率低以及CH₄转化目标产物的高反应性，使得CH₄的选择性活化和转化反应非常具有挑战性。

武汉大学肖巍教授团队采用熔盐热合成和界面修饰自组装的方法构建了C-ZnO/Au光催化剂，实现了光催化CH₄高选择性转化为乙烯和氢气（2CH₄ = C₂H₄ + 2H₂）。得益于C-ZnO/Au界面的形成，该催化剂不仅降低了激子结合能，提高了光生载流子的分离效率，而且增强了晶格氧的稳定性，抑制了C₂H₄的过氧化。此外，该复合催化剂促进Zn⁺−O⁻对的生成，快速活化C−H键，稳定反应中间体（*OCH₃），促进C−C偶联，并且产生低价态的Zn加速*OC₂H₅脱氢生成C₂H₄。因此，C-ZnO/Au复合样品表现出稳定的光催化CH₄转化性能，氧化产物（C₂H₄）和还原产物（H₂）按化学计量比生成。本实验和计算结果不仅展示了元素掺杂和氧化物/金界面对提高甲烷转化反应光催化活性和产物选择性的作用，同时也对如何构建高效的甲烷转化光催化剂具有指导意义。

论文作者为武汉大学王景，通讯作者为肖巍教授和彭渝浩博士。详见：Jing Wang, Yuhao Peng, Wei Xiao. Photocatalytic nonoxidative coupling of methane to ethylene over carbon-doped ZnO/Au catalysts. Sci. China Chem., 2023, 66(11), 3252−3261.

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【通讯作者简介】

肖巍 武汉大学化学与分子科学学院教授。2017年获得国家优秀青年科学基金，当选为2017年度英国皇家化学学会会士。肖巍教授的研究以资源、环境与能源可持续技术为主线，以电化学技术为研究特色，通过系统深入研究电化学和功能材料的界面过程规律，为材料制备和资源利用的能量效率优化、增值化和技术市场化提供科学基础。授权中国发明专利10余项。目前已在Sci. Adv.、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Adv. Energy Mater.等期刊上发表SCI论文100余篇，SCI他引4000余次。2014和2015连续入选英国皇家化学学会“Top1%高被引中国作者”榜单。担任Int. J. Miner. Metall. Mater.青年编委和J. Energy Chem.执行编委。

彭渝浩 武汉大学博士后。2015年获云南师范大学理学学士学位，2018年获武汉大学工学硕士学位（导师：谢国华教授），2022年获武汉大学理学博士学位（导师：顾栋教授），同年起在武汉大学从事博士后研究（合作导师：肖巍教授）。主要研究方向：（1）新型多孔材料的设计和开发；（2）碳基分子（甲烷、二氧化碳、一氧化碳）催化转化及其构效关系研究；（3）多孔复合材料的电化学储能及其二氧化碳分子转化研究。

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