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天津大学罗浪里课题组:沸石分子筛中Pt原子簇与纳米颗粒的精准封装实现低温CO氧化催化

中国科学:化学 中国科学化学 2022-10-22
天津大学罗浪里教授团队通过精确调控沸石分子筛上负载Pt的结构位点与团簇尺寸,在90°C实现T100,并保持超216小时的稳定性,大幅提高了1 at.% Pt 负载分子筛催化剂的CO 氧化性能。
金属–沸石分子筛结构是一类重要的非均相催化剂,在CO氧化、加氢反应和燃料(H2、甲醇)生产等小分子转化方面具有巨大应用潜力。沸石分子筛不仅可以作为负载金属的载体,还能够将金属原子均匀分散在孔道结构中。热处理过程会使得这些弥散分布的金属原子聚集成原子团簇,但仍然被限制在沸石分子筛的结构通道中。金属–沸石分子筛的催化性能(反应活性、选择性和反应稳定性)与其微观结构密切相关。但准确研究两者之间的内在联系也具有一定的挑战性,因为它需要对定义明确的模型催化剂进行结构可控的合成,对这种调制分子筛结构进行精确表征,以及利用简单的催化反应来证明两者之间的关系。随着像差校正透射电子显微镜在金属–沸石分子筛催化剂方面的应用,沸石分子筛结构中金属原子和团簇能够实现直接观测,这为深入而详细的研究负载金属对提高催化反应性和选择性的影响具有重要意义。
最近,天津大学罗浪里教授研究团队将Pt-S-1分子筛催化剂的可控合成和透射电子显微学原子尺度的结构表征有机结合,精确调控沸石分子筛上负载Pt的结构位点与团簇尺寸。研究发现,催化剂合成过程中引入K+和后续热处理可将Pt弥散封装在沸石分子筛孔道中,而且Pt团簇的尺度降低至~1 nm。原子尺度观察发现,除了沸石分子筛表面支撑的 Pt颗粒,封装在分子筛通道中同时存在Pt原子团簇簇和破坏分子筛框架结构的 Pt 纳米颗粒(见下图)。通过有效调控,最终实现Pt-S-1分子筛催化剂在90°C实现T100,并保持超216小时的稳定性,大幅提高了1 at.% Pt 负载分子筛催化剂的CO 氧化性能。

论文第一作者为天津大学刘雅甜博士,通讯作者为罗浪里教授。详见:Y. T. Liu, L. F. Zhang, Z. J. Dong & L. L. Luo. Precise control of Pt encapsulation in zeolite catalyst for a stable low-temperature CO oxidation reaction. Sci. China Chem., 2022, DOI: 1007/s11426-022-1383-x. 点击左下角“阅读原文”可免费阅读和下载全文。


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通讯作者简介

罗浪里 天津大学分子+研究院教授,博士生导师。主要研究方向为原位电镜表征、能源材料表界面机理研究等。在原子尺度气固界面反应、异相催化过程与机理等方向取得了一系列成果, 近五年代表性成果发表在Nat. Mater., Proc. Natl. Acad. Sci. USA, J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Phys. Rev. Lett.,Sci. China Chem. Sci. China Mater.等刊物。





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