湖南大学王双印课题组：类神经元结构的等级孔碳材料用于高性能氧还原反应

湖南大学王双印课题组通过静电纺丝法制备了类神经元结构的单原子负载的多孔碳材料。其中B、F共掺杂提升了Fe–N–C的本征活性，等级孔结构促进了传质和活性位点的暴露，一体化的结构增加了催化剂在器件中的稳定性。

环境污染问题和日益增长的能源需求推动了人们对新能源装置，比如基于氧还原反应(ORR)的燃料电池和金属空气电池的追求。目前，所使用的ORR催化剂主要为昂贵的铂(Pt)基材料。过渡金属单原子催化剂(M–N–C)，如Fe–N₄、Co–N₄等具有高ORR活性和稳定性的催化剂被认为是最有潜力替代贵金属的催化剂。

众所周知，ORR发生在气、液、固三相界面处，这往往要求催化剂具有丰富的孔结构和一定的疏水性。然而，迄今为止报道的大多数多孔碳基催化剂是粉末状态存在的，需要额外的粘合剂来制备催化剂层，这严重降低了电导率和传质能力。因此，理想的催化剂应具有一体化结构、丰富的孔结构、更多暴露的活性位点和高电导率，以最大限度地提高催化剂性能。

图1  催化剂的合成与结构表征

最近，湖南大学王双印教授、陶李助理教授等人受生物体大脑的神经元结构启发，设计了一种有效的策略来制备具有高密度B、F共掺杂Fe–N–C位点(Fe–SA–FPCS)的柔性自支撑碳纤维膜。Fe–SA–FPCS显示出较高的ORR半波电位(0.89 V vs. RHE)，高于商业20% Pt/C（0.83 V vs. RHE）。当直接用作液态锌空气电池的电极时，Fe–SA–FPCS表现出168.4 mW cm⁻²的高放电功率密度和出色的耐久性。由Fe–SA–FPCS组装的固态柔性电池在1 mA cm⁻²的电流密度下显示出稳定的充放电能力。这些性能源于存在的孔结构、高密度活性位点和导电网络。这种设计策略对于生产制备高效的电极材料具有很好的指导意义。

论文第一作者为湖南大学博士生朱彦玮，通讯作者为湖南大学王双印教授、陶李副教授。详见：Zhu Y, Wang X, Shi J, et al. Neuron-Inspired Design of Hierarchically Porous Carbon Networks Embedded with Single-Iron Sites for Efficient Oxygen Reduction. Sci. China Chem., 2022, DOI:10.1007/s11426-022-1285-y

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通讯作者简介

王双印 湖南大学二级教授，博士生导师。在Nat. Chem.、Nat. Catal.等期刊发表多篇高水平研究论文，他引21000余次，H指数86。入选全球高被引科学家（化学、材料）。以第一完成人获湖南省自然科学奖一等奖、教育部青年科学奖、中国侨界贡献奖一等奖。主持国家杰出青年基金项目、国家基金委重点支持项目等。团队面向国家重大战略需求、瞄准国际前沿，聚焦资源、能源的问题，系统开展电催化剂缺陷化学基础研究、燃料电池与有机电合成应用研究。主要研究方向包括催化剂缺陷化学，质子交换膜燃料电池，有机分子电催化转化，新能源材料与器件，等离子体表面改性、光电催化等。

课题组主页：http://cmeel.hnu.edu.cn/index.htm